高周波誘電加熱を利用した軽量・高強度部材の接合技術の実用化
佐野 勝*1 関根 正裕 *2Study for practical use of high-frequency welding technique
for lightweight and high-strength materials
SANO Masaru*1， SEKINE Masahiro*2
抄 録 熱可塑性接着剤を用いた高周波誘電加熱接合の実用化と適用範囲の拡大を 図ることを目 的として、高周波誘電加熱により接合した試験片 の耐久性評価並びにポリプロピレン以外 の 樹 脂 へ の 高 周波誘電 加 熱 接合 の 適用 につ いて 検 討 した 。 SiCを含有し た熱 可塑性接着剤 を 用 い て 高 周 波 誘 電 加 熱 接 合 し た ガ ラ ス 繊 維 強 化 ポ リ プ ロ ピ レ ン 試 験 片 を 50℃ 、 80%RH の 環 境 下 で 1000h暴露 して 接合強度へ の影響 を検討 した ところ 、引張 せん断 強度の低下は ほとんど見られず、実用に耐え得る接合方法であることが示 された。また ポリプロピレン と同様接着剤による接合が困難なポリアセタール 樹脂に対しても高周波誘 電加熱による短 時間・高強度接合が可能であることが明らかとなり、高周波誘電加熱を用いた 樹脂接合の さらなる適用範囲の拡大 が示唆された。 キー ワ ー ド ：誘電加熱，接合，ガラス繊維強化ポリプロピレン，ポリアセタール
１ はじめに
近年、自動車分野をはじめとする様々な分野に おいて軽量化が求められている1)～4)。その軽量化 手法の１つとして金属から樹脂への材料置換が挙 げられる。その中でも繊 維 強 化 熱 可 塑 性 樹 脂 (FRTP)の 産 業 利 用 へ 向 け た 期 待 が 大 き く な っ て き て い る5)。 そ の 理 由 と し て FRTPは 軽量 ・高強度であることや、 射出 成 形 や プレ ス成 形 等 成 形 サ イ ク ル の 短 い 生 産 技 術 に よ る 量 産 化 と 低 コ ス ト 化 並 び に リ サ イ ク ル 性 が 向 上 す る 等 の 利 点 が 挙 げ ら れ る 。 一 方 、 FRTPに 用 い ら れ て い る マ ト リ ッ ク ス 樹 脂 と し て は ポ リ プ ロ ピ レ ン (PP)が 多 く 使 わ れ て い る6)。 し か し なが ら、 PPは耐溶剤 性が高く 化学的にも不 活 *1技術支援室 化学技術担当 *2技術支援室 （現 事業化支援室） 性 で 、 接 着 剤 に よ る 部 材 間 の 接 合 が 困 難 で あ る 。 そ の た め 、 立 体 構 造 体 の 組 み 立 て 部 材 と し て の 使 用 が 難 し く 、 FRTPの 用 途 が 限 ら れ てし ま って いる 。 こ の 問 題 に 対 し こ れ ま で 我 々 は 、 熱 可 塑 性 接 着 剤 を 用 い た 高 周 波 誘 電 加 熱 に よ り PP板 同 士 を 短 時 間 (1分 以 内 )・ 高 強 度 (母 材 破 壊 )で 接 合 す る 技 術 を 開 発 し た7),8)。 さ ら に 昨 年 度 は 、 SiC複 合 接 着 剤 を 用 い た ガ ラ ス 繊 維 強 化 ポ リ プ ロ ピ レ ン (GF/PP)の 高 周 波 誘 電 加 熱 接 合 に お い て 、 接 着 剤 に 含 ま れ る SiCの 粒 径 及 び 接 合 時 間 を 制 御 す る こ と に よ り 、 構 造 部 材 と し て 使 用 可 能 な GF/PPを 短 時 間 (約 30s)・ 高 強 度 (約 10MPa)で 接 合 す る こ と が 可 能 に な っ た9),10)。 こ れ ら を 踏 ま え て 、 本 研 究 で は 熱 可 塑 性 接 着 剤 を 用 い た 高 周 波 誘 電 加 熱 接 合 の 実 用 化 と適 用 範 囲 の 拡 大 を 図 る こ と を 目 的 と し て 、 以 下 の 内容につ いて 検 討 し た 。 ① 高周波誘電加熱により接合した試験片の耐久 性の評価 ② 高周波誘電加熱接合のPP以外の樹脂への適用 ①については高周波誘電加熱により接合した試 験片を 50℃、80%RH の環境下で 1000h まで暴露 した場合の接合強度への影響を検討した。②にお いては、機械的強度や耐摩耗性に優れ機械部品に 多く用いられているが、PP 同様、接着剤による 接合が非常に困難なポリアセタール樹脂(POM) に対し、高周波誘電加熱接合が適用可能かどうか 検討した。
２ 実験方法
2.1 供試材料
被着材の GF/PP には市販のガラス連続繊維強 化 ポ リ プ ロ ピ レ ン (TEPEX dynalite104 、 Bond-Laminates GmbH)、GF/PP 接合用接着剤の基材は ポリプロピレンペレット(ノバテック MH4、日本 ポリプロ)を用い、添加するセラミックスとして は、既報 9)にて GF/PP の短時間・高強度接合が 可能であった小粒径の SiC(GMF15H、大平洋ラ ンダム、メジアン径：0.54μm、密度：3.2g/cm3) を用いた。添加したセラミックスの粒度はレーザ ー回折式粒度分布測定装置(SALD-3100、島津製 作所)を用いて測定した。 また、被着材のPOMには市販のPOM板(ジュラ コン M25相当、ポリプラスチックス)、POM接 合用接着剤の基材は市販のPOMペレット(ジュラ コン M90-44、ポリプラスチックス)を用いた。2.2 熱可塑性接着層の作製
GF/PP 接 合 用 接 着 剤 は 以 下 の 手 順 で 作 製 し た 。 ポ リ プ ロ ピ レ ン ペ レ ッ ト に 対 し 、 SiC 粒 子 を 所 定 量 配 合 し 、 ラ ボ プ ラ ス ト ミ ル (10C100 R60 、 東 洋 精 機 製 作 所 ) を 用 い て 200℃ で 6 分 間 混 練 し た 。 そ の 後 、 こ の 混 練 物 を 200℃にて熱 プレスし、 厚さ 1mm 及び 2 mm の シ ー ト 状 熱 可 塑 性 接 着 剤 を 作 製 し た 。 POM接 合 用 接 着 剤 は 、 基 材 の POMペ レ ッ ト に 対 す る 含 有 率 が 20vol%に な る よ う に セ ラ ミ ッ ク ス を 配 合 し 、 以 下 GF/PP接 合 用 接 着 剤 と 同じ 手 順で 作製 し た。2.3 高周波誘電加熱による接合試験
耐 久 性 評 価 用 の GF/PP接 合 試 験 片 の 作 製 は 既 報9)と 同 様 に 行 っ た 。 高 周 波 印 加 条 件 は Anode電 圧 3.5kV、 電 流 値 130mA及 び 高 周 波 印 加 時 間 24sで 行 っ た 。 試料保持圧力は放電防止 のために、高周波印加中は低圧の0.03MPaで保持 し、接着剤を加熱溶融させて高周波を停止した後 に0.19MPaまで圧力を上昇させた。そ の 後 10s放 冷 し 、 溶 融 し た 接 着 剤 を 固 化 さ せ た 後 に 圧 力 を 解 除 し て シ ン グ ル ラ ッ プ 接 合 試 験 片 を 作 製 した 。 POM板 の 接 合 試 験 は 23×11×1mmの 熱 可 塑 性 接 着 剤 を 2枚 の POM板 (25×100×1.5mm)の 間 に 挟 み 、 ハ イ ブ リ ッ ド ウ ェ ル ダ ー (YRP-400T-A、 山 本 ビ ニ タ ー 、 発 振 周 波 数 ： 40.68MHz)の 電 極 間 に 0.4MPaの 圧 力 で 固 定 し た 。 こ の 状 態 で 出 力 200Wの 高 周 波 を 所 定 の 時 間 印 加 し て 熱 可 塑 性 接 着 剤 を 加 熱 溶 融 さ せ た 後 に 高 周 波 印 加 を 停 止 し た 。 そ の 後 10s放 冷 し 、 圧 力 を 解 除 し て 接 合試験 片 を 作 製 した 。2.4 耐久性評価のための環境暴露試験
恒 温 恒 湿 器 (SSE-24TR-A、 カ ト ー )内 に 2.3 で 作 製 し た GF/PP接 合 試 験 片 を 配 置 し 、 50 ℃ 、 80%RH で 500h 及 び 1000h 暴 露 し 、 各 時 間 経 過 後の 引 張せ ん断 試 験 に 供 し た 。2.5 接合試験片の接合強度の評価
高 周 波 誘 電 加 熱 に よ り 接 合 し た 試 験 片 の 接 合 強 度 は 、 万 能 材 料 試 験 器 (AG-100KNI、 島 津 製 作 所 )を 用 い て 引 張 せ ん 断 試 験 に よ り 評 価 し た 。 試 験 条 件 は 、 つ か み 具 間 距 離 90mm、 試 験 速 度 は GF/PP 接 合 試 験 片 で 2mm/min 、 POM 接 合 試 験 片 で は 10mm/min で 行 っ た 。 ま た 、 試 験 の 際 に 接 合 面 に 荷 重 が 正 し く か か るよ う に 、 つ か み 部 に は 被 着 材 と 同 じ 厚 さ の 当 て板 を使用 し た 。
３ 結果及び考察
3.1 GF/PP 接合試験片の耐久性評価
SiCを20、30及び40vol%含有した熱可塑性接着 剤を用いて高周波誘電加熱接合した試験片につい て、50℃、80%RHの環境下で1000h暴露した時の 引張せん断強度への影響を図１に示した。 暴露前の引張せん断強度は SiC 含有率 20、30 及 び 40vol%に 対 し て そ れ ぞ れ 9.6、 10.4 及 び 9.4MPa で あ り 、 既 報 9)に お け る 値 (そ れ ぞ れ 9.5、10.0 及び 9.8 MPa)とほぼ同じであった。 500h の暴露によっていずれの含有率の場合も引 張せん断強度が若干低下したが、1000h 暴露して もその後の強度低下はほとんど見られず、暴露前 の約 90%の強度を保持していた。 接着剤で接合した PP の環境暴露による引張せ ん断強度への影響は Pinto らによって報告されて いる11)。彼らは構造用接着剤(3M：DP-8005 及び Loctite：3030)用いて PP を接合し、本研究と同じ 50 °C、80 % RH で 1000 h 暴露後の引張せん断強 度について調べており、暴露による影響がほとん ど見られていない。これは被着材の母材樹脂や熱 可塑性接着剤の基材として用いられている PP は 吸水性が非常に小さく、水に接触して膨潤した り、化学変化を起こしたりする現象はほとんど見 られないためであると考えられている 12)。ここ で、本研究で用いた PP 複合材に含まれる SiC も 吸湿性が低く、吸湿による接着層の劣化が起こり にくいと考えられる。これらの理由から、今回行 った暴露条件では引張せん断強度に対する影響が ほとんどなかったと考えられる。このことから、 本接合法は実用に耐え得る接合方法であることが 示された。3.2 高周波誘電加熱によるPOMの接合試験
及び引張せん断試験
POM 樹脂は機械的強度や耐摩耗性に優れ機械 部品に多く用いられているが、有機溶剤に対して 強い抵抗性を持つ反面、適当な接着剤が少ない 13)。このため、POM を短時間高強度で接合する 手法が望まれており、例えば POM に表面処理を 施して結晶性を低下させることによって、エポキ シ系接着剤を用いて 1h 程度で高強度接着する方 法が公表されている 14),15)。一方、これまで我々 は PP を マ ト リ ッ ク ス と し た 樹 脂 に 対 し て 、 高 周 波 誘 電 加 熱 に よ り 短 時 間 (1 分 以 内 )・ 高 強 度 で 接 合 す る 手 法 を 開 発 し て き た 。 これら を踏まえ、PP 同様、接着剤による接合が非常に 困難な POM に対しても高周波誘電加熱による短 時間接合が可能か検討した。結果を図２に示し た。 図１ 接合試験片を50℃，80%RH環境下で1000hまで暴露した時の引張せん断強度への影響図 ２ POMの 高周波誘電 加 熱接 合における 高周 波印加時間と 引張 せん 断 強度との 関 係 (強度の値は3試料測定の平均、誤差 範囲は標準偏差を示している) 高周波印加時間が 8s では接合が不十分で引張 せん断強度のばらつきがあった。引張せん断試験 後の試料を観察すると、図３の様に接着剤と被着 材が十分に接合している部分と接合が不十分な部 分があり、この程度の差によって強度のばらつき が生じたと考えられた。 図 ３ 引 張 せ ん 断 試験後の POM 接 合 試 験 片 (高 周 波 8s 印 加 ) 一方、高周波印加時間が 9s 以上では約 7MPa の 強度が得られ、11s では強度のばらつきがほとん ど無く、全て図４に示したような接合部以外での 材料破壊が起こった。 図 ４ 引張せ ん 断 試 験 後の POM 接 合 試 験 片 (高 周 波 11s 印 加 ) このように、PP だけでなく接着剤による接合が 困難な POM に対しても高周波誘電加熱による方 法では短時間(約 10s)・高強度(材料破壊)の接合 が可能であることが明らかとなった。これに よ り、高周波誘電加熱による方法を用いた他の樹脂 接合へのさらなる適用範囲の拡大が示唆された。
４ まとめ
熱 可 塑 性 接 着 剤 を 用 い た 高 周 波 誘 電 加 熱 接 合 の 実 用 化 と 適 用 範 囲 の 拡 大 を 図 る こ と を 目 的 と し て 、 高周波誘電加熱接合により作製した 接合試験片の耐久性評価並びにPP以外の樹脂へ の高周波誘電加熱接合の適用について検討した。 まず、SiC を含有した熱可塑性接着剤を用いて 高周波誘電加熱により接合した GF/PP 試験片を 50℃、80%RH の環境下で 1000h 暴露した場合の 接合強度への影響を検討した。その結果 1000h ま で暴露しても強度低下はほとんど見られず、実用 に耐え得る接合方法であることが示された。 次に、機械的強度や耐摩耗性に優れ機械部品に 多く用いられているが、PP と同様接着剤による接 合が困難な POM に対し、高周波誘電加熱による 接合が適用可能か検討した。その結果、POM に 対しても高周波誘電加熱による方法により短時間 (約 10s)・高強度(材料破壊)で接合可能であるこ とが明らかとなった。これにより、高周波誘電加 熱を用いた他の樹脂接合へのさらなる適用範囲の拡大が示唆された。 謝 辞 本研究を進めるに当たりご指導いただきました 東京工業大学精密工学研究所の佐藤千明准教授に 感謝の意を表します。 参考文献 1) 中島正憲：航空機機体の製造技術，精密工学 会誌, 75, 8, (2009) 941-944. 2) 水田明能，木村敏宣：鉄道車両が求める軽量 金 属 の 材 料 特 性 ， Material Japan, 43, 5, (2004) 392-395. 3)才川清二：自動車軽量化に向けたマグネシウム 合 金鋳 物の開 発動 向 ， 軽金 属 , 60, 11, (2010) 571-577. 4) 北野彰彦：自動車軽量化に向けた炭素繊維複 合材料(CFRP)－CFRP の特徴、現状、今後の課題， 工業材料, 59, 11, (2011) 37-40.
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8) M. Sano, H. Oguma, M. Sekine, C. Sato: High-frequency welding of polypropylene using dielectric ceramic compounds in composite adhesive layers, Int. J. Adhes. Adhes. 47 (2013) 57–62. 9) 佐野勝，小熊広之，関根正裕：熱可塑性 FRP の高性能化と高度利用に関する研究－高周波誘電 加熱によるガラス繊維強化ポリプロピレンの接合 －，平成 25 年度埼玉県産業技術総合センター研 究報告, 12, (2014).
10) M. Sano, H. Oguma, M. Sekine and C. Sato, High-frequency welding of glass-fibre-reinforced polypropylene with a thermoplastic adhesive layer including SiC, Int. J. Adhes. Adhes. 54(2014)124‐130.
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