Studies on CVD Growth of Single-CrystalGraphene on Cu Foil

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Studies on CVD Growth of Single-Crystal Graphene on Cu Foil

丁, 冬

https://doi.org/10.15017/1866327

出版情報：九州大学, 2017, 博士（工学）, 課程博士 バージョン：

権利関係：

様式 3) F O ! T T I  3 

氏 名 ： 丁 冬 （ デ イ ン ド ン ） Name  Ding Dong 

論 文 名

古島

銅箔上における単結晶グラフェンの CVD成長に関する研究 S

d

onCVDGrow 由 o fS i n g l e ‑ C r y s t a l  G

p h

e

C u F o i l

区 分

C a t

y kαu 

論 文 内 容 の 要 旨 T h e s i s   Summary 

炭素原子のみからなる原子一層分の厚さのユニークな二次刑務量を有するグラブェンは、非常に高いキャ リア移動度を示し、軽量で光透 I E ! 性が高く、かっ欄 l 帥柔軟↑生に富むことから、エレクトロニクスを始めと した幅広い分野での応用品湖］持されている。グラフェンの合目覚法として、グラファイトからの機械的弱眼街虫、

S i C 結品の穀扮解法、日釘己グラフェン 0 コ化学還元法、そして化学蒸着（ α I I ) ）法などが主に検討されている。

これらの中でもメタンなどの炭化水素を房桝として金属潮見とにグ、ラフェンを合成する α I I ) 法は、高い結 品位を有するグ、ラフェンを大面積に合成できる方法として有効で、産豹芯用にも適した方法として期待され ている。このグ、ラフェンの α ①合成では、週多金属が触媒として使われるが、銅はその低い炭素国防度か ら単層グラフェンをi動防力に与えることが知られており、 ili:¥f~faW苗が月蝕某として広く用いられるようにな ってきている。しかし、鍋箔上の多数の点でグラフェンの核生成が起こるため、得られるグラフェン H 良は多 結品体であり、多く 0 鴻古品粒界を有するロまた、産隠箔上においても、二層以上の多層グラフェンが部分的民 単層グラフェンと一緒に成長することも分かっている。これらの結皐粒界や多層膜の柄生がグラフェンのも つ優れた物宝を実現オる大きな妨げになっており、南砂そが望まれている。

上記の課題。苅平決のためには、グラフェンの α I I ) 成長において、グラブエンの核密度を i 酌演するととも に、その発全位置を市 l 胸］することが重要となる。また、単層のみからなる単結品グラフェンを合成する手法 を磁泣し、グラフェンの鵬誠長の機構を明らかにすることは今後 0

発展に必要である。そこで木研究では、

ニッケ刈古を併用することで、位倍弱央的目こ単層グラフェンを鏑古上で成長させる樹投開発するとともに、

綱吉上での単層グラフェンの成長松織を明ら州こした。さらに、グラフェンの糊惜の開発とし、う観制も、

結耐立界などのグラフェンの結晶概査を観察する手法に関しても布院を行った。

村市文凶芋論悌一章）と結論。若六章）を含む六つの章から構成さ f l , ，鏑直上の単結晶グラフェンの位

箇弱央的な結晶成長信再三章）、酸素を含む銅箔上での単結晶グラフェンの生成メカニズム傑四章）、グラ

ブエンの H 部見野顕微鏡観察悌五章）の三つに主司りされる。第二章では、グ、ラフェンの電子宇部堂、主な合成

方法、および CVD 法に関する研滑購についてまとめた。

第三章では、高い月却且括性と高い炭素厨溶量を有するエッケノレ箔を利用した銅箔上での単層グラフェンの 核生成点の制御について述べている。ニッケル千百に穴を開け、それを覇静古上に設置するという簡便な手法お を通じて炭素劇斗の濃度を空間的に制御することで、ニツケノレ箔の穴の位置に選択的にグラフェンを合成で きることを示しているロさらに、銅箔の下にニッケノバ古を置くことで、調欝古の裏面からの炭素供給を抑制し、

多層耐沌含まない単層グラフェンが合成できることも翻月している。このように、脚崩旨の異なるニッケ ノレ箔と調静百を組み合わせることで、均ー性の高い単層グラフェンを位箇弱柏切と核生成させ、ミリメートノレ

オ｝ダーの単結晶を合成する手法を提示した。

第四章では、酸化された鍛直上で核生成カ朔］制され、ミリメートルサイズの大きな単結晶グラフェンが生 成する樹再について報告している。側首を空気中で加熱すると、 α m の角直中でも鏑附の準表面に酸素原三子 の一部が残存し、炭素刷ヰィの断書目寺にそれらが表面に拡散して反応することでグラフェンの核発生が l l i 抑 l 、 で きることを見出している。一方、水素雰 1 囲気中で昇祖・反応させると量闘中の酸素が欠乏し、多数のグラフ ェ川安の発生へとつながり、大きな単結晶グラフェンの合成が困難になることも示している。

第五章では、光学顕微資制音視野測定により、 CVD 法によって合成された針描グ、ラフェン

結副主界 が可視化できることを示している。グラフェン 0

結耐生界で鋼が優先的に酸化され、粒界に沿って酸間司の ナノ粒子が生成し、 H 説 l l l i l ! 撒て称擦できるようになるという原理に基づいている。また、グラフェンと鏑箔 の結晶面との相互作用によって、 H 前期 F 観祭により異なる結晶粒が異なるコントラストとして可現化できる ことを示しており、高い有湾出生が見出されている。さらに、この手法を活用し、グヲフェンがガスバリア膜 として利用できる可能生も示しているロ

第六章では、研究成果として将命文の各章の要点をまとめた

本研噴結果を踏まえて、今後のさらなる研

究で解決されるべき課題、そして将来の発尉旨針などについて記し総括とした。