2-6 財 政
Session 5. Biomolecular function: from molecules to cells
S. NAGASE, “MP2 Energy and Gradient Calculations,” Molecular Quantum Mechanics: Analytical Gradients and Beyond, Budapest (Hungary), May 2007
永瀬 茂 , 「高周期典型元素の特性—多重結合の構造と反応」, 理学研究流動シンポシウム（元素の個性 . どう見るか、どう つくるか、どう使うか）, 東京 , 2007年 11月.
S. NAGASE, “MP2 Calculations of Large Molecules,” The 2nd Japan-Czech-Slovakia Joint Symposium for Theoretical/
Computational Chemistry, December 2007.
B -7) 学会および社会的活動 学協会役員、委員
WATOC (World Association of Theoretically Oriented Chemists) Scientific Board.
APACTCC (Asian Pacific Conference on Theoretical & Computational Chemistry) Scientific Board.
分子構造総合討論会運営委員会幹事 . フラーレン・ナノチューブ研究会幹事 . 学会の組織委員
K orea-J apan J oint Symposium on T heoretical and C omputational C hemistry 組織委員長 . T he F irst A sian Pacific C onference on T heoretical & C omputational C hemistry 組織委員長 . 文部科学省、学術振興会等の役員等
日本学術振興会特別研究員等審査会専門委員.
独立行政法人科学技術振興機構領域アドバイザー . 日本化学会学術賞・進歩賞選考委員会委員.
戦略的創造研究推進事業 E R A T O 型研究中間評価委員.
学会誌編集委員
Silicon Chemistry, Subject Editor (2001– ).
J. Comput. Chem., Editorial Advisory Board (2004– ).
Mol. Phys., Editorial Board (2006– ).
Theochem, Editorial Board (2007– ).
B -8) 大学での講義、客員
城西大学大学院 , 集中講義「有機物質設計特論」, 2007年 7月 19–21日.
筑波大学先端学際領域研究センター併任教授 , 2002 年 11月– . 筑波大学 T A R A センター , 客員研究員, 2002 年 1月– . Xi’an Jiaotong University (China), 客員教授 , 2005年 10月– .
B -9) 学位授与
溝呂木直美 , “ T heoretical Study of Structures and C hemical F unctionalization of E ndohedral Metallofullerenes,” 2007年 3月, 博 士（理学）.
B -10)外部獲得資金
基盤研究 ( B ) , 「ケイ素クラスターと遷移金属・炭素混合クラスターの構造解明と成長機構の理論研究」, 永瀬 茂 (1995年 – 1997年 ).
基盤研究 (B), 「金属内包フラーレンの構造、物性、生成過程」, 永瀬 茂 (1997年 –1999年 ).
特定領域研究 (A ), 「インターエレメント多重結合の理論研究」, 永瀬 茂 (1997年 –1999年 ).
特定領域研究 (A ), 「高周期元素の特性と分子の形を利用した分子設計」, 永瀬茂 (1999年 –2001年 ).
基盤研究 (B), 「ナノスケールでの分子設計と反応の理論と計算システムの構築」, 永瀬 茂 (2002年 –2003年 ).
特定領域研究 (A ), 「高周期元素とナノ柔構造の特性を利用した分子構築の理論と計算」, 永瀬 茂 (2003年 –2005年 ).
特定領域研究 (A ), 「ナノサイズ分子がもたらす複合的電子系の構造と機能」, 永瀬 茂 (2006年 –2009年 ).
C ) 研究活動の課題と展望
新素材開発において，分子の特性をいかにしてナノスケールの機能として発現させるかは最近の課題である。このために，
炭素を中心とする第２周期元素ばかりでなく大きな可能性をもつ高周期元素およびナノ構造の特性を最大限に活用する分子 の設計と反応が重要である。サイズの大きい分子はさまざまな形状をとれるので，形状の違いにより電子，光，磁気特性ば かりでなく，空孔の内径を調節することによりゲスト分子との相互作用と取り込み様式も大きく変化させることができる。これ らの骨格に異種原子や高周期元素を加えると，変化のバリエーションを飛躍的に増大させることができる。ナノスケールでの 分子設計理論と実用的な量子化学計算コンピューターシミュレーション法を確立し，新規な機能性分子を開発する。これら の分子を効率的に合成実現するためには，従来のように小さい分子から順次組み上げていくのではなく，自己集合的に一度 に組織化する機構の解明と理論予測はきわめて重要である。また，現在の量子化学的手法は，小さな分子の設計や構造，
電子状態，反応を精度よく取り扱えるが，ナノスケールでの取り扱いには飛躍的な進展が望まれている。
信 定 克 幸（准教授） （2004 年 6 月 1 日着任）
A -1) 専門領域：分子物理学、理論化学
A -2) 研究課題：
a) 電子エネルギーの散逸を伴うナノ構造物質の電子ダイナミクス b) 有機分子で保護された金属クラスターの電子物性
c) 電極反応の理論
A -3) 研究活動の概略と主な成果
a) 実在する分子系は通常，有限温度において周りの環境と相互作用していることが多く，必然的に分子系と周りの環 境との間では熱的エネルギーの出入り（熱的揺らぎ）や電子のやり取り（電子数の揺らぎ）が起こり得る。我々の グループでは特に電子数の揺らぎを持つ分子，すなわち電子溜めと相互作用している分子系において引き起こされ る量子多体系ダイナミクスの理論的解明を目標として研究を進めている。先ずこの研究課題を，多電子ダイナミク スを記述するための方法論の開発と電子エネルギーの量子散逸を取り扱うための理論的手法の開発の問題に大別 し，各々の問題点に焦点を絞った研究を進めている。多電子ダイナミクスの研究においては，レーザーパルス光に より引き起こされる電子ダイナミクスの詳細な解明を時間依存密度汎関数理論に基づいて行った。最近の成果とし ては，リング状分子に円偏光レーザーパルスを照射することにより，効率的にリング内に電流を誘起し，同時に磁 気モーメントを発生できることを示した。一方，電子エネルギーの量子散逸の研究においては，表面吸着分子系や 電極反応を電子レベルで記述するための非平衡定常状態理論の開発とその方法論の適用を行った。最近，表面吸 着原子系を記述するための新しい方法論を開発することに成功した。この方法論では表面吸着原子系を有限サイズ のクラスターで近似しているが，クラスターの端において適切な境界条件を課すことで半無限系であるはずの表面 を正しく記述することが可能となった。
b) 複数の有機分子で保護（又は修飾）された金属クラスターは，裸の金属クラスターとは異なる化学的・物理的性質
（例えば，線形・非線形光学応答，伝導性，磁性，触媒作用，化学反応性など）を示すことから基礎理学・応用科 学両方の観点から盛んに研究されている。本研究では，チオラート分子によって保護された様々な金クラスターを 対象として，その電子構造と光学的性質の解明を行った。従来チオラート分子は金クラスターの表面を覆うような 形で結合すると思われてきたが，我々の研究によると金原子と硫黄原子が１体１で結合した強固な A u–S ネットワー クを形成し，このネットワーク構造が金チオラートクラスターの安定化の大きな要因であることを明らかにした。
また，金クラスターがチオラート分子と結合することによって，多量体化した金クラスターを形成することができ ることを理論的に示した。これはボトムアップ的手法により金クラスターを集積化することが可能であることを意 味しており，材料物性科学の観点からも興味深い研究結果を与えることができた。
c) 電極反応は，電子状態理論，溶液論，表面・界面の理論等の分子科学の主要な理論が関与する極めて複雑な研究 対象である。当然，量子論的に正確に電極反応を取り扱うことは非常に難しい。我々は，理論的方法論開発の第一 段階として，有限温度密度汎関数理論に基づく化学ポテンシャル一定の電子状態計算と誘電体モデルによる溶媒和 記述の手法を組み合わせた方法を開発し，電極反応の量子化学的解明を行った。
B -1) 学術論文
T. IWASA and K. NOBUSADA, “Theoretical Investigation of Optimized Structures of Thiolated Gold Cluster [Au25(SCH3)18]+,”
J. Phys. Chem. C 111, 45–49 (2007).
K. NOBUSADA and K. YABANA, “Photoinduced Electric Currents in Ring-Shaped Molecules by Circularly Polarized Laser Pulses,” Phys. Rev. A 75, 032518 (7 pages) (2007).
Y. KUBOTA and K. NOBUSADA, “Efficient Numerical Method for Calculating Exciton States in Quantum Boxes,” Phys.
Lett. A 369, 128–131 (2007).
T. IWASA and K. NOBUSADA, “Gold-Thiolate Core-in-Cage Cluster [Au25(SCH3)18] Shows Localized Spins in Charged States,” Chem. Phys. Lett. 441, 268–272 (2007).
K. IKEDA, Y. KOBAYASHI, Y. NEGISHI, M. SETO, T. IWASA, K. NOBUSADA, T. TSUKUDA and N. KOJIMA,
“Thiolate-Induced Structural Reconstruction of Gold Clusters Probed by 197Au Mössbauer Spectroscopy,” J. Am. Chem. Soc.
129, 7230–7231 (2007).
K. NOBUSADA and T. IWASA, “Oligomeric Gold Clusters with Vertex-Sharing Bi- and Triicosahedral Structures,” J. Phys.
Chem. C 111, 14279–14282 (2007).
T. YASUIKE and K. NOBUSADA, “Open-Boundary Cluster Model for Calculation of Adsorbate-Surface Electronic States,”
Phys. Rev. B 235401 (12 pages) (2007).
K. SHIRATORI and K. NOBUSADA, “Finite-Temperature Density Functional Calculation with Polarizable Continuum Model in Electrochemical Environment,” Chem. Phys. Lett. 451, 158–162 (2007).
B -2) 国際会議のプロシーディングス
Y. KUBOTA and K. NOBUSADA, “An Efficient Numerical Method for Exciton States in Quantum Boxes,” Comput. Phys.
Commun. 177, 43 (2007).
K. SHIRATORI and K. NOBUSADA, “Electronic Structure Calculations at Constant Chemical Potential toward the Application to Electrochemistry,” Comput. Phys. Commun. 177, 47 (2007).
K. NOBUSADA and K. YABANA, “Electric Currents in Ring-Shaped Molecules Induced by Circularly Polarized Laser Pulses,” Comput. Phys. Commun. 177, 54 (2007).
B -4) 招待講演