3.1. lTOFス ペ ク トル
3.1.2 CoincidenceMap
TOFス ペ ク トル の み で は 解 離 チ ャ ネ ル を 特 定 す る こ と が 出 来 な い 。 そ の た め ダ ブ ル ヒ ッ ト の イ ベ ン ト を 抽 出 し 、 反 跳 イ オ ン の 時 間 相 関 を プ ロ ッ トす る こ と で 解 離 チ ャ ネ ル を 特 定 し た 。
図3‑2と 図3‑3に 散 乱 イ オ ン がAr6+とAr5+の と き のDouble‑hitCoincidenceMap を 示 す 。 横 軸 に 最 初 に 検 出 さ れ た イ オ ン のTOF、 縦 軸 に2番 目 に 検 出 さ れ た イ オ ン のTOFを フ.ロ ッ ト し 、 解 離 チ ャ ネ ル の 同 定 を 行 っ た 。TOF軸 方 向 に 運 動 量 を 持 た ず に 解 離 し た 場 合 、 そ れ ぞ れ の 反 跳 イ オ ン のTOFは 図 中 黒 線 の 交 点 と な る 。CoincidenceMap横 の カ ラ ー マ ッ プ は 解 離 チ ャ ネ ル の 強 度 を 対 数 表 示 で 示 し て い る 。N2q+(q‑3〜6)の 解 離 で はAr6+、Ar5+ど ち ら の 場 合 に お い て も 電 荷 非 対 称 の 解 離 よ り 、 電 荷 対 称 の 解 離 が 多 い こ と が 確 認 さ れ た 。
各 解 離 チ ャ ネ ル の 島 は 黒 線 の 交 点 を 中 心 と し た 対 称 に 広 が る 分 布 と な る が 、 (N3+,N2+)解 離 の 島 の 左 下 に 同 じ よ う な 分 布 を し た 島 が 確 認 さ れ た(図3‑2中 赤 丸)。 こ の 島 は(N3+,N2+)に 限 らず 他 の 高 価 数 の 分 子 イ オ ン か ら の 解 離 に お い て も 確 認 で き る 。ま た こ れ は 散 乱 イ オ ン の 違 い に よ ら ず 、先 行 研 究 に お い て は 確 認 さ れ て い な い[36]。 こ の 島 が 装 置 上 の 問 題 か 、 特 定 の 解 離 チ ャ ネ ル の 島 か は 現 在 検 討 中 で あ る 。
2000 1800 分
9'600∵ 、IL・ ・'10
6i400
← 1200
1000 ,・1
800
8001000120014001600180020002200
TOF1(ns)
図3・2散 乱 イ オ ンAr6+のN2のCoincidenceMap
l:::
1000 .,,f1
800
8001000120014001600180020002200 TOF1(ns)
図3'3散 乱 イ オ ンAr5+のN2のCoincidenceMap
3.1.3KER
各 解 離 チ ャ ネ ル のKER分 布 を 示 す 。図 中 に ク ー ロ ン 値 、IUAC(24keV/uAr9+) と 中 太(3.OkeV/uAr8+)のKERピ ー ク 値 を 示 す 。 ク ー ロ ン 値 が 黒 線 、IUACが 緑 色 矢 印 、 中 太 が オ レ ン ジ 色 矢 印 で あ る 。
散 乱 イ オ ン が オ ー ジ ェ 電 子 を 放 出 し な い 解 離 チ ャ ネ ル は 、 散 乱 イ オ ンAr6+の と き(2‑Capture/0‑Auger)の(N+,N+)解 離 とAr5+の と き(3‑Capture/0‑Auger)の(N2+, N+)解 離 で あ る(以 下 で は(2‑C/0‑A)等 と 表 示 す る)。 図3‑4に(N+,N+)解 離 チ ャ
ネ ル のKER分 布 を 示 す 。(N+,N+)解 離 は 電 荷 対 称 な 解 離 で あ り先 行 研 究 で は ク ー ロ ン 値 よ り低 い
、 も し く は 同 じ 位 のKERピ ー ク 値 で あ っ た 。 本 実 験 で のKER ピ ー ク 値 は21eVと な り 、 ク ー ロ ン 値 よ り も 大 き い 値 と な っ た 。
1.2 mnOOO﹂碍ααα
診届⊆$50≧琶■o匡
o.2
0.0
050100150200
KER(eV)
図34(N+,N+)解 離 のKER分 布
(N2+,N+)解 離 チ ャ ネ ル で は(3‑C/1‑A)、(3‑C/0‑A)ど ち ら の 過 程 に お い て もKER ピ ー ク 値 と ク ー ロ ン 値 は ほ ぼ 一 致 し た(図3‑5)。 こ れ は 先 行 研 究 と 同 様 の 結 果 と な っ た 。(3‑C/0‑A)過 程 の と き のKER分 布 に お い て ピ ー ク 値 は24eVで あ る が54eVで 再 び 極 大 値 を 持 つ 分 布 と な っ た 。 こ の 解 離 チ ャ ネ ル は オ ー ジ ェ 電 子 放 出 の 無 い イ ベ ン トで あ り 、COBに 基 づ く と 、 多 価 イ オ ン はN2分 子 の ポ テ ン シ ャ ル エ ネ ル ギ ー の 低 い 準 位 の 電 子 を 捕 獲 し た た め 、散 乱 イ オ ン は 安 定 で あ り 、オ ー ジ ェ 電 子 を 放 出 し な い と 考 え ら れ る。 一 方 、 電 子 捕 獲 さ れ たN2分 子 イ オ ン は 高 励 起 状 態 と な り解 離 時 に 非 常 に 大 き な 運 動 エ ネ ル ギ ー を 放 出 す る と 考 え ら れ る 。 ま たCoincidenceMapか ら(N2+,N+)解 離 チ ャ ネ ル を 切 り 出 す 際 に は 他 の 解 離 チ ャ ネ ル が 混 ざ っ て い る 様 子 は 無 か っ た(図3‑6)。
(N+,N+)と(N2+,N+)解 離 のKER分 布 か ら散 乱 イ オ ン が オ ー ジ ェ 電 子 を 放 出 し な い 解 離 過 程 で は 標 的 は 非 常 に 高 い エ ネ ル ギ ー 準 位 か ら解 離 す る こ と が 考 え ら れ る 。
1.2 m8燈4α00
喜ω⊆250>旧胴﹄o匡
0.2
0.0 0
図3・5 2200
2000
1800
曾1600
蕾
gi400
1200
1000
50100150200 KER(eV)
(N2+,N')解 離 のKER分 布
10
1
800
8001000120014001600180020002200 TOF1(ns)
図3・6切 り 出 し た(N2+,N+)解 離 チ ャ ネ ル のCoincidenceMap
電 荷 対 称 の(N2+,N2+)と(N3+,N3+)の 解 離 チ ャ ネ ル のKER分 布 を 図3‑7と 図3‑8 に 示 す 。分 子 イ オ ン が 電 荷 対 称 の 反 跳 イ オ ン に 解 離 す る イ ベ ン トで は 、解 離 す る 瞬 間 のN2分 子 イ オ ン とTOF軸 の な す 角(θ)が π/2に 近 い 場 合 、 装 置 の 性 質 上 検 出 で き な い 。そ こ で 電 荷 対 称 の 解 離 チ ャ ネ ル で は θ一〇〜450の 範 囲 で 解 離 し た イ ベ ン トを 用 い 、KERが θ に 依 存 し な い と い う仮 定 の も と でKER分 布 を 算 出 し た 。
散 乱 イ オ ン ご と に 比 較 で き る 解 離 チ ャ ネ ル は(N2+,N2+)の み だ が 、(N2+,N+)解 離 と 同 様 に オ ー ジ ェ 電 子 放 出 数 の 少 な い 解 離 イ ベ ン ト(4‑C/1‑A)過 程 の 方 が 高 エ ネ ル ギ ー 成 分 の 多 いKER分 布 と な っ た 。 ま た 、KERピ ー ク 値 は ク ー ロ ン 値 よ
り も 大 き い 値 と な っ た 。
(N3+,N3+)解 離 は(6‑C/3‑A)過 程 で の み 観 測 さ れ る イ ベ ン トで あ る 。KERピ ー
ク 値 は ク ー ロ ン 値 と ほ ぼ 一 致 し た 。KERが200eV以 上 の 解 離 も 多 く存 在 し 、 幅 広 い 分 布 で あ る こ と か らN26+の 取 る 電 子 状 態 が 多 く 存 在 す る と 考 え ら れ る 。 中 太 が 行 っ た 衝 突 実 験 は オ ー ジ ェ 電 子 を 測 定 ト リ ガ ー と し て い る た め 、 こ の 解 離 チ ャ ネ ル で は(6‑C/2‑A)に お け る 解 離 イ ベ ン トの 存 在 も 考 え られ る 。(6‑C/3‑A) に お け る 解 離 は(6‑C/2‑A)に 比 べ 低 エ ネ ル ギ ー 成 分 が 多 い と 予 想 さ れ る が 、 本 実 験 のKER分 布 は 中 太 のKER分 布 と 同 様 の 分 布 と な っ た 。KERピ ー ク 値 も 近 い 値 で あ る こ と か ら(N3+,N3+)解 離 で は(6‑C/3‑A)が 支 配 的 で あ る と 考 え ら れ る 。 IUACで の 実 験 に お い て こ の 解 離 チ ャ ネ ル のKERピ ー ク 値 は72eVと105eVで
あ る 。105eVは 本 実 験 と 近 い 値 で あ る が 、72eVは 大 き く 異 な る 。72eVの ピ ー ク はN25+か ら解 離 し たN2+が オ ー ジ ェ 電 子 を 放 出 す る イ ベ ン ト に よ る も の と 示
し て い る が 、 本 実 験 で は そ の よ う な ピ ー ク は 確 認 で き な か っ た[27]。
1.2 m8翁4α00
>ρ旧ω⊆$50>旧"﹄o匡
0.2
0.0
050100150200
KER(eV)
図3'7(N2+,N2+)解 離 のKER分 布
1.2 m溜お4ハUハUO
>"旧ω⊆250>旧"﹄o匡
0.2
0.0
050100150200
KER(eV)
図3'8(N3+,N3+)解 離 のKER分 布
図3‑9〜3‑12電 荷 非 対 称 な 解 離 チ ャ ネ ル のKER分 布 を 示 す 。電 荷 非 対 称 性 が 比 較 的 高 い(N3+,N+)と(N4+,N+),(N4+,N2+)の 解 離 チ ャ ネ ル に お い て 、KERピ ー ク 値 は ク ー ロ ン 値 よ り高 い 値 を 取 り 、ピ ー ク 値 は(N3+,N+)で51eV(散 乱 イ オ ンAr6+)、
61eV(散 乱 イ オ ンAr5+)、(N4+,N+)で81eV、(N4+,N2+)で107eVと な っ た 。 電 荷 非 対 称 性 が 比 較 的 低 い(N3+,N2+)の 解 離 チ ャ ネ ル に お い て 、KERピ ー ク 値 は ク ー ロ ン 値 と 近 い 値 を 取 っ た 。(5‑C/3‑A)で は こ の 解 離 イ ベ ン トは 少 な く 、KER 分 布 を 比 較 す る こ と は 難 し い が 、(5‑C/2‑A)の 方 がKER分 布 は 高 エ ネ ル ギ ー 成 分 の 多 い 分 布 と な っ た 。 こ れ は 他 の 解 離 チ ャ ネ ル の 結 果 と 矛 盾 し な い 。
1.2
1.0
8お4α00
>嗣旧ω5だ冨≧ρ﹄o匡
O.2
一4‑Capture/1‑Auger
‑4‑Capture/2‑Auger
0.0
050100150200
KER(eV)
図3‑9(N3+,N+)解 離 のKER分 布
1.2 m8お4α00
>"旧ω⊆o覗50≧ヴ﹄o匡
0.2
0.0
050100150200
KER(eV)
図3・10(N4+,N+)解 離 のKER分 布
1.2 mnOハ04000
言旧呂oμ占o≧琶■o匡
0.2
O.0 0
図3・ll
50100150200 KER(eV)
(N4+,N2+)解 離 のKER分 布
皿 ㈹
00ハ04・0︹UOあμ旧誓250≧駕■o匡 α2
0.0 0
‑
.
‑
.
一
‑
■
」
‑
」
■
.
、レ
1
TH姑 舛
一5‑Capture/2‑Auger
‑5‑Capture/1‑Augεr
融
ll
l
.1.■,■ 門nn 唱 圏
図3・12
50100150200 KER(eV)
(N3+,N2+)解 離 のKER分 布
3.2CO
COを 標 的 分 子 と した 衝 突 実 験 は多 種 の多 価 イ オ ン、幅広 い衝 突 エ ネル ギ ー範 囲 で行 われ 、COの 解 離 にお け る分 岐 比 やKER分 布 か ら分 子 イ オ ンの 電 子 状 態 につ い て知 見 が得 られ て い る[37‑52]。 低 速 衝 突 実 験 にお い て 、CO解 離 の 分 岐 比 は多 価 イ オ ンの速 度 や 価 数 に依 存 しな い がKER分 布 は イ オ ン種 に よ って 異 な る こ とが報 告 され てい る[39]。 一方 、 ボ ー ア速 度 に近 い 中速 領 域 の衝 突 実 験 で は 、 電 子 捕 獲 過 程 とイ オ ン化 過 程 で分 岐比 が異 な る[50]。ま た どの 速度 領 域 にお い て
もcoq+(q=4,6)の 解 離 で は 、 電荷 非 対 称 解 離 断 面積 よ りも電荷 対称 解 離 断 面 積 の ほ うが大 き い[47,50‑52]。
IUACの グル ー プ か ら報 告 され て い る各解 離 チ ャネル にお け るKERピ ー ク 値 とクー ロ ン値 を表3‑2に 示 す[52]。 低 価 数 の解 離 にお け るKERピ ー ク値 は ク ー ロ ン値 よ りも低 い値 とな る傾 向 が 見 られ 、 高価 数 の解 離 で は クー ロ ン値 と同 等 、あ るい は大 きい値 とな る。IUACの 実 験 で は30keV/uのAr8+の 多価 イ オ ン を 衝 突 させ て い るた め 多価 イ オ ンの速 度 は ボ ー ア速 度(25keV/u)に 近 い。 この衝 突 実 験 で はN2標 的 の衝 突 実 験[27]と 同様 に、 放 出 され た 電 子 を反 跳 イ オ ンの 測 定 トリガー と して い る。ま た表3‑2中 の解 離 チ ャネ ル の他 に(C2+,03+)、(C3+,03+)、
(C2+,04+)の 解 離 が観 測 され て い る。
表3・2CO解 離 チ ャ ネ ル に お け るKERピ ー ク 値(@IUAC)と ク ー ロ ン 値