6-1 まとめ
本研究では機能性金属をスパッタリング法により共添加した酸化タンタル薄膜の作製し た試料の光機能性材料への可能性を発光特性の評価などから探求した。
まず第 3 章では Au 添加酸化タンタル薄膜の作製と評価結果について述べた。PL 測定結 果から Au を添加したすべての試料において Au を添加していない試料と比較して短波長側 (400 nm ~500 nm 付近)への発光ピークのシフトが確認できた。この理由について、薄膜の 中に存在する Au ナノ粒子による表面プラズモン共鳴に起因する発光ピークであると結論 付けた。また、形成される Au ナノ粒子の大きさ・形状により欠陥準位に与えるエネルギー が変化することから試料作製条件を変化させることにより、異なる発光ピークを取得する ことができた。これは Au ナノ粒子の粒径及び形状を制御できれば次世代発光材料としての 可能性を示唆していると考えられる。次に、Eu, Au 共添加酸化タンタル薄膜の作製と発光 特性の評価について述べた。取得した PL 測定結果から Au を添加することにより、Eu3+
に起因する発光ピークの発光強度の減少が確認された。これは、Eu3+由来の発光が Au ナノ 粒子に再吸収、またはその逆の過程でエネルギーが失われ、発光強度が減少したのだと考え られる。このことから、Au 及び Eu を添加した試料での発光増強は難しいと考えられる。
第 4 章ではまずはじめに、Eu,Al 共添加酸化タンタル薄膜の作製及び発光特性の評価につ いて述べた。目的としては、Eu と Al を共添加することにより Eu3+イオンの価数を変化さ せ Eu2+の発光の観測を試みたが、Eu2+イオン由来の発光を確認することはできなかった。
これは、雰囲気大気中での高温アニールにより Al 近傍に形成された酸素欠陥からの電子の 放出により Eu2+を還元できると考えられているが、Ta2O5のように高温アニールでは結晶 化してしまい開放的な位置に酸素欠陥が形成されず Eu2+へ還元できなかったのだと結論付 けた。また、アニール時の雰囲気及び温度も重要であり、Eu3+の還元反応を助長させるため にも還元雰囲気中でのアニール処理が必要である。
第 5 章では N 及び貴金属添加酸化タンタル薄膜の作製と可視光応答光触媒材料としての 可能性について述べた。取得したメチレンブルー分解により吸光度結果から、N のみを添加 した酸化タンタル薄膜では可視光域での光触媒活性は観測できなかったが、貴金属とくに Ag を添加した酸化タンタル薄膜において顕著な光触媒活性を示すことがわかった。これは、
Ag ナノ粒子が表面プラズモン共鳴により可視光域の光を吸収し、励起された Ag ナノ粒子 の電子が母材側の伝導体及び N 準位に遷移することによりメチレンブルーを分解したのだ と考えられる。先にも述べたように金属ナノ粒子の表面プラズモン共鳴には粒径及び形状 が密接に関係していることから、Ag ナノ粒子の粒径・形状を制御することにより可視光応 答光触媒への応用は可能であると考えられる。
81 6-2 謝辞
本研究を行うにあたって、数多くのお力添えを頂きました。この場を借りてお礼申し上げ ます。
約三年間にわたり、浪漫あふれる研究テーマを任せてくださり、最後まで懇切丁寧なご助 言をくださいました三浦健太准教授に深く感謝いたします。
本研究を行うにあたり充実した研究環境及び時間を提供してくださるだけでなく、丁寧 なご助言までくださいました、花泉修教授に心より感謝いたします。
本研究を行うにあたり、実験装置の使用に対するお許しならびに、本論文をお忙しい中審 査してくださいました尾崎俊二准教授に深く感謝申し上げます。
研究内容に関する数々のご助言、研究に対する姿勢をその身をもって体現してください ました加田渉助教授に心より感謝申し上げます。
実験装置の不具合及び導入などの際に、迅速かつ確実にご尽力していただいた技術専門 職員の野口克也氏に感謝申し上げます。
N 添加、PLE 測定の際に実験装置の利用を快くお許しくださり、ご指導いただきました、
群馬大学大学院理工学府分子化学部門の岩本伸司准教授、堀内宏明准教授及び岩本研究室 修士 2 年の林洋介氏に深く感謝申し上げます。
本論文の研究を行うにあたって獅子奮迅の活躍をしてくださいました、学部 4 年の中澤 唯氏、橋本佑也氏、及び OG の町田萌氏に心より感謝申し上げます。
研究のみならず普段の生活において、研究室生活を大いに実りあるものにしてください ました、花泉・三浦研究室の同期の皆様には筆舌に尽くし難い感謝申し上げます。
研究生活において様々な面で有意義なものになるようご尽力してくださいました花泉・
三浦研究室の後輩各位に厚く御礼申し上げます。
最後に、大学院までかげながら応援してくださいました茨城の家族に心よりお詫び・お礼 申し上げます。
数多くの方の御指導・御鞭撻の御陰で本論文を執筆するに至ることができました。ここで、
皆様に感謝の意を述べ、謝辞とさせて頂きます。
82 6-3 参考文献
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