D i r e c t  sampling of atmospheric a e r o s o l  p a r t i c l e s  during  Arctic Airborne Measurement Program (AAMP  9 8 )   K e i i c h i r o  H a r a 1 * ,  Yasunobu l w a s a k a

一報告一

R e p o r t  

北極圏航空機観測

(AAMP9 8 )

原圭一郎＊・岩坂泰信ャ・猪股弥生＂•長田和雄 Jt.

松 永 捷 司t• 山 形 定2• 長 谷 正 博 ・ 中 田 滉

D i r e c t  sampling of atmospheric a e r o s o l  p a r t i c l e s  during  Arctic Airborne Measurement Program (AAMP  9 8 )   K e i i c h i r o  H a r a 1 * ,  Yasunobu l w a s a k a

Yayoil n o m a t a 1   t ,   Kazuo O s a d a 1   t ,  

K a t s u j i  M a t s u n a g a 1  

Sadamu Y a m a g a t a " ,  Masahiro N a g a t a n i  

and H i r o s h i  N a k a t a 1   A b s t r a c t :   I n  o r d e r  t o   know t h e  morphology and m i x i n g  s t a t e  o f  a t m o s p h e r i c   a e r o s o l   p a r t i c l e s   i n   t h e   s p r i n g   A r c t i c   a t m o s p h e r e

d i r e c t s a m p l i n g   o f  a e r o s o l   p a r t i c l e s   was c a r r i e d   o u t   u s i n g   an a e r o s o l   i m p a c t o r  s y s t e m   d u r i n g  t h e   A r c t i c   A i r b o r n e  Measurement Program (AAMP 9 8 ) .   A e r o s o l  s a m p l e s   w e r e  o b s e r v e d   w i t h  a  s c a n n i n g  e l e c t r o n  m i c r o s c o p e  and a n a l y z e d  w i t h  a n  e n e r g y ‑ d i s p e r s i v e  X ‑ r a y   s p e c t r o m e t e r .   A e r o s o l  p a r t i c l e s  w i t h  c l e a r  s a t e l l i t e  s t r u c t u r e  due t o   s u l f u r i c  a c i d   d r o p l e t s   w e r e  o b s e r v e d  i n   s a m p l e s  c o l l e c t e d   i n   t h e   l o w e r  s t r a t o s p h e r e   and f r e e   t r o p o s p h e r e .   On t h e   o t h e r   h a n d s ,   a e r o s o l   p a r t i c l e s   w i t h   c r y s t a l   and s a t e l l i t e   s t r u c t u r e  due t o  d r o p l e t s  o f  s e a  s a l t  p a r t i c l e s  w e r e  o b s e r v e d  i n  t h e  boundary l a y e r .  

AAMP 9 8

X

S

ダスト粒子と考えられる不定形粒子，海塩粒子のような結晶質の粒子は境界層 内〜約

7000m

1

S o l a r ‑ T e r r e s t r i a l   Environment  L a b o r a t o r y ,   Nagoya  U m v e r s 1 t y ,   F u r o ‑ c h o ,  C h i k u s a ‑ k u ,  Nagoya 4 6 4 ‑ 8 6 0 1 .  

2北海道大学大学院工学研究科環境資源工学専攻.

D i v i s i o n  o f  Environment and R e s o u r c e  E n g i n e e r i n g ,   Graduate S c h o o l  o f  E n g i n e e r i n g ,  Hokkaido U n i v e r s i t y ,  K i t a ‑ I  3

N i s h i ‑ 8 ,Sapporo 0 6 0 ‑ 8 6 2 8 .  

P r e s e n t  a d d r e s s :  

＊国立極地研究所.

N a t i o n a l  I n s t i t u t e  o f  P o l a r  R e s e a r c h ,  Kaga 1 ‑ c h o m e ,  l t a b a s h i ‑ k u ,  Tokyo 1 7 3 ‑ 8 5  I  5 .  

t名古屋大学大学院環境学研究科.

D i v i s i o n  o f  E a r t h  and E n v i r o n m e n t a l  S c i e n c e s ,  Graduate S c h o o l  o f   E n v i r o n m e n t a l  S t u d i e s ,  Nagoya U n i v e r s i t y ,  C h i k u s a ‑ k u ,  Nagoya 4 6 4 ‑ 8 6 0 1 .  

南極資料，

V o l .4 6 ,  No. I A ,  2 3 0 ‑ 2 4 2 ,  2 0 0 2  

Nankyoku S h i r y 6  ( A n t a r c t i c  R e c o r d ) ,  V o l .  4 6 ,  No. IA

2 3 0 ‑ 2 4 2 ,2 0 0 2  

c2002 N a t i o n a l  I n s t i t u t e  o f  P o l a r  R e s e a r c h  

AAMP98

2 3 1  

I .  

冬季〜春季にかけての北極対流圏では，中緯度工業域（ヨーロッパ・ロシア・アメリカ・ア ジア）からの汚染物質の輸送により， しばしばヘイズが観測されている

( e . g . , P a c y n a ,   1 9 9 3 ;   B a r r i e   and B o t t e n h e i m ,   1 9 9 3 ) .  

A r c t i ch a z eと呼ばれ， 8 0

A r c t i c h a z e

( S c h n e l l ,1 9 8 4 ;   S c h n e l l  e t   a l ,   1 9 8 9 ;   Parungo e t   a l . ,   1 9 9 3 ;   Franke e t   a l . ,   1 9 9 7 ) .  

A r c t i c h a z e

（あるいは高エアロゾル数濃度層）が出現している高度や，その周辺の水平分布や若干の高度 分布に観測の中心が置かれていた．しかし，北極域の大気エアロゾルを理解するには，

A r c t i c h a z e

h a z e

1 9 9 8

3

A r c t i cA i r b o r n e  Measurement Program 1 9 9 8  (AAMP98)

1 2kmまで上昇可能の航空機を使用したため，成層圏下部までの観測も可能と

( p o l a rv o r t e x )形成に伴って極域成層圏は

( ‑ ‑ 1 2km)

( i n ‑ s i t uo b s e r v a t i o n )

( H a y a s h i e t   a l . ,   1 9 9 8 ) .  

IPCCレポート ( 1 9 9 5 )

AAMP98

1 9 9 8

3

8日のフライトについて報告を行う．

2 .  

大気エアロゾル粒子は，名古屋大学太陽地球環境研究所で大気球を用いたエアロゾル直接採 集に開発したインパクターゾンデを，航空機観測用に一部を改造して使用した．本装置は試料 面にこでは電子顕微鏡用のグリッド）を

3 0

2 0I/min

0.2μm

ロジオン薄膜を付け，カーボン蒸着を施した電子顕微鏡用マイクログリッドを使用した．外部 の空気は，機体上部の

i n l e t

S h i o b a r ae t   a l . ,   1 9 9 9 ) .  

Hermann e t   a l .   ( 2 0 0 1 )

に，飛行機

( G u l f s t r e a m I I )

i n l e t

m

(>2μm)

(2>D>0.2μm)

l

G ‑ l lは最高高度まで上昇した後にスパイラルに最低高度まで降下していくフライトの予

12000  10000 V・  •

, ,.・、・'.

E ' a p n l ¥

︱

︐  ^{L o n 9 y e a r b y e n}  

゜

10 

_{o n g ; t  Ude} ^{1 1}  

,  。 E  ^{1 2   13} 

F i g .   1 .  

図

1 1 9 9 8 年 3 月 8

T r a j e c t o r y   of AAMP f t i g h t   o n  

March d u r i n g   t h e   a e r o s o l   s a m p l i n g   w i t h   a e r o s o l  

i m p a c t o r .  

AAMP98 における大気工アロゾル粒子の直接採集 2 3 3  

インパクターのシステム起動をしてサンプリングを開始するようにした. Iサンプル辺り 4分 のサンプリングタイムに設定したため，のべ 1 2 0 分間のサンプリングが可能であった．また， 4 分間の時間間隔であること， G ‑ 1 1 は徐々に降下していたため，平均すると l サンプル辺りは，

5 0 0 ‑ 6 0 0  m の高度分解能となる．

得られた試料は，サンプル回収後に各グリッドをポリエチレン製のビームカプセルに移し変 ぇ，ビームカプセルはチャック付のポリ袋へまとめて入れた．フライトごとにまとめられたサ ンプル入りのポリ袋は，シリカゲル入りのタイトボックス内で保管した．帰国後，走査型電子 顕 微 鏡 (SEM;Akashi Beam T e c h . ,  ABT‑55 と SEMEDXType‑N, H i t a c h i ,  EMAX‑500, H o r i b a )  

にて，観察及び分析を行った．電子ビームによるダメージを極力避けるために，形態観察前に カーボン蒸着を施し，形態観察時の加速電圧は 5kV に ， EDX 分析時には 20kV に調節した．

なお，写真撮影時には，どのサンプルも同倍率 ( 2 0 0 0 倍）で観察し，同枚数撮影するようにし た ．

後方流跡線の計算は， NOAA の HYSPLIT4(HYbrid S i n g l e ‑ P a r t i c l e  L a g r a n g i a n  I n t e g r a t e d   T r a j e c t o r y )   M o d e l ,   1 9 9 7   (Web a d d r e s s :   h t t p : / / w w w . a r l . n o a a . g o v / r e a d y / h y s p l i t 4 . h t m l ,   NOAA  Air R e s o u r c e s  L a b o r a t o r y ,  S i l v e r  S p r i n g ,  MD) を用いて計算をした．なお， 7000m 以上の高 度では，等温位面を仮定して， 6000m 以下の高度では， v e 1 t i c a lmotion mode で後方流跡線を 計算した．

3 .  

図 2 a に 3

8 日の気湿の鉛直分布を示す．気温の鉛直変化から，観測当日の圏界面は 9000

m 付近に位置しており，最高高度（約 1 2 0 0 0m) 付近の観測飛行は，成層圏下部に突入してい

たことがわかる. 3

8 日各高度における後方流跡線を図 2b に示す．下部成層圏 ( 1 2 0 0 0m) 

の空気塊は，数日間かけて大きく北極上空を周回していた．圏界面付近と見られる 9000m の

空気塊は，成層圏下部 ( 1 2 0 0 0m) 同様に西側（グリーンランド〜アラスカ上空）より輸送さ

れていた．しかしながら，成層圏下部 ( 1 2 0 0 0m) の空気塊とは異なり，北極域を大きく周回す

るほどではなかった．一方，対流圏上部 ( 7 0 0 0m) の空気塊は，東側（ロシア上空〜スカンジ

ナビア半島）より輸送されており，成層圏下部や圏界面付近の空気塊とは全く異なった起源の

空気塊であることが示唆される．また， 6000‑1000m の各空気塊は，ロシア工業地域上空から

輸送されていたため，対流圏中〜下層には，少なからずロシア工業地域から放出された人為起

源物質の影響の可能性も考えられる．しかしながら，図 2 c に示したように鉛直方向の空気の輸

送はそれほど活発ではなく，自由対流圏内の空気陳が，ロシア工業域の影響をどの程度受けて

いたかについては議論の必要がある．地上 ( N y ‑ A l e s u n d ) での大気工アロゾル・酸性ガスの観

地上観測の結果を考慮すると，対流圏下層はいわゆる A r c t i ch a z e ,   あるいは人為起源の影響を

14000  12000  10000  E  8000 

! 

芝

6000  4000  2000 

゜ ^{‑ 6 0}  

S a m p l i n g  s t a r t  

｀ 

‑ 5 0   ‑ 4 0   ‑ 3 0   ‑ 2 0   ‑ 1 0   0  A i r  t e m p e r a t u r e ,  

図 2a 1 9 9 8

3 月 8

F i g .  2 a .   V e r t i c a l   p r o f i l e   of  a i r   t e m p e r a t u r e   d u r i n g   t h e   AAMP 9 8   o b s e r v a t i o n  f l i g h t   o n   8  March 1 9 9 8 .  

•g

ぅ

$＼  

＇

界令

図 2b 1 9 9 8

3 月 8 日 ( 1 2UTC)

1 6 0

2 4

F i g .   2 b .   1 6 0  h r s ‑ b a c k w a r d  t r a j e c t o r i e s  a t  e a c h  a l t i t u d e  on 8  March 1 9 9 8  ( 1 2   UTC).  C i r c l e s  

show l o c a t i o n s  e v e r y  2 4  h r s .  

AAMP98

2 3 5  

14000  12000  10000  E 

1  ^{芝 8000}  ₆₀₀₀ 

4000  2000 

゜ ゜ ^{‑ 2 0}  

^{‑ 6 0}

  ^{‑ 8 0}  

¹

^{0 0}

^{‑ 1 2 0   ‑ 1 4 0   ‑ 1 6 0}  

図

2 c 1 9 9 8

3

8 日 ( 1 2UTC) での後方流跡線の高度変化

F i g .  2 c .   V a r i a t i o n s  of a l t i t u d e  i n   e a c h  backward t r a j e c t o r y   on 8  March 1 9 9 8  ( 1 2  UTC). 

受けた状態でだったことが示唆される．

図

3

SEM

3 a

10000 m

いわゆる硫酸エアロゾルが主成分と言われているように，図

3a

3 a

SEM

SEM(ABT‑55)

10nm

( n o n ‑ n u c l e is a t e l l i t e ) "

n o n ‑ n u c l e i  s a t e l l i t e

図

3 b c

( s a t ‑

e l l i t e ) "

( n o n ‑ s a t e l l i t e ) "

EDX

n o n ‑ s a t e l l i t e

n o n ‑ s a t e l l i t e

Yamatoand Ono ( 1 9 8 9 )

図 3a 3

8

I I  I  0 0 ‑ I  I  9 1 7   m

SEM

矢印は

" n o n ‑ n u c l e is a t e l l i t e  p a r t i c l e s "

F i g .  3 a .   T y p i c a l  SEM i m a g e  of " n o n ‑ n u c l e i  s a t e l l i t e  p a r t i c l e s "  c o l l e c t e d  a t  11100‑1 1 9 1 7   m  a s !   o n  8 March 1 9 9 8 .   A r r o w s  i n d i c a t e   " n o n ‑ n u c l e i  s a t e l l i t e  p a r t i c l e s " .  

図

3 b 3

8

1 9 0 8 ‑ 1 2 9 5 m

" s a t e l l i t ep a r t i c l e "

" i r r e g u l a rp a r t i c l e "

SEM

F i g .  3 b .   T y p i c a l   SEM i m a g e   of  " s a t e l l i t e   p a r t i c l e "   and  " i r r e g u l a r   p a r t i c l e "   c o l l e c t e d   a t  

1908‑1295  m a s !   o n  8 March 1 9 9 8 .  

AAMP  9 8における大気エアロゾル粒子の直接採集

図 3 c 3 月 8 日に高度 7 4 8I ‑ 6 8 6 4  mで捕集されたエアロゾル粒子 SEM 像の一例．

矢印は " n o n ‑ s a t e l l i t ep a r t i c l e s " を示す．

F i g .  J c .   T y p i c a l  SEM i m a g e  of " n o n ‑ s a t e l l i t e  p a r t i c l e s "  and " s a t e l l i t e  p a r t i c l e s "  c o l l e c t e d  a t   7 4 8 1 ‑ ‑ 6 8 6 4   m a s l   o n   8  March  1 9 9 8 .   A r r o w s  i n d i c a t e   " n o n ‑ s a t e l l i t e  p a r t i c l e s ' ' .  

237 

示していた様に，硫酸アンモニウムが主成分であるエアロゾル粒子，あるいはアンモニウムイ オンを含んだ硫酸エアロゾル粒子である可能性がある．今回は，硫酸の痕跡をはっきりとらえ

られる BaCb や Ca を使用した試薬薄膜法を用いていないため，アンモニウム塩か否かについ てはっきりした議論が出来ない．そのため，今回は， S のピークが明瞭に得られた n o n ‑ n u c l e i s a t e l l i t e ,  s a t e l l i t e ,  n o n ‑ s a t e l l i t e 粒子を硫酸（塩）エアロゾルと同定した．また，対流圏内で確認

された一部の球形粒子は，電子ビームによるダメージが見られなく， EDX 分析では Al や S i が検出された．球形粒子は燃焼過程を経た粒子，例えば f l ya s h ,   に良く見られる特徴 (Furuya e t   a l . ,   1 9 8 7 ) であり，春季北極域では，ロシア工業域などの人間活動の影響を少なからず受け ていることを考えると， A l ,S i などを含む球形粒子は f l ya s h の様な工業域を起源とする粒子で ある可能性が強い．ここでは，ビームダメージのない球形粒子は， " s p h e r i c a l " として扱った．

さらに，他にも土壌粒子あるいはダストと考えられる不定形 ( i r r e g u l a r ) 粒子や，海塩粒子ある いは CaS04 を含有する粒子によく見られる結晶質 ( c r y s t a l ) を含んだ粒子も確認された．

定量的に議論するために，各形態・組成に分類し，観察視野より得られた粒子総数に対する 割合（検出頻度：％）を，図

に示す. n o n ‑ n u c l e i  s a t e l l i t e 粒子は，主に圏界面付近 ( 8 0 0 0m ) , . . . . ̲ ̲ ,   成 層圏下部 ( 1 2 0 0 0m) において観察された．春季北極成層圏下部で n o n ‑ n u c l e is a t e l l i t e 粒子の様 な特徴的な粒子が得られたことは，硫酸（塩）エアロゾル粒子の混合状態や性状を知る上で，

非常に興味深い点である．インパクターによるエアロゾル粒子捕集時には，捕集面に粒子が慣

性衝突した瞬間には，一時的大きく円盤状に広がり，その後に表面張力により小さな水滴状に

08 March, 1998 

一 ^{n o n ‑ n u c l e is a t e l l i t e}   一 ^{s a t e l l i t e}

一 _一 ^{n o n ‑ S a t e l l i t eS u l f a t e}  

S p h e r i c a l

一 _~Dry ^{I r r e g} _c ^u _r ^l _y ^a _s ^r _{t a l s}  

Z

Wetc r y s t a l s  

12000 

10000 

8000 

E 

i 

4000 

2000 

゜

~ 1 1 1 1 1 1 1

・冒『

゜

R e l a t i v e  abundance,% 

図

4 1 9 9 8

3 月 8

F i g .  4 .   V e r t i c a l   d i s t r i b u t i o n   of r e l a t i v e   abundance of e a c h   t y p e   of a e r o s o l   p a r t i c l e   o n  8  March 1 9 9 8 .  

なり中央に核のように残る．そのため，

n o n ‑ n u c l e is a t e l l i t e

( l ) SEM

( 2 )

( 3 )

SEM

(TEM)

TEM

TEM

SEM

TEM

n o n ‑ n u c l e i  s a t e l l i t e

( b )

AAMP98

とになる．そのため，捕集面への粒子衝突による捕集後（サンプリング中，あるいは保管中）

に，一部の粒子成分が揮発した可能性も考慮する必要があろう．冬季〜初春北極成層圏におい ては，比較的揮発性の高い硝酸が主成分の一つであると考えられる極成層圏雲

(PSCs)

PSCs

(>15km)

( e . g . ,Hayashi e t  a l . ,   1 9 9 8 ;  S h i r a i s h i  e t  a l . ,   1 9 9 8 )

PSCs

と比べると高かったことを考えれば，今回の

n o n ‑ n u c l e is a t e l l i t e

硝酸」とは結論付けられない．実際，

lwasakae t   a l .   ( 1 9 9 3 )

PSCs

NQ3‑

PSCs

〜対流圏では硝酸含有粒子はほとんど同定されていなかった．もし，この

n o n ‑ n u c l e is a t e l l i t e

硝酸以外の揮発成分や常温下で不安定な成分（例えば，ニトロシル硫酸，

N02HSQ4, ( B u r l e y   and Johnston

1 9 9 2 ;Zhang e t   a l . ,   1 9 9 6 )

n o n ‑ n u c l e is a t e l l i t e

70%

( Z e l l e r , 1 9 9 9 ) ,  

n o n ‑ n u c l e is a t e l l i t e

n o n ‑ n u c l e i  s a t e l l i t e

n o n ‑ s a t e l l i t e

20‑80%)

S a t e l l i t e

2 0 ‑ 40%

s a t e l l i t e

n o n ‑ s a t e l l i t e

s

n o n ‑ s a t e l l i t e

2 )

3

8

NH4+

ている可能性は大いに考えられる．アンモニウム塩となっていた場合は，湿度によって，固体

⇔液体の相変化を起こすため，春季北極対流圏中での不均一反応やエアロゾル粒子による放 射を議論する上で重要な要素であろう．

硫酸（塩）粒子のほかに，土壌・ダスト粒子と見られる不定形粒子や，海塩粒子・

CaSQ4

3000‑7000m

1 6 0 0  m

4000m

4000‑7000m

とは言いがた<,

I s h i i   e t   a l .   ( 2 0 0 1 )が示すように，海塩粒子や土壌粒子の中緯度域からの長

4000m

2500m)

2000‑4000m

Na

( w e tc r y s t a l )

液滴あるいは潮解した海塩粒子と考えられる．境界層内と比べて相対湿度が低いと考えられる 自由対流圏下層

(2000‑4000m)

w e tc r y s t a l

I s h i ie t   a l .   ( 2 0 0 1 )

EDX

NaとCl

NaCl

NaとC l

Cl

C l

C lロス）ことを示唆している．実際，冬春季の北極大気中では，反応

HNQ3,NQ3, N20s)

(Harae t   a l . ,   1 9 9 9 ) .  

( 1 )

( 2 )

(CCN)

( 3 )

( e . g . ,B a r r i e  e t  a l . ,  1 9 8 8 )でのハロゲン（特

乾燥した海塩粒子も存在する可能性がある．乾燥した海塩粒子は結晶形を含む非球形となるた め，北極域での放射観測では，固体海塩粒子による日射の散乱の寄与を考慮する必要があるか

も知れない．

今回の観測・分析では，

SEM

AAMP98における大気エアロゾル粒子の直接採集 2 4 1   分の一つであるスス粒子の同定や混合状態の観察は行えなかった．スス粒子は，ェアロゾルの 放射過程において非常に重要な吸収体と機能するだけではなく，スス粒子上での不均一反応も 盛んに起こることが知られているため，今後の観測では，正確に把握することが重要となろう．

また，海塩粒子の変質が，反応性ハロゲン化合物のソースとしてどの程度の寄与があるのか，

変質する割合に鉛直分布があるのか，あるいは，ないのか観測をすることも重要となろう．

4 .  

AAMP98において，大気エアロゾルの直接採集を境界層内(:::;:;:1600 m ) , . . ̲ ̲ ̲ ,   成 層 圏 下 層 (12000 m) にて行い，個々の粒子の混合状態観察を行った．対流圏下層 (1600m ) , . . ̲ ̲ ̲ ,   成層圏下部 (12000 m) において，硫酸エアロゾルが卓越していた．しかしながら，その形態は均ーではな

<  ,  ^{n o n ‑ n u c l e i ‑ s a t e l l i t e ,  s a t e l l i t e ,  n o n ‑ s a t e l l i t} eと不均ーな形態を示しており，その組成は不均一 であることが示唆された．また， n o n ‑ n u c l e i ‑ s a t e l l i t e の硫酸エアロゾルは成層圏空間でのみで観 測されていた．また，高度 6km 付近までは，土壌・ダスト粒子と考えられる粒子も，多数確 認されていたが，トラジェクトリー解析の結果と比較すると，ロシア工業域からの汚染物質流 入だけではない要因，例えば中緯度域からの長距離輸送の可能性も考えられた．さらに，海塩 粒子は，境界層内だけではなく，自由対流圏中にも存在し，その一部は潮解した状態で存在し

ていた．

謝 辞

本観測は， AAMP 観測キャンペーン航空機観測参加者，地上観測参加者の方々に，大きな 協力並びに支援を受けました．また，ダイヤモンドエアサービス（株）のスタッフの方にも甚 大な協力をしていただきました．この場を借りて，感謝の意を表します．本観測は，国立極地 研究所北極圏環境研究センターの 北極圏環境観測国際共同研究（代表：藤井理行） により 実施された．

文 献

B a r r i e ,   L . A .  and B o t t e n h e i m ,  J.W ( 1 9 9 3 ) :   S u l p h u r  and n i t r o g e n  p o l l u t i o n  i n   t h e  A r c t i c  a t m o s p h e r e .   P o l l u t i o n  of t h e  A r c t i c  A t m o s p h e r e ,  e d .  by W.T. S t u r g e s .   London, E l s e v i e r

1 5 5 ‑ 1 8 3 .

B a r r i e ,   L . A . ,   B o t t e n h e i m ,   J . W . ,   S c h n e l l ,   R . C . ,   C r u t z e n ,   P . J .   and  R a s m u s s e n ,   R . A .   ( 1 9 8 8 ) :   Ozone  d e s t r u c t i o n  and p h o t o c h e m i c a l  r e a c t i o n s  a t  p o l a r  s u n r i s e  i n  t h e  l o w e r  A r c t i c  a t m o s p h e r e .   N a t u r e ,   3 3 4 ,   1 3 8 ‑ 1 4 1 .  

B u r l e y ,  J . D .   and J o h n s t o n ,  H . S .   ( 1 9 9 2 ) :   N i t r o s y l  s u l f u r i c   a c i d   and s t r a t o s p h e r i c  a e r o s o l s .   Geophys. 

R e s .  L e t t . ,   1 9 ,   1 3 6 3 ‑I  3 6 6 .  

F r a n k e ,  H . ,  M a s e r ,  R . ,  V i n n i c h e n k o ,  N    D , . r e i l i n g ,  V . ,  J a e n i c k e ,  R . ,  J a e s c h k e ,  W. and L e i t e r e r ,  U.  ( 1 9 9 7 ) :   A d a p t a t i o n  o f  m i c r o p h y s i c a l  and c h e m i c a l  i n s t r u c t i o n  t o  t h e  a i r b o r n e  m e a s u r i n g  p l a t f o r m  I l j u s h i n   I l ‑ 1 8 ' C y c l o n e ' a n d  f l i g h t  r e g i m e  p l a n n i n g  d u r i n g  t h e  A r c t i c  h a z e  i n v e s t i g a t i o n   1 9 9 3 ‑ 9 5 .   Atmos. 

R e s . ,  4 4 ,  3 ‑1 6 .  

F u r u y a ,  K . ,   M i y a j i m a ,  Y . ,   C h i b a ,  

and K i k u c h i ,  

( 1 9 8 7 ) :   E l e m e n t a l  c h a r a c t e r i z a t i o n  o f  p a r t i c l e  

s i z e ‑ d e n s i t y   s e p a r a t e d  c o a l   f l y   a s h   by s p e c t r o p h o t o m e t r y ,   i n d u c t i v e l y   c o u p l e d   plasma e m i s s i o n   s p e c t r o m e t r y ,  and s c a n n i n g  e l e c t r o n  m i c r o s c o p y ‑ e n e r g y  d i s p e r s i v e  X ‑ r a y  a n a l y s i s .   E n v i r o n .   S c i .   T e c h n o l . ,  2 1 ,  8 9 8 ‑ 9 0 3 .  

H a r a ,   K . ,   O s a d a ,  K . ,   H a y a s h i ,  M . ,  M a t s u n a g a ,  K . ,   S h i b a t a ,  T . ,   l w a s a k a ,  Y .  and F u r u y a ,  K .   ( 1 9 9 9 ) :   F r a c t i o n a t i o n  o f  i n o r g a n i c  n i t r a t e s  i n  w i n t e r  a r c t i c  troposphere‑Coarse a e r o s o l  p a r t i c l e s  c o n t a i n i n g   i n o r g a n i c  n i t r a t e s ‑ .   J .   Geophys. R e s . ,   1 0 4 ,  2 3 6 7 1 ‑ 2 3 6 7 9  

H a y a s h i ,  M . ,  I w a s a k a ,  Y . ,  Watanabe, M . ,  S h i b a t a ,  T . ,  F u j i w a r a ,  M . ,  A d a c h i ,  H . ,  S a k a i ,  T . ,  N a g a t a n i ,  M . ,   G e r n a n d t ,  H . ,  N e u b e r ,  R .  and T s u c h i y a ,  M. ( I  9 9 8 ) :   S i z e  and number c o n c e n t r a t i o n  o f  l i q u i d  P S C s :   B a l l o o n ‑ b o r n e  m e a s u r e m e n t s  a t  N y ‑ A l e s u n d ,  Norway i n  w i n t e r  o f  1 9 9 4 / 9 5 .   J .   M e t e o r o l .  S o c .  J p n . ,   7 6 ,   5 4 9 ‑ 5 6 0  

Hermann, M . ,   S t r a t m a n n ,  F . ,   W i l e k ,  M. and W i e d e n s o l e r ,  A .   ( 2 0 0 1 ) :   Sampling c h a r a c t e r i s t i c s   o f  a n   a i r c r a f t ‑ b o r n e  a e r o s o l  i n l e t  s y s t e m .   J .   Atmos. Ocean T e c h n o l . ,  1 8 ,  7 ‑ 1 9 .  

IPCC ( 1 9 9 5 ) :   C l i m a t e  Change 1994‑R a d i a t i v e  f o r c i n g  o f  c l i m a t e  c h a n g e  and an e v a l u a t i o n  o f  t h e   IPCC 1 S 9 2  e m i s s i o n  s c e n a r i o s ,  e d .  by J . T .  Houghton e t  a l .  C a m b r i d g e ,  Cambridge U n i v .  P r e s s ,  3 3 9  p .   I s h i i ,   S . ,   S h i b a t a ,  T . ,   S a k a i

T . ,K i d o ,  M . ,  H a r a ,  K . ,  O s a d a ,  K . ,   l w a s a k a ,  Y . ,  N a g a i ,  T . ,   F u j i m o t o ,  T . ,   I t a b e ,  T . ,   M i z u t a n i ,  K .  and U c h i n o ,  

( 2 0 0 1 ) :   The s o u r c e ,  s i z e  and c h e m i c a l  c o m p o s i t i o n  o f  t h e   w i n t e r  A r c t i c  t r o p o s p h e r i c  a e r o s o l  l a y e r  o b s e r v e d  by LIDAR a t  E u r e k a ,  Canada.  J .   M e t e o r o l .  S o c .   J p n . ,  7 9 ,  6 1 ‑ 7 8 .  

l w a s a k a ,  Y . ,  H a y a s h i ,  M . ,  Kondo, Y . ,   Koike

M . ,Koga, S . ,   Yamato, M . ,  A i m e d i e u ,  P .   and M a t t h e w s ,   W.A. ( 1 9 9 3 ) :   Two d i f f e r e n t  t y p e  n i t r a t e  a e r o s o l s  i n   t h e  w i n t e r  p o l a r  s t r a t o s p h e r e :   Morphology o f   i n d i v i d u a l  p a r t i c l e s  o b s e r v e d  w i t h  an e l e c t r o n  m i c r o s c o p e .   J .   Geomagn. G e o e l e c t r . ,  4 5 ,  I  1 8 1 ‑I  I  9 2 .   P a c y n a ,  J . M .   ( 1 9 9 3 ) :   Chemical t r a c e r s  o f  t h e  o r i g i n s  o f  A r c t i c  a i r   p o l l u t i o n .   P o l l u t i o n  o f  t h e  A r c t i c  

A t m o s p h e r e ,  e d .  by W.T. S t u r g e s .   London, E l s e v i e r ,  9 7 ‑I  2 2 .  

P a r u n g o ,   F . ,   Nagamoto, C . ,   H e r b e r t ,  G.

H a r r i s ,J . ,   S c h n e l l ,  R . ,   S h e r i d a n ,   P .   and Zhang, N .   ( 1 9 9 3 ) :   I n d i v i d u a l   p a r t i c l e   a n a l y s e s   o f   A r c t i c   a e r o s o l   s a m p l e s   c o l l e c t e d   d u r i n g   AGASP‑Ill.  A t m o s .   E n v i r o n . ,  2 7 ,  2 8 2 5 ‑ 2 8 3 7 .  

S c h n e l l ,   R . C .   ( 1 9 8 4 ) :   A r c t i c   h a z e   and  t h e   a r c t i c   g a s   and  a e r o s o l   s a m p l i n g   program  (AGASP)  Geo  p h y s .  R e s .  L e t t . ,  

3 6 1 ‑3 6 4 .  

S c h n e l l ,   R . C . ,   Watson

T .B .   and Bodhaine B . A .   ( 1 9 8 9 ) :   NOAA WP‑3D i n s t r u m e n t a t i o n  and f l i g h t   o p e r a t i o n s  on AGASP‑11.  J .   Atmos. Chem., 9 ,   3 ‑1 6 .  

S h i o b a r a

M . ,F u j i i ,  Y . ,  Morimoto, S . ,   Asuma, Y . ,  Yamagata, S . ,   Sugawara

S . ,I n o m a t a ,  Y . ,  Watanabe,  M. and  M a c h i d a ,   T .   ( 1 9 9 9 ) :   An o v e r v i e w   and  p r e l i m i n a r y   r e s u l t s   from  t h e   A r c t i c   a i r b o r n e   measurement program 1 9 9 8  c a m p a i g n .   P o l a r  M e t e o r o l .  G l a c i o l . ,  1 3 ,  9 9 ‑ 1 1 0 .  

S h i r a i s h i ,   K . ,   F u j i w a r a

M . ,Ayukawa, S . ,   lwasaka

Y.   S , h i b a t a ,  T .

A d a c h i ,H . ,  S a k a i ,  T .  and Tamura,  K .   ( 1 9 9 8 ) :   LID  AR  o b s e r v a t i o n  above S v a l b a r d ,  Norway i n  t h e  w i n t e r  o f  I  9 9 6 / 9 7 :   C h a r a c t e r i s t i c s   o f  b a c k s c a t t e r i n g  r a t i o n  and d e p o l a r i z a t i o n  r a t i o  o f  PSC p a r t i c l e s .   P o l a r  M e t e o r o l .  G l a c i a l . ,   1 2 ,   2 9 ‑ 3 9  

Yamato

M.and Ono, A .   ( 1 9 8 9 ) :   Chemical and p h y s i c a l  p r o p e r t i e s  o f  s t r a t o s p h e r i c  a e r o s o l  p a r t i c l e s  m  t h e  v i c i n i t y  o f  t r o p o p a u s e  f o l d i n g .   J .   M e t e o r o l .  S o c .  J p n . ,  6 7 ,   1 4 7 ‑ 1 6 6  

Z e l l e r ,  R .   ( 1 9 9 9 ) :   Global A s p e c t s  o f  A t m o s p h e r i c  C h e m i s t r y .   New Y o r k ,  S p r i n g e r ,  2 1 6 ‑ 2 3 9 .   Z h a n g ,  R . ,   L e u ,  M‑T. and K e y s e r  L . F .   ( 1 9 9 6 ) :   H e t e r o g e n e o u s  c h e m i s t r y  o f  HONO on l i q u i d  s u l f u r i c  

a c i d :   a  new mechanism o f  c h l o r i n e  a c t i v a t i o n  on s t r a t o s p h e r i c  s u l f a t e  a e r o s o l s .   J .   P h y s .   C h e m . ,   1 0 0 ,  3 3 9 ‑ 3 4 5  

( 2 0 0 1

I O

l

2 0 0 2

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8