Removal characteristics of endocrine disrupting substances during ozonation

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(1)Title. Author(s). Citation. Issue Date. URL. Removal characteristics of endocrine disrupting substances during ozonation( Abstract_要旨 ). Kim, Sung-Eun. 京都大学. 2004-11-24. http://hdl.handle.net/2433/145367. Right. Type. Textversion. Thesis or Dissertation. none. Kyoto University.

(2) 【378】. 氏. 名. キム. ソン. オン. 金. 成. 恩. 学位(専攻分野). 博 士(工 学). 学位記番号. 工 博 第2431号. 学位授与の日付. 平成16年11月 24 日. 学位授与の要件. 学位規則第 4 条第1項該当. 研究科・専攻. 工学研究科環境工学専攻. 学位論文題目. REMOVALCHARACTERISTICSOFENDOCRINEDISRUPTING SUBSTANCES DURING OZONATION (オゾン処理における内分泌撹乱化学物質の除去特性に関する研究) ). 論文調査委貞 津野洋 教授伊藤禎彦 教授田中宏明. 論 文 内 容 の 要 旨. 本論文は,生殖異常や生態系への影響などが懸念され,水環境にとっても極めて重要な問題となる内分泌撹乱化学物質の エストロゲン性を総合的に検出し,評価する方法を確立し,環境中で最も多く検出される3種類の化学物質溶液と下水2次 処理水を対象にしてオゾン処理を行い,内分泌撹乱化学物質の分解特性および副生成物の評価を行った結果をまとめたもの であって,7章からなっている。. 第1章は序論であり,研究の位置づけ,本研究の背景および目的について言及し,内分泌撹乱化学物質を総合的に検出し 評価する方法の確立の重要性とそれらの分解と安全性に対するオゾン処理技術の開発の意義を述べ,本論文の構成を示して いる。. 第2章はエストロゲン性物質の環境水および排水での実態,種々のエストロゲン性評価方法の原理・特徴・問題点,およ びエストロゲン性物質の分解処理方法として選んだオゾン処理とその処理副生成物等に関して文献考察を行っている。 第3章ではエストロゲン性の評価方法の確立を目的として,簡便さ・環境水への適応性などを考慮し,エストロゲン競合 物質スクリーニング(ECB)アツセイを導入し,エストロゲン性の評価方法を確立している。天然ホルモンである17β−エ. ストラジオール(E2)に対する検出限界は1nMであることを明らかにし,エストロゲン性の強度としてE2等価濃度を導 入している。また,試料の前処理として,カートリッジを用いた抽出・濃縮方法を確立している。. 第4章ではエストロゲン性が一番強いことが知られているE2と,エストロゲン性が強く環境水中から検出濃度および頻 度が高いノニルフェノール(NP)およびビスフェノールA(BPA)を対象物質として注目し,これらに対するオゾン処理 を行い,それらの分解特性を把握するとともに,ECBアツセイを用いエストロゲン性評価を行っている。分解特性として, E2,NPおよびBPAの擬1次反応速度はそれぞれ0・06−1・12(1/min),0・21−0・75(1/min)およびb・11−0・31(1/min)の結 果を得ている。E2の場合,6mgC/Lの有機物質が共存する時,30分のオゾン処理でこれらの物質は完全に分解され,副生 成物を生成することもなくエストロゲン性も減少することを明らかにしている。NPとBPAの場合は,初期にエストロゲ ン性の上昇が見られたが,オゾン処理の時間経過とともに物質そのものの分解およびエストロゲン性の低減が得られ,その 結果,オゾン処理はそれらのエストロゲン性物質の分解およびエストロゲン性の低減に効果的であることを明らかにしてい る。. 第5章ではE2,NPとBPAの分解特性および副生成物の挙動も含めたエストロゲン性と追跡しうる逐次モデルを開発し ている。このモデルを用いた解析により,NPとBPAの場合は,オゾン処理の初期にエストロゲン性の増加が見られ,そ れが無視できる濃度まで低減するために必要なオゾン処理操作因子の検討が必要であることを明らかにしている。また,オ ゾン処理操作因子の検討において副生成物生成のため特に配慮すべきこれら物質のレベルを提示している。. 第6章ではE2,NPとBPAなどが含まれている下水2次処理水を対象にオゾン処理を行い,エストロゲン性の変化およ び副生成物の挙動を確認している。下水の場合は,初期TOCあたりのオゾン消費量(mgO3/mgC)を指標とし,4(mgO3/ −925 −.

(3) mgC)になるまで処理を行ったが,TOCの変化は5−10%の減少しか見られなかったことを明らかにしている。しかし,エ ストロゲン性は,目立った副生成物の生成もなく低下し,オゾン処理は下水2次処理水のエストロゲン性の低減に効果的な 方法であると考えられることを示している。3つの下水2次処理水の実験から得られた,副生成物が生成せず,かつエスト ロゲン性が効率的に低減できるオゾン処理の最適条件は初期TOCあたりのオゾン消費量が2(mgO3/mgC)であると提案し ている。. 第7章では結論であり,本論文で得られた成果について要約をするとともに,今後の研究課題を提示している。. 論 文 審 査 の 結 果 の 要 旨 本論文は,ヒトや野生生物の生殖異常や生態系への影響などが懸念され,水環境にとっても極めて重要な問題となる内分 泌撹乱化学物質のエストロゲン性を総合的に検出し評価する方法を確立し,水環境中で最も多く検出される3種類の内分泌 撹乱化学物質含有水と下水2次処理水を対象にしてオゾン処理を行い,内分泌撹乱化学物質の分解特性および副生成物の挙 動を含めたエストロゲン性の評価を行った結果をまとめたものであり,得られた主な成果は次のとおりである。 1.簡便さ・環境水への適用性などを考慮し,エストロゲン競合物質スクリーニング(ECB)アツセイを導入し,エス トロゲン性の評価方法を確立した。天然ホルモンである17β−エストラジオール(E2)に対する検出限界は1nMである ことを明らかにし,環境水のエストロゲン性の強度としてE2等価濃度を導入した。また,試料の前処理として,カー トリッジを用いた抽出・濃縮方法を確立した。. 2.E2とノニルフェノール(NP)およびビスフェノールA(BPA)を対象物質として,オゾン処理分解特性を把握した。 E2の場合,オゾン処理で完全に分解され,エストロゲン性も減少した。NPとBPAの場合は,初期にエストロゲン性 の上昇が見られたが,オゾン処理の時間経過とともに物質そのものの分解およびエストロゲン性の低減が可能であるこ とを明らかにした。. 3.E2,NPとBPAの分解特性,および副生成物の挙動も含めたエストロゲン性を追跡しうる逐次モデルを開発した。 このモデルを用いた解析により,NPとBPAの場合は,オゾン処理の初期にエストロゲン性の増加が見られ,それが 無視できる濃度まで低減するために必要なオゾン処理操作因子の検討が必要であると考えられた。また,オゾン処理操 作因子の検討において副生成物の生成を制御するため特に配慮すべきこれら物質のレベルを提示した。 4.下水2次処理水の実験からは,副生成物が生成せず,かつエストロゲン性を効率的に低減できるオゾン処理の最適条 件は初期TOCあたりのオゾン消費量が2(mgO3/mgC)であることを提示した。 以上要するに,本論文は,下水中や環境水中に存在する内分泌撹乱化学物質の除去に焦点をあて,エストロゲン性として 総合的に評価しうるECBアッセイを適用し,オゾン処理過程における内分泌撹乱化学物質およびエストロゲン性の挙動を. 把握するとともに,下水処理水のオゾン処理操作因子を提示したものであり,学術上,実際上寄与するところが少なくない。 よって,本論文は博士(工学)の学位論文として価値あるものと認める。また,平成16年10月8日,論文内容とそれに関連 した事項について試問を行った結果,合格と認めた。. ー926 一.

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