特定領域研究 A01班　研究計画

1

特定領域研究 核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開

A01班総括

-核融合炉内複雑環境におけるトリチウム蓄積挙動の実験的研究-A01班代表：上田良夫 研究分担者：日野友明（北大）、田辺哲朗（九大）、大野哲靖（名大）、 高木郁二（京大）、永田晋二（東北大）、仲野友英（JAEA） 平成20年度特定領域「核融合トリチウム」成果報告会 平成21年3月5日－6日

2

炉内トリチウム研究の背景

• 炉内のトリチウム蓄積量は安全性の観点から制限

（

_700g

：

_ITER）

• 核融合炉内のトリチウム蓄積環境

– トリチウム蓄積場所とそのメカニズム

• 壁材料中のトリチウム蓄積 – Tイオン入射 → 拡散 → 捕獲 • プラズマ対向面の再堆積層中のトリチウム蓄積 – 壁材料の損耗 → プラズマ中輸送 → Tとの共堆積 • タイルギャップの再堆積層中のトリチウム蓄積 – イオン反射や中性ラジカルの輸送 → Tとの共堆積 • ダスト中のトリチウム蓄積 – ダストの発生（Tの吸蔵） → 輸送 → 再堆積（Tの吸蔵）

– 複合的照射環境

• イオン – 燃料イオン（D、T）、燃焼灰イオン（He）、希ガスイオン（Ne、Ar） 壁材料イオン（低Z：C、Beなど）（高Z：Wなど）、 不純物イオン（Oなど） • 核融合反応中性子

3

A01班計画研究のテーマ

•

炉内トリチウム蓄積やその除去に関する基礎研究

① 水素同位体・ヘリウム・壁材料イオン同時照射環境における水素同位体蓄積・ 透過挙動 ② 照射損傷が水素同位体挙動に与える影響 ③ ダストの発生と水素同位体蓄積への影響 ④ 実機における壁材料の損耗・再堆積と再堆積層の水素同位体蓄積・放出挙動 ⑤ 再堆積層中の水素同位体除去 対象となる主な壁材料：W、C（単一材料、構造材との接合材）

•

炉内トリチウム蓄積に関連する基礎過程シミュレーションのベンチマーク実

験（

A02班と連携）

•

トリチウム蓄積研究データベースの構築

•

ITERやDEMO炉の

炉内トリチウム蓄積量評価法の確立と蓄積量評価

（

A02班と連携）

→

→

A01班の最終目標

4

共同研究者（研究分担者）の役割

• 上田良夫（阪大） A01班代表

– イオン同時照射環境における水素同位体蓄積挙動 – 照射損傷（イオン）が水素同位体挙動に与える影響

• 日野友明（北大）

– 水素同位体の壁材料中への蓄積と放電洗浄による除去

• 大野哲靖（名大）

– 高密度プラズマ中でのダスト形成・輸送・水素同位体蓄積

• 高木郁二（京大）、永田晋二（東北大）

– 照射損傷（イオン）が水素同位体挙動に与える影響

• 仲野友英（原子力機構）

– JT-60Uトカマクにおける炭素壁の損耗・輸送と水素同位体蓄積への影響

• 田辺哲朗（九大）

– トカマクにおける炭素材料の損耗・再堆積・水素同位体蓄積挙動

5

各研究テーマの詳細１

①

イオン同時照射環境

における水素同位体蓄積・透過挙動

1. 重水素D＋炭素C（イオン混合照射）

炭素堆積条件、堆積層中のD蓄積量（温度、エネルギー） 現状：温度依存性初期データ取得（第一壁条件） 透過実験装置（第一壁条件）整備済、透過実験（今後の研究）

2. 重水素D＋ヘリウムHe（イオン混合照射）

重水素蓄積量（温度、エネルギー、He割合、He照射量） 現状：He割合依存性初期データ取得（ダイバータ条件、第一壁条件）、透過実験（今後の研究）

3. 重水素D＋炭素C＋タングステンW（共堆積）

重水素蓄積量（温度、W割合） 現状：堆積膜生成装置（マグネトロンスパッタ源）整備済、混合成膜実験（今後の研究）

4. 重水素D＋ベリリウムBe（イオン混合照射）（UCSDとの共同研究）

重水素蓄積量（温度、エネルギー） 現状：来年度より実験 第一壁条件：数100eV、~1020 m-2s-1 ダイバータ条件：数10eV、1022_~1023 _m-2_s-1

6

炉内複雑環境について

• ITERでは、第1壁は

Be

、ダイバータは

CFC

と

W

の使用を想定

• 融点が高く、熱伝導率の大きい

W

と

CFC

は

ダイバータ材料の候補材

•

損耗

・

輸送

・

再堆積

を通じ、異なった材

料の

混合層

が形成

• 核燃焼

He

やエッジプラズマを冷却する

ための

_Ne

や

_Ar

が同時入射

• JET:ITER-like wall project（2010～）

•

複数イオン同時照射環境

下での水素同

位体挙動の研究が重要

7

複合的照射環境がトリチウム挙動に与える影響

• 堆積層（deposition layer）

– Tの捕獲サイト

– Tの拡散障壁

• 混合層（mixing layer）

– Tの捕獲サイト

– Tの拡散障壁

– 表面再結合（障壁）

• ヘリウムバブル層

– Tの捕獲サイト

– Tの拡散障壁

• 照射損傷（中性子）

– Tの捕獲サイト

– Tの拡散（障壁）

C, Be D He Ne, Ar 堆積層 混合層 （カスケード混合） 混合層 （拡散混合） ヘリウムバブル 損耗 T T T T W T T T O w 拡散障壁 n 照射損傷 T

8

ブリスタリングへのヘリウム同時照射影響

•

わずかな

Heの添加で、ブリス

タリングが抑制される

– He 割合 ～ 0.1%

•

特に高温（

> 653 K）で効果が

顕著

–

Heバブルが水素の内部拡散を

抑制

He : 0.1% He : 0% 753 K 473 K 653 K 500 µm 500 µm 500 µm 500 µm 20 µm 20 µm 20 µm Energy ：1 keV H₃+ Carbon ：~0.8% Fluence ：~7.5 x 1024 _m-2 Osaka University

10

TITAN Task 1-1 Workshop

He > Low D-retention at 573 K.

SRWM-3b D₂ 500 1000 1500 2000 2500 3000 P arti al P res su re (T orr) 10 -1 1 10 -1 0 10 -9 10 -8 Temperature (C) 500 1000 1500 He (Torr) D₂ (Torr) SRWM-4b D₂-He(20%) Time (s) 500 1000 1500 2000 2500 3000 Temperature (C) 500 1000 1500 He (Torr) D2 (Torr)

Pure D

₂

plasma

~ 5

x

10

25

m

-2

Γ

_D

~ 1

x

10

22

m

-2

s

-1

T

_s

~

573 K

E

_i

~ 60 eV

D

₂

–He plasma

~ 5

x

10

25

m

-2

Γ

_D

~ 1

x

10

22

m

-2

s

-1

T

_s

~

573 K

E

_i

~ 50 eV

n

_He+

/n

_e

~ 20 %

11

定常高粒子束イオンビーム照射装置（

_HiFIT)

60° ターボ分子ポンプ 四重極質量分析器 標準リーク フルレンジ真空計 3枚球面電極 外部磁場形成コイル マイクロ波 （2.45ＧＨｚ） ガス導入ポート プラズマ拡散チャンバー 照射部 石英ロッド 赤外線ヒーター

Flux：~1020 _m-2_{, Energy: 0.1~3 keV}

Æブランケット第一壁条件

透過実験装置 _{イオン混合照射（D + C、D + He）下での、}

12

Osaka University

Cイオン種の違いによる材料混合への影響

Gas puff position NRA測定（3_{Heイオンビーム）}

•

プラズマ炭素イオンの

堆積と混合

–

W板（

560℃

）に堆積し

ない

• 堆積層が化学スパッタリ ングで再損耗

–

W板（

850℃

）にも堆積

しないが、部分的には

内部に拡散して蓄積

• 化学スパッタリングは無 視できる温度（？）

•

ガスパフ（

CO）による

炭素の堆積と混合

– 低温W板（320℃）に堆積 するが、高温W板 （850℃）には堆積も内部 拡散もしない。

13

D

C

D/C

50 40 30 20 10 0 原子 密度(10 16 at/cm 2 ) 440 400 360 320 280 温度(℃) 0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0.0 D /C 80 60 40 20 0 原子 密度(x10 16 at/cm 2 ) 700 600 500 400 温度(℃) 0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0.0

D

D/C

C

6 4 2 0 YC D (1 0 -2 ) 700 600 500 400 300 200 温度(℃)

C堆積量とD蓄積量の温度依存性

620℃ 360℃ ビームエネルギー ; 150eV フラックス ; 1.3×1020_/m2_sec 照射時間 ; 6600秒 炭素濃度 ; 6.4% 炭素材のスパッタリング率の温度依存性（Roth (1996)) 150 eV D

○炭素堆積層形成と

化学スパッタリング率の

温度依存性は相関がある

14

0 100 200 ₃₀₀ 400 500 600 700 温度(℃) H/C D/C

既存データとの比較

１．マグネトロンスパッタリング によるSi上への共堆積層(D/C) (Alimovらによる) ２．メタンビームの照射～15eV (Von Kuedellらによる)

～

0.28

0.05～0.1

本実験結果 ●炭素濃度:6.4～6.9％ ●エネルギー:150eV ※1Alimov V.Kh. 2004 Phys .Scr.T 108 46 ※2Von keudell A./ Moller W.

15

研究テーマの詳細２

②

照射損傷

が水素同位体挙動に与える影響

1. 拡散・蓄積を支配する基礎データの取得

・拡散係数、再結合定数、トラップ密度、平衡定数 （オーステナイト系ステンレス、フェライト鋼、タングステン） 現状：オーステナイト系ステンレス（ほぼ終了）、フェライト鋼（実施中）、W（実施中）

2. 高エネルギーイオン照射損傷を与えたW中の重水素D蓄積・拡散

・水素イオン（~300 keV）による照射損傷（dpa、D照射量） 現状：初期データ取得済、dpa依存性研究中 ・タングステンイオン（~300 keV）による照射損傷（dpa、温度、D照射量） 現状：初期実験開始

金属中のトリチウム蓄積量評価に必要なパラメータ

入射量 Ｆ

濃度

C

濃度

C’

拡散係数

_D

再結合定数

Kr

再放出量 Ｒ

透過量 Ｊ

厚み

_L

トラップ無し

トラップ有り

（固溶

T）

蓄積量

（捕捉

T）

トラップ密度

Co

平衡定数

f

濃度

C’t

（固溶

T）

濃度

_Ct

蓄積量

高木（京大）より

18

高エネルギーイオンによる照射損傷実験（

高エネルギーイオンによる照射損傷実験（

_W

_W

）

）

„ タングステン試料 … 焼結圧延材(99.99 at.%) … 0.01 μm 以下の鏡面研磨 „ エネルギー：300, 700 keV H -„ パルス幅：~1 sec (60 sec に1回の照射) „ 試料温度：473 K 以下 „ 一次イオン：5 keV Cs+ „ 二次イオン：D -„ 核反応法(NRA)で絶対校正 „ エネルギー：1 keV (D+, D₂+, D₃+) „ 照射量： 5.0 x 1023 - 1.6 x 1025 D+/m2 „ 試料温度：473 K „ 昇温速度：1 K/s „ 昇温範囲：R.T. ~ 1100 K 重水素注入実験 照射損傷形成実験 二次イオン質量分析法(SIMS) 昇温脱離測定(TDS)

19 5 4 3 2 1 0 D is pl ace m ent ( dpa ) 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0 Depth (μm) 1.4 1.2 1.0 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 D C oncent ra ti on ( x10 27 D /m 3 ) Displacement 5.0 x 1023D+/m2 2.0 x 1024D+/m2 5.0 x 1024D+/m2 8.0 x 1024D+/m2 1.6 x 1025D+/m2

W

W

中の

中の

重水素

重水素

および軽水素密度の変化

および軽水素密度の変化

60 50 40 30 20 10 0 In te n si ty R a ti o o f 1 H/ 18 4 W 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0 Depth (μm) 5.0 x 1023 D+/m2 2.0 x 1024 D+/m2 5.0 x 1024 D+/m2 8.0 x 1024 D+/m2 D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D D H H H H H H H H H H H H H H H 捕獲サイトが空いている場合(表面付近) 捕獲サイトがHで埋まっている場合(~1µm付近) 軽水素密度の変化 重水素密度の変化

20

得られたデータの位置づけ

得られたデータの位置づけ

„

Si照射による捕獲サイトの密度

と同程度のオーダー

„

14 MeV 中性子でも生成率に

は大きな違いがない可能性を

示唆

* W.R. Wampler et al., “The effect of displacement damage on deuterium retention in plasma-expose tungsten”,

9th International Workshop on Hydrogen Isotopes in Fusion Reactor Materials, Salamanca, Spain (2008).

„

一次はじき出し原子の最大エネルギー

(タングステンの場合)

…

5.5 MeV

＞

0.3 MeV ＞

6.5 keV

12 MeV Si+_{照射 14 MeV n照射 300 keV H}-_照射

0.01 2 4 6 0.1 2 4 6 1 2 4 6 10 T ra p D ei ns it y (a t. %) 0.001 0.01 0.1 1 10 Displacement (dpa) 12 MeV Si+ Wampler et al. 300 keV H This study

1 dpa for first wall at end of life in ITER

21

ITER

ITER

第一壁タングステンへのトリチウム蓄積

第一壁タングステンへのトリチウム蓄積

„

計算仮定

…

捕獲サイトの生成率: 1.4 %/dpa

…

捕獲エネルギー: 1.69, 2.08 eV

(7:3)

…

温度: 473 K

…

粒子束

: 5x10

20

(D+T)/m

2

s

ITERの運転が終了 „

中性子の照射損傷により

約

1桁蓄積量が増加

面積: 700 m2 厚さ: 1 cm 1023 1024 1025 1026 1027 R e ta ined A m ount ( T -a to m s) 102 103 104 105 106 107 Time (s) 700 g T limit

Number of 400s ITER Discharges

25 250 2500 25000

Roth et al.

Neutron Irradiation

J. Roth et al.

22

研究テーマの詳細３

③

ダスト

の生成・輸送と水素同位体蓄積に与える影響

1. 炭素ダスト形成メカニズム

・ 高密度Dプラズマ照射、リモートエリアでのダスト形成、パルス熱負荷影響 現状：定常プラズマ照射面でのダスト形成（ほぼ済）、他テーマ（研究中）

2. タングステンダスト形成メカニズム

・ D-He高密度プラズマ照射、パルス熱負荷影響 現状：定常プラズマ照射面でのダスト形成（ほぼ済）、パルス熱負荷効果（研究中）

3. ダスト中の重水素蓄積量評価

・ダスト種類（炭素、タングステン）、形成過程との対応、温度依存性 現状：昇温脱離装置整備（ほぼ済）、蓄積量測定（今後の研究）

23

24

研究テーマの詳細４

④

実機における

壁材料の

損耗・再堆積

と再堆積層の水素同位体蓄

積・放出挙動（主に、

JT-60Uトカマク装置）

1. 炭素の発生と輸送、及びその粒子バランスに与える影響

・ グローバルな粒子バランスに対する壁温度とプラズマ密度の影響 現状：JT-60Uトカマク装置での研究（済） ・13_{Cパフ実験による炭素の輸送と重水素吸蔵} 現状：13_{C再堆積量分布測定（今後の研究）}

2. JT-60Uトカマクでの炭素再堆積層の形成と水素同位体蓄積

・ プラズマ対向面での堆積 現状：プラズマ対向面（ほぼ済み） ・ タイルギャップやリモート領域での堆積 現状：タイル分析（実験中）

3. タングステンの損耗・輸送・再堆積（炭素と共堆積）

現状：再堆積分布測定実験（研究中）、炭素・タングステン再堆積層中のD蓄積（今後の研究）

25 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0

Wall retention / pulse

( 10 23 particles ) 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0 Wall retention ( 10 24 particles ) n_e / n_eGW~0.55 n_e / n_eGW~0.7 n_e / n_eGW~0.8 13 CH₄ injected 4 3 2 1 0 ( 10 18 ph / sr m 2 s ) 49880 49875 49870 49865 49860 49855 Shot # CD intensity

JT-60Uの30秒Hモード放電における粒子バランスより求めた

容器内重水素リテンション

（粒子バランス：

Φ

_wall

=

Φ

_gas

+

Φ

_NB

–

Φ

_pump

)

• 低密度放電(n_e/n_eGW_~0.55): 1ショットあたりのリテンション はショット毎に減少して一定値に。 （ショット間に放出される量を考 慮すればほぼゼロになる。よって 飽和状態に近い） • 高密度放電(n_e/n_eGW_~0.7): 飽和状態であったにもかかわらず リテンションが増加。 同時にダイバータでのCD発光強度 も増加。 =>化学スパッタリングで発生した 炭素と水素の供堆積が再びリテン ションを増加させたことを示唆。 高密度放電(n_e/n_eGW_{~0.7)では、ダイバータより}13_CH 4を入射 今後、取り出したタイル上の13_{C堆積層中に含まれる重水素数を測定し、粒子バラ} ンスより求めた重水素リテンションと比較して、化学スパッタリングのリテンショ ンに対する効果を定量的に明らかにしてゆく予定 高密度放電(n_e/n_eGW_{~0.7)では、ダイバータより}13_CH 4を入射 今後、取り出したタイル上の13_{C堆積層中に含まれる重水素数を測定し、粒子バラ} ンスより求めた重水素リテンションと比較して、化学スパッタリングのリテンショ ンに対する効果を定量的に明らかにしてゆく予定

仲野（

JAEA）より

26

研究テーマの詳細５

⑤ 再堆積層中の

水素同位体除去

1. グロー放電洗浄による水素同位体除去

・ 壁材料（SS、炭素、タングステン）、放電ガス種 現状：SSでのD吸蔵と希ガスプラズマによる除去（ほぼ済み）、炭素及びタングステンで の実験（今後の研究）

2. 同位体交換反応による水素同位体置換

・ 壁材料（タングステン、炭素）、温度、イオンエネルギー 現状：予備実験のみ（今後の研究）

27

今年度の結果

(グロー放電洗浄）

Glow discharge apparatus

28

（１）

Dグロー放電によるHリテンションの低減

H

₂

放電後

_D

₂

放電を実施→

_{2時間で約90％を除去}

（

3.4x10

16

_H/cm

2

_{, 4.6x10}

16

_D/cm

2

_{, Removal ratio:86%）}

H2グロー放電(H2) 0.0 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0 6.0 7.0 8.0 0 2000 4000 6000 Time[s] 分圧 [Pa ]

During glow discharge

D2グロー放電

0.0

2.0

4.0

6.0

8.0

0

2000

4000

6000

Time[s]

分圧

[Pa

]

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

分圧

[Pa

]

During D

₂

glow discharge

D

₂

HD

H

₂

D2 discharge well removes H retention !

29

（４）

_D

2

放電後

He 放電でD除去

H除去まで含めると４５％減

D2グロー放電(HR-QMS) 0.0E+00 4.0E-05 8.0E-05 1.2E-04 0 2000 4000 6000 Time[s] 信号値 0.E+00 2.E-05 4.E-05 6.E-05 8.E-05 During glow discharge

D₂ HD H₂ Heグロー放電(HR-QMS) 0.0E+00 1.5E-06 3.0E-06 4.5E-06 6.0E-06 7.5E-06 10500 12500 14500 16500 Time[s] 信号値 0.0E+00 6.0E-07 1.2E-06 1.8E-06 During glow discharge

H₂ He D₂ HD Preliminary

日野（北大）より

30

A01班の活動の総括１

①

イオン同時照射環境

における水素同位体蓄積・透過挙動

・主要な機器整備はほぼ終了（透過実験装置、混合成膜装置）

・重要なパラメータ（温度、エネルギー）依存性の初期データ取得

・

課題

：詳細なデータ取得、必要なデータベースの構築

②

照射損傷

が水素同位体挙動に与える影響

・初期データの取得と暫定的な

T蓄積量評価

・

課題

：詳細なデータ取得、基礎係数の決定

③

ダスト

の生成・輸送と水素同位体蓄積に与える影響

・主要な機器整備はほぼ終了（昇温脱離装置）

・ダスト形成（炭素、タングステン）機構の理解

・

課題

：パルス熱負荷の影響評価、重水素蓄積量データの取得

31

A01班の活動の総括２

④

実機における

壁材料の

損耗・再堆積

と再堆積層の水素同位体蓄

積・放出挙動（主に、

JT-60Uトカマク装置）

・グローバルな粒子バランス、炭素の分光データ取得

・主な堆積層中の水素同位体蓄積量データ取得

・タングステン堆積分布初期データ取得

・

課題：

タイル中の蓄積量分析とグローバル粒子バランスの対応性評価、詳細

な重水素蓄積量評価（リモートエリア）

⑤ 再堆積層中の

水素同位体除去

・グロー放電洗浄データ取得（SS）

課題

：グロー放電洗浄データ（炭素、タングステン）取得、同位体交換基礎デー

タ取得

T蓄積量評価手法の確立へ向けての課題

・シミュレーションとの対応性検討

・

T評価モデルの構築