ナノデザイン特論１

ナノデザイン特論１

•High-order harmonic generation

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2006 年 11 月 7 日

 11/7 No.

高調波発生 (Harmonic generation)

線形光学効果（弱い光）

非線形光学効果（強い光）

€

ω

€

ω

€

ω

€

ω,3ω,5ω,L 結晶、ガス等(crystal, gas)

物質の応答が、入射光強度に比例

物質の応答が、入射光強度に非線形に依存

€

3ω

€

5ω

：３次高調波(3rd harmonic)

：５次高調波(5th harmonic)

波長変換

(frequency conversion)

€

D=ε₀E+P

€

P=ε₀

[

]

反転対称な媒質では、

€

χ⁽²⁾ = 0

線形分極 linear

非線形分極 (nonlinear)

€

∇ × ∇ ×E= −µ₀∂²D

∂t² ₂

Linear optical effect

Nonlinear optical effect

inversion symmetry

摂動論的高調波発生

(perturbative harmonic generation)

基底状態 電離

€

hω

€

hω

€

hω

仮想準位

€

3hω

基底状態 電離

€

hω

€

hω

€

hω

仮想準位

€

5hω

€

hω

€

hω

３次高調波 ５次高調波

次数が高くなるほど、発生効率は減少。

Harmonic order ↑ Efficiency ↓

 11/7 No.

高次高調波発生の発見

High-order harmonic generation (HHG)

実験(1987年) シミュレーション

cutoff plateau

€

800÷41=19.5 nm

新しい極端紫外・軟エックス線光源 New XUV and soft X-ray source プラトー(plateau)：Efficiency  does  NOT 

decrease with increasing harmonic order.

• 高次高調波の最も重要な特徴 (important feature of HHG)

• 摂動論的には解釈できない(non-

perturbative) ⁴

高次高調波発生のメカニズム Mechanism of HHG

レーザー電場

電子 トンネル 電離

電場中の古典 的運動

再結合→

発光

基底状態 電離

€

hω

€

hω

€

hω

仮想準位

€

3hω

摂動論的高調波 perturbative

高次高調波（非摂動論的）

HHG(non-perturbative)

レーザー電場 << 原子核のクーロン力 レーザー電場 〜 原子核のクーロン力

レーザーは摂動にすぎない。

tunneling ionization recombination

photon emission

laser field Nuclear Coulomb force

カットオフエネルギー(Cutoff energy)

カットオフの光子エネルギーは、簡単な式で表される。

E

= I

+ 3.19U

Up(eV) = e²E₀²

4mω² = 9.3× 10⁻¹⁴I(W/cm²)λ²(µm)

ponderomotive energy

基本波(fundamental)

➡ Ti:Sapphire laser（波長 800nm前後）

ターゲットガス(Target gas)

➡ 希ガス(rare gas)

高次高調波の具体例(Typical setup)

元素 Ip (eV) He 24.6 Ne 21.6 Ar 15.8 Kr 14.0 Xe 12.1

cutoff

E

= I

+ 3.19U

Up(eV) = e²E₀²

4mω² = 9.3 ×10⁻¹⁴I(W/cm²)λ²(µm)

最適化された高次高調波

Optimized high-order harmonics

27th

ビーム径

強度

二次元の空間形状：理想的なガ ウ ス 型 ( i d e a l l y  G a u s s i a n  spatial profile)

High-order harmonic generation (HHG) as high-energy  XUV and soft X-ray sources

RIKEN, Laser Technology Laboratory (K. Midorikawa)

➡

25 nJ @ λ = 13.5 nm (Ti:S H59)

➡

0.33 µ J @ λ = 29.6 nm (Ti:S H27)

➡

1 µ J @ λ = 54 nm (Ti:S H15)

➡

4.7 µ J @ λ = 62.3 nm (Ti:S H13)

➡

7 µ J @ λ = 72.7 nm (Ti:S H11)

CEA-Saclay, DSM/DRECAM/SPAM (P. Salieres)

➡

1.9 µ J @ λ = 53.3 nm (Ti:S H15) University of Tokyo, ISSP (S. Watanabe)

➡

1.2 µ J @ λ = 49.7 nm (KrF Excimer H5)

Takahashi et al.

Phys. Rev. A 66, 021802(2002) Opt. Lett. 27, 1920(2002) JOSA B 20, 158 (2003) Appl. Phys. Lett. 84, 4 (2004)

Hergott et al.

Phys. Rev. A 66, 021801 (2002) Yoshitomi et al.

Opt, Lett. 27, 2170 (2002)

    4.7 µJ @ λ = 62.3 nm

(Ti:Sapphire H13) 0.33 µJ @ λ = 29.6 nm (Ti:Sapphire H27)

10

W/cm

10

W/cm

軟エックス線 XUV

focused to an area of 10µm² by a mirror Assuming the pulse duration < 30 fs

Intense XUV and soft X-ray pulses

Mashiko et al., Opt. Lett. 29, 1927 (2004)

位相整合 (Phase matching)

高エネルギーの高調波パルスの発生には、位相整合が必要

（理化学研究所レーザー物理工学研究室）

高調波の伝播 propagation （波動方程式）

∇

E

+ k

E

= 1

!

c

∂

∂t

P

高調波の伝播

Propagation of a harmonic pulse

z 方向に伝播 E_q = A_q(z) exp(ik_qz − iqωt) P ≈ !₀χ_q exp[q(ik₁z − iωt)]

q 次の非線形分極

Slowly varying envelope approximation (SVEA) 原子による吸収の考慮(absorption by atoms)

∆k = qk1 −kq Phase mismatch N : 原子数密度

(number density of atoms) dA_q

dz = i q²ω² 2c²kq

χ_q exp[i(qk₁ −k_q)z] exp(−αz/2) dA_q

dz = iN D_q exp[i∆kz] exp(−αz/2)

吸収がない(absorption-free)

位相整合がとれているとき(phase-matched)

伝播後の強度 Intensity after propagation

距離 L 伝播後

α = 0

I_q = N²|D_q|²1 + exp(−αL)− 2 cos(∆kL) exp(−αL/2) (α/2)² + ∆k²

I_q = N²|D_q|²L²

!sin(∆kL/2)

∆kL/2

"2

∆k = 0 Iq = N²|Dq|²

!1− exp(−αL/2) α/2

"2

Dq : dipole moment

位相不整合の原因

Various factors of phase mismatch

原子の線形分散(linear dispersion)

原子の非線形分散(nonlinear dispersion) < 0

➡ 光Kerr効果(optical Kerr-effect) プラズマ分散(plasma dispersion) > 0

➡ イオン化によって生成するプラズマの応答 Guoy phase (geometrical phase) > 0

➡ 基本波の焦点近傍での位相面の曲率変化 Dipole phase (

D

➡ 通常小さい（無視しうる）

これらがちょうど打ち消し合うように、レー

ザー強度・ガス圧・相互作用長を調整

位相整合

高エネルギーの高調波パルスの発生

cancellation of the different factors phase matching

high-energy harmonic pulse

放射光光源より10桁以上高強度

by more than 10 orders of magnitude more intense than  synchrotron radiation

高次高調波

高強度の極端紫外・軟エックス線光源

高次高調波発生の３ステップモデル 3-step model of HHG

Paul B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993)

レーザー電場

電子 トンネル 電離

電場中の古典 的運動

再結合→

発光

E(t) = E₀ cosωt ωt0 = φ0

位 においてイオン化した場合

z = E₀

ω₂ [(cosφ− cosφ0) + (φ − φ0) sinφ0] E_kin = 2U_p(sinφ − sinφ₀)²

再結合 z = 0 ^となる φ = φret(φ₀)

350 300 250 200 150 100 50 0

Phase of recombination (phi_r)

150 100

50 0

Phase of electron release (phi0)

高次高調波発生の３ステップモデル 3-step model of HHG

3.5 3.0 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0

Electron energy (in Up)

150 100

50 0

Phase of electron release (phi0)

350

300

250 200

150

Phase of recombination (phi_r) 100

3.0 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0

Electron energy (in Up)

カットオフ則 cutoff law Long trajectory と short trajectory

E

= I

+ 3.19U

short trajectory Long

trajectory

※厳密にはファインマンの経路積 分による計算が必要。

Long trajectoryとshort trajectory

2500

2000

1500

1000

Time of recombination (as)

70 60

50 40

30 20

Harmonic order

3.8 x 10¹⁴W/cm²

1.2 x 10¹⁴W/cm²

short trajectory Long trajectory

3-step model path integral

次数によって、発生時刻が異なる。

実験では通常、short trajectoryについて位相整合する。

Time of emission depends on harmonic order

次数によって高調波の発生時刻が異なる

350

300 250 200

150

Phase of recombination (phi_r) 100

3.0 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0

Electron energy (in Up)

z = q I

低次が先に高次が後で発生する。

Positive chirp

φret = φret

!q

I

"

φ^!_ret(z) > 0

∂φ_ret

∂q > 0

Time of emission depends on harmonic order

 11/7 No.

次数によって高調波の発生時刻が異なる

20

低次が先に高次が後で発生する。

Positive chirp

higher order → later emission

強度によって高調波の発生時刻が異なる

Time of emission also depends on laser intensity

Dipole phase z =

q

I φ^!d(z) > 0

同じ次数でも、強度によって発生時

∂φd

∂I < 0 φd = φd

!q

I

"

= qφret

2500

2000

1500

1000

Time of recombination (as)

70 60

50 40

30 20

Harmonic order

3.8 x 10¹⁴W/cm²

1.2 x 10¹⁴W/cm²

short trajectory Long trajectory

X

N

A

強度によって高調波の発生時刻が異なる

Time of emission also depends on laser intensity

Negative chirp

I(t) = I₀ exp

!

−

(4 ln 2)t² τ²

0

"

見かけの振動数

短波長成分が先に、長波長成分が後に来る。

１つの次数に異なる波長成分が含まれている。

Ω(t) = d

dt[qωt − φd(t)] = qω − dφ_d dt dΩ

dt = −d²φd

dt² < 0

Intensity

Time

longer λ → later emission

強度によって高調波の発生時刻が異なる

Time of emission also depends on laser intensity

同じ次数でも、強度によっ て発生時刻が異なる。

強度上昇時は発生間隔が短い。

強度下降時は発生間隔が長い。

Dipole phase z =

q

I φ^!_d(z) > 0

∂φd

∂I < 0 φd = φd

!q

I

"

= qφret

2500

2000

1500

1000

Time of recombination (as)

70 60

50 40

30 20

Harmonic order

3.8 x 10¹⁴W/cm²

1.2 x 10¹⁴W/cm²

short trajectory Long trajectory

高調波のチャープのまとめ

異なる次数間 → ポジティブチャープ

➡ Atto chirp

１つの次数の中 → ネガティブチャープ

➡ Harmonic chirp

本来量子力学的なこれらの現象（実験的 にも観測されている）が、シンプルな３ ステップモデルで説明できる。

Y. Mairesse et al., Science 302, 1540 (2003) K. Varju et al., J. Mod. Opt. 52, 379 (2005) Between different orders Positive chirp

Negative chirp Inside each order

The simple 3-step model explains these properties of quantum origion.