013 放 射 性 廃 棄 物 の 海 洋 投 棄 処 分 に よ る 放 射 能 汚 染 に 関 す る 研 究

013 放 射 性 廃 棄 物 の 海 洋 投 棄 処 分 に よ る 放 射 能 汚 染 に 関 す る 研 究

(  1 

)イオン交換樹脂に吸着された放射性核種の 海水中における溶離および拡散について発

西脇

安牢申本田嘉秀申牢串木村雄一郎***

森 嶋 弥 重 料 * 古 賀 妙 子 料 *

S t u d i e s  o n  t h e   R a d i o a c t i v e   C o n t a m i n a t i o n   0 /   S e a   Water  b y  R a d i o a c t i v e   W a s t e  D i s p o s a Z

， 

( 1) On the Elution and Diffusion of Radioactive Nuclides  from Ion‑Exchange ResJns in  Sea  Water 

By Yasushi NISHIW AKI，料 YoshihideHONDA，  Yuichiro  KIMURA， Hiroshige MORISHIMA  and Taeko KOGA 

In order to estimate the environmental  radioactive  contamination due to  the  disposal  of  radioactive  waste from the  nuc1ear  powered ship  into  the  sea， the  elution and diffusion of radioactive nuclides from cation exchange resins (Dowex  50‑X8，50‑100 mesh H‑form) in sea water were studied.  The sea  water used for  this experimen t was sampled a t Osaka Bay. 

About 10μc of  Sr‑89， Co‑60  and Fission  Products  was absorbed bγthe ion  exchange resins prior to the experimenL  The radioactive resins containing each  of the above nuclides were mixed with 1000 mI of sea water in  a glass  vessel  in  different  proportions of the resins to  the  sea  water (0.0 ，10.1， 1. 0， 10， 100  grams  dry weight of resins per l1iter  of sea water).  The mixture of resins and sea water  was first stirred with glass tirrer at about 200 rpm for 5 minutes.  After having  the resins settled down， the  radioactivities  of  sea  water  were  measured.  The  above procedure wasrepeated until  the  equi1ibrium state  was reached.  After  confirming the equi1ibrium state， the  specific  activities of the resins as wel1 as  of the sea water were determined. 

The experimental resu1ts indicated that the greater di1ution ratio of the res‑ ins to  the sea water， the more radioactivities were released from the resins.  The distribution of radioactivities between the resins and the sea water at  equi‑

librium state was observed to be somewhat different for different nuclides.  要 1:::. 

目

るが，核種によって異なる傾向がある乙とが認められ た。

陽イオン交換樹脂(Dowex50一x8)に吸着された 放射性核種 (GOCo，89Sr， F. P，など〉の海水による捺 離および拡散の状態を，大阪湾で採取した自然海水を 用い，海水中におけるイオン交換樹脂の異なる稀釈度 について検討した。その結果，イオン交換樹脂の稀釈 度が大きくなるにつれて治離放射能(必)は大きくな

*本研究の要旨は日本原子力学会昭和39年年会にお いて発表した。

料東京工業大学原子炉工学研究所 料申近畿大学原子力研究所

* *  

Tokyo Institute of Technology 

‑73‑

ま え が き

放射性廃棄物の海洋投棄処分にはいくつかの方法が あるが，特に問題となるのは船舶用原子炉の一次冷却 水中に生じた放射性物質除去に使用したイオン交換樹 脂が万一海水中に放出された場合である。一般に放射 性廃棄物の海洋投棄処分におい

Z J 3 )

最終的には水産生 物を通して人に対する影響が問題となるが，この場合 にそのような影響を推定するためには先づ第ーにイオ ン交換樹脂に吸着された放射性物質がどの程度海水中 に溶離されるかを知ることであるoすなわち，このよ うなイオン交換樹脂にはGUCo，5tlFe55， Fe， 51Cr， 

・ωTa…などの核種が吸着されていることはすでに知 られているが，これらの放射性核極の海水中への溶離 は海水の組成，イオン濃度 PH，温度，イオン交換 樹脂の海水による稀釈度，および撹持作用など多くの 因子によって影響されるものと忠われる。われわれは 放射性物質を吸着したイオン交換樹脂が実際に海水中 に投棄された場合，どのように放射能が治離されるか を推定するため， I場イオン交換樹脂に吸着された放射 性核種('HlCO，80Sr， F. P，など〉につき大阪湾で採取 した自然海水を用い，海水中におけるイオン交換樹脂 の異った稀釈度について主としてパッチ法により検討

した。

I

^{実 験 材 料}

1.  海水は大阪湾 (1町海岸沖合， 50m)の自然、海水を 採取して用いた。

2.  樹脂はDowex50‑X8(50'"'‑'100 mesh)のH形樹 )

]

旨 (Na+1ζ対する交換容量は4.44meq/g乾燥樹 脂〉を用いた。

3.  使用した核極はuUCO，8!1Sr，およびF.Pでそれ ぞれ約10flc/ml~L iiJ，~製した。

4.  放射能測定はSHSrおよびF.Pの全日放射能につ いては G M一計数装置(神戸工業製〉を用い，

uUCo， F. p，のγ放射能は NaI (Tl)結晶を検 出器としたマルチチャンネノレ波高分析器 (RCL  社製512チャンネノレNaI1弘"X2つあるいはシン

グノレチャンネノレ波高分析器(神戸工業製，NaI1"

x 1")を使用し，特に6GCOについては光電ピー クのintegral Coun tsを測定した。また，海水 中総Na量は目立炎光光度計を用い，海水のPH は目立堀場PH計lとより測定した。

E

^{実 験 方 法}

海水中におけるイオン交換樹脂の異なった稀釈度に

近畿大学原子力研究所年報

ついて，イオン交換樹脂に吸着した放射能の治離を検 討するとき，樹脂が海水中に沈降してしまうので適当 な撹持を行うことにした。この場合問題となるのは撹 梓の影響である。そこでわれわれは撹持の条件をでき るだけ同じにするため，

i

容離海水液量を一定にして実 験を行った。すなわち， H形 Dowex50‑X8 (50'‑"" 

100mesh)の量をそれぞれ乾燥量で 0.01g， 0.1 g，  1. Og， 10 g， 100 g，とし，それに 6GCO，8tlSr， F. P  を各々約10仰を吸着させ，一旦脱イオン水で沈糠後，

海水 (PH8.1土0.2) 1000 ml入りのビーカに入れ，

ガラス製撹祥子をつけた撹持機で5分間づっ撹伴(撹伴 回転速度約200rDm)を繰返した後静置し樹脂が沈降 後その上澄液1.Oml宛を試料皿に採取し溶離放射能 を測定するとともに，治:~jt放射能が飽和平衡に達した 後，樹脂に残留している放射能をさらに測定して樹脂 1. Og当りの比放射能を求めた。

百 実 験 結 果

1 

海水中のNa量

海水中の主要化学組成については文献によれば，

Table 1，の通りであるが，いま問題となる防ーイオン についてみると， Table 2，に示すごとくNa+イオン が大部分を占めていることがわかる。

Table 1  Concentration of Major Ions  per 1 kg of Sea Water 

Ion  g/kg  m M  

Na+  10.56  470.15 

K^十 0.38  9.96 

Mg++  1.27  53.57  Ca+十 0.40  10.24  Sr++  0.013  0.15  Cl‑ 18.98  584.30 

Br‑ 0.065  0.83 

SO~ 2.65  8.24 

日CO; 0.13  2.34 

BOi  0.026  0.43 

Table 2  Relative Percentage of Cation  Equivalen t in Sea羽Tater

(Total Ca tion 608.03 meq) 

11..  ̲̲ r'<  ̲  I Rela ti ve Percen 

Cation¥meq/kg Sea water¥ t~Vg;" J. VV .L ^v

J . ( % )  

Na+  I  470.15  77.32 

K十 9.96  1.64 

Mg++  107.14  17.62  Ca十 + 2 O. 4 7  3.37  Sr+十 0.30  0.05 

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× 企 . そ乙でわれわれは実験に使用した海水中の総Na量

を炎光法lとより実際に測定した結果， 9750 ppmであ って文献により計算される総Na量 (9912.4ppm)  とよく一致した。

2 .

溶 離 結 果

溶離時間は8!JSrを例にとると ，Fig.1に示すとお り吸着放射能はいずれの場合も30"‑'40分で溶離平衡状 態になることがわかる。又，他の核種も同じような傾 向を示した。このときの溶離液内のPHは，海水によ る樹脂の稀釈度によってPHO. 9"‑'7. 85と異なる。す なわち，撹持条件を一定にした場合には溶離平衡に達 する時間はPHによってほとんど影響されなかった。

しかしながらイオン交換樹脂の稀釈度に対する溶離平 衡時における海水中及び樹脂中の放射能割合は， Ta‑

ble 3， Table 4に示す通り，稀釈度によって変化し，

60Coを例にとると 10³"‑'10⁵では，98"‑'99 ~ちとほと んど 100~ちに近いが， 10²では 85~ち， 10 においてはわ ずかに約40%の放射能が溶離されるに過ぎなかった。

そしてこれらの実験において溶離平衡時における樹 脂中の残留放射能及び比放射能は， Fig.2， Fig.3の

180 

PH  7.75  7.1  3.3 

1.8 

0.9  Time  dil u tion ra tio  of re‑ sins to sea water. 

1 0⁵  1 0⁴  1 0³  1 0²  1 0¹ 

120  60 

Eluted Activities of Sr‑89  in Sea Water 

The distribution of 89Sr activity between the resins  and the sea water at equilibrium state. 

Fig.1  Table 3 

Dilution  ra‑Mass S(1gZ1)61 ￨InIMal act‑ Resid ual act‑Sofp ecific activitayt  Distribution of activity  tio  of  resins  of  re  S irveistI(yI 1μS c the  irveis tlyn i   athe  the resins  at  equilibrium 勿)

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of  s at equ‑equilib(μrci/11g〉m 

sea wa ter 

I 

resin  to  sea water sea wa ter I  (!lc)  ilibrium (μc) 

1 0⁵  0.01  9.75  0.095  9.70  98.9^土3.4 1.1土0.01 1 04  O. 1  9.03  0.179  1.79  98.5土4.4 1.5土0.01 1 0³  1.0  9.18  0.592  0.57  94.8土2.6 5.2^土0.01 1 0²  10.0  7.87  2.502  0.25  70.5土1.0 29.5^土0.01 1 01  100.0  7.54  6.860  0.07  12.6土3.0 87.0:1:0.12 

The distribution of 60CO activity between the resins  and the sea water at equilibrium state 

Dilution ra‑ Mass S(I g)  Initial act‑Resid ual act‑ Sf pecifi  activitayt D  istributiorl of ac(t必iv)ity  tio of resins  of  resins  iviS tIyn  t   he irveis tIyn i   n the  of the resins  at equilibrium 

per II of  reslns  S at (eμqc1) 1 equilibr iu ) m 

sea wa ter 1  resin  to sea water  sea water  (μc)  ilibrium  (μc/g 

1 0⁵  0.01  9.16  0.0097  0.971  99.8土1.8 0.2土0.1 1 04  0.1  9.79  0.0694  0.694  99.2:1:  3.2  0.76士0.02 1 0^{3  1.}0  9.71  0.1798  0.180  98.4土8.4 1. 62:1:0. 02  1 0²  10.0  9.95  1. 3455  0.135  86.1土19.1 13.8土1.5 1 01  100.0  9.98  5.1930  0.059  39.2土1.2 60.8^土1.7

Table 4 

使用した， F.Pを樹脂 (0.1g)に吸着した時のγ線 スペクトノレは， Fig.4 ~と示すごとく， 141Ce+1μCe 

‑ 75‑

とおり，60CO，8USr， F. P，についてみると稀釈度が大 きくなるにつれて異なる傾向を示した。また本実験に

60 

• Co 

内，( 89  /01 企Sr

x F.P 

10 

10 

0 .1 

10  10²  10³  10⁴ ‑‑‑10⁵ 

Dilution ratio  of the resins to sea water  Fig.  2 Resid ual activity in the resin  (0. 13MeV)

， 

103Ru十106Ru(106Rh)(0.495MeV)

，

137CS (0. 665MeV)， 95Zr+95Nb (0. 765MeV)，に 相当する光電ピークを認めた。またたとれを海水で溶 離した場合の溶離液中の放射能及び樹脂側に残留して いる放射能を同じく， Fig.4に示した。これによると イオン交換樹脂の稀釈度， 10⁴においては，溶離平衡 時樹脂残留放射能には 137CS1と相当する光電ピーク は認められなかった。とれら Fissionprod ucts に おける溶離平衡時樹脂残留放射能の割合を稀釈度ごと にあらわした結果は， Table5に示すごとくいずれの 核種も稀釈が小さくなるにつれて残留放射能が大きく なるが10³'"'‑'10⁵ではほとんど同じであった。 F.Pの 場合にはその標品により存在する核種の相対量が異な

るのでさらに検討を加える必要がある。

μlYn'1

・

8JO

/51  A Sr 

近畿大学原子力研究所年報

100 

1 

10  10¹  10³  10⁴  10⁵ 

Di1 u tion ra tio  of the resins to  sea wa ter  . Initial 

一‑

Equi1ibrium State  Fig.  3 Specific activity of the resin at 

equilibrium state 

同 一 1 1 1 4 9

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Note; 来 nosignificant photo‑peak  was observed. 

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Energy 

一一一 Initialactivity of the resins 

一‑̲.Residual activity of the resins  . Eluted activity in sea water  Fig.  4 Gamma ray spectra of F. P. 

Y  考察および要約

放射性物質を吸着したイオン交換樹 脂が実際に海中に投棄された場合，吸 着放射能がどのように海水中に溶離さ れるかは，これら放射性廃棄物の海洋 投棄処分による生物環境の放射能汚染 と放射線影響を推定評価する場合に重 要な事柄であると，思われる。海洋の様 相はまことに複雑であり，海域によっ てはずいぶん異なる要因も多く，また 同一海域でも季節時変動を示す要因も 少くない。したがってイオン交換樹脂 に吸着された放射性核湿の海水による 治離についても実際にはいろいろと変

化する乙とが考慮されねばならないが，このような溶 離が一つには核種によってそれぞれ異なることが認め られた。すなわち，イオン交換樹脂の海水による稀釈 度が大きくなるにつれで溶離平衡時における樹脂の残 留放射能は少く，又，核種によって異なる傾向が認め られた。乙のことは実験に樹脂が海中 lと投棄された場 合，溶離平衡時における海水の放射能汚染の状況の推 定にある示唆を与えるものではないかと考えられる。

(1964年3月31日受理)

‑77 一

一 参 考 文 献 一

(1 )三宅泰雄，桧山義夫;科学，

3 3

， 492， (昭和38 年)

(2) D. W. Prichard : Health Physics， 

6

，103，  (1961) 

(3) IAEA Safety Series No. 5 : Radioactive  Waste Disposal into the Sea， (1961)  (4) NAS‑NRC Pub. 658 : Radioactive Wa‑

ste  Disrosal  from  Nuclear ‑Powered  Ships， (1959) 

(5)和達清夫監修:海洋の事典， (1960)