中国都市部における居住環境中のVOCs実態調査

Journal of Society of Indoor Environment, Japan, Vol.9, No.3, pp.61- 73, 2007 室 内 環 境 学 会 誌Vol.9 No.3 [2007]

原著論文

中 国都 市 部 にお け る居 住 環 境 中 のVOCs実

態 調 査

侃 悦 勇1,熊 谷 一 清1,吉 永 淳1,吉 野 博2,篠 原 直 秀3,柳 沢 幸 雄1 [受付2004.2.10][受 理2006.9.29]

A Pilot

Study

on VOCs

and

Carbonyl

Compounds

in Chinese

Residences

Yueyong NI 1, Kazukiyo KUMAGAI 1,

Jun YOSHINAGA

1, Hiroshi YOSHINO

2,

Naohide SHINOHARA

3, Yukio YANAGISAWA 1

[Received

December

10, 2004] [Accepted

September

29, 2006]

要 旨 本 研 究 で は,中 国 に お け る 揮 発 性 有 機 化 合 物(VOCs)と カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の 個 人 曝 露 量 を把 握 し,ま た 室 内 環 境 の 個 人 曝 露 量 へ の 影 響 を 明 らか に す る こ と を 目的 と し て,中 国 の3都 市 に お い て 計40軒 の 住 宅(成 都30軒,北 京5軒,長 沙5軒)を 対 象 に,VOCsと カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の 室 内 濃 度,屋 外 濃 度,個 人 曝 露 量 を 調 査 した 。 そ の 結 果,ベ ンゼ ン,ト ル エ ン,キ シ レ ン,ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 室 内 濃 度 屋 外 濃 度 の い ず れ も, 既 往 の 研 究 で 報 告 さ れ て い る 他 の 先 進 国 の 都 市 よ り高 か っ た 。VOCs及 び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の 個 人 曝 露 量 と 室 内 濃 度 の 問 に は 強 い 相 関 が み られ た 。 ほ と ん ど のVOCsと カ ル ボ ニ ル 化 合 物 のI/O比(室 内 濃 度/屋 外 濃 度) は1以 上 で あ っ た 。 ま た,成 都 市 の デ ー タ を 用 い て 住 宅 及 び 生 活 に か か わ る 因 子(内 装 の グ レ ー ド,内 装 後 の 経 過 時 間,床 内 装,壁 内 装,単 位 床 面 積 あ た り家 具 数 家 具 の 平 均 使 用 年 数,窓 開 け換 気 時 間,喫 煙 な ど) とVOCs室 内 濃 度,個 人 曝 露 量 の 関 連 性 を 検 討 した 。 そ の 結 果,内 装 の 経 過 時 間,内 装 の グ レー ド,内 装 の 材 質, 家 具 の 平 均 使 用 年 数 が,調 査 した 中 国 住 宅 の 室 内 環 境 中 のVOCsと カ ル ボ ニ ル 化 合 物 濃 度 に 有 意 に 影 響 して い た こ とが わ か っ た 。 ま た,個 人 曝 露 量 を 用 い て ベ ン ゼ ン と ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 吸 入 曝 露 に よ る生 涯 発 が ん リ ス ク を試 算 し た と こ ろ,い ず れ も104オ ー ダ ー の 高 い レベ ル で あ っ た,中 国 都 市 住 宅 に お い て 居 住 環 境 中 ベ ンゼ ン と ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 曝 露 に よ る発 ガ ン リ ス ク の 問 題 は 早 急 に 解 決 す べ き課 題 で あ る 。 Abstract

The concentrations of volatile organic compounds (VOCs) and carbonyl compounds were measured at 40 residences in 3 cities in China (30 in Chengdu and 5 each in Beijing and Changsha). Indoor, outdoor, and personal exposure samples were simultaneously collected at each site. The average concentrations of benzene, toluene, xylene, and formaldehyde, particularly those of benzene and formaldehyde, were significantly higher than those in other countries, both indoors and outdoors. A significant correlation was observed between the indoor concentration of, and personal exposure to VOCs and carbonyl compounds. Indoor/outdoor ratios of many VOCs and carbonyl compounds exceeded 1, indicating the presence of emission sources in the indoor environment. The relationship between indoor air concentrations or personal exposure to VOCs and carbonyl compounds and time elapsed after interior decorating, type of interior decoration, ventilation time, average length of furniture usage, number of pieces of furniture per floor area, interior decorating materials of floors, interior decorating materials of walls, and smoking were studied. It showed that VOCs and carbonyl compounds in Chinese indoor environments were influenced by factors such as time elapsed after interior decorating, type of interior decoration, decorating materials, and average length of furniture usage. The lifetime cancer risk of exposure to benzene or formaldehyde is about 10 4 for each substance. More attention should be paid to the high risk of exposure to VOCs and carbonyl compounds in China.

Key words: China, volatile organic compounds, carbonyl compounds, indoor, outdoor, personal exposure

1東 京 大 学 大 学 院 新 領 域 創 成 科 学 研 究 科 環 境 学 専 攻 〒277-8563千 葉 県 柏 市 柏 の 葉5-1-5 Institute of Environmental Studies, Graduate School of Frontier Sciences

The University of Tokyo, 5-1-5 Kashiwanoha, Kashiwa-shi, Chiba, Japan 2東 北 大 学 大 学 院 工 学 研 究 科 〒980-8579宮 城 県 仙 台 市 青 葉 区 荒 巻 字 青 葉6-6

Graduate School of Engineering, Tohoku University, 6-6Aramaki Aza Aoba, Aoba-ku, Sendai, Miyagi 980-8579, Japan 3産 業 技 術 総 合 研 究 所 化 学 物 質 リ ス ク 管 理 研 究 セ ン タ ー 〒305-8569茨 城 県 つ く ば 市 小 野 川16-1

Research Center for Chemical Risk Management, National Institute of Advanced Industrial Science and Technology, 16-1 Onogawa, Tsukuba, Ibaraki 305-8569, Japan

1.は じ め に 現 在,中 国 で は 急 速 な 経 済 発 展 と と も に 、化 学 物 質 の 使 用 量 と 排 出 量 が 著 し く増 大 し て い る 。 日 本 やEUな ど の 先 進 国 で は,室 内 環 境 汚 染 と 関 係 が 深 い 溶 剤 か ら の 非 メ タ ン 揮 発 性 有 機 化 合 物(以 下 NMVOC)の 排 出 量 は 減 少 しつ つ あ る が,中 国 で は 2020年 ま で に2000年 の2倍 に 増 加 す る と 予 測 さ れ て い る1)。 室 内 環 境 に お い て も,省 エ ネ ル ギ ー や 生 活 の 利 便 性 の た め に,住 宅 の 断 熱 性 や 気 密 性 の 向 上 が 求 め ら れ て お り,日 本 な ど の 先 進 国 と 同 様 に,建 材,家 具 な ど か ら 放 散 さ れ る 化 学 物 質 の 室 内 濃 度 が 非 常 に 高 く な っ て い る と 考 え ら れ る 。 ま た,中 国 で は,工 業 製 品,建 築 材 料 な ど の 規 制 や 管 理 が 徹 底 さ れ て お らず,そ の こ と も室 内 環 境 汚 染 を 悪 化 さ せ て い る 要 因 か も しれ な い 。 揮 発 性 有 機 化 合 物(以 下VOCs)と カ ル ボ ニ ル 化 合 物 は 室 内 環 境 中 の 主 要 な 汚 染 物 質 で あ り,が ん を 含 む 多 くの 健 康 影 響 に 関 与 して い る2)。 ベ ン ゼ ン の 発 が ん 性 は 明 ら か に な っ て お り 細,ホ ル ム ア ル デ ヒ ド,ア セ トア ル デ ヒ ド,ク ロ ロ ホ ル ム な どの 物 質 は ヒ トに 対 す る 発 が ん 物 質 で あ る 可 能 性 が あ る と指 摘 さ れ て い る6-8)。ま た,シ ッ ク ハ ウ ス 症 候 群 の 発 症 に は 室 内 に 存 在 す るVOCsと カ ル ボ ニ ル 化 合 物 が 大 き く 関 与 し て い る 可 能 性 も あ る2)。VOCsお よ び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 に 関 す る 実 態 調 査 は,先 進 国 に お い て 数 多 く行 な わ れ て い る9-18)。い くつ か の 屋 外 空 気 に 関 す る 研 究 に よ り,中 国 都 市 部 の 大 気 中VOCs濃 度 は 他 の 国 よ り著 し く 高 い こ と が 示 さ れ て い る19,20)。 近 年,中 国 の 都 市 部 に お い て シ ッ ク ハ ウ ス 症 候 群 の 発 症 が 数 多 く報 道 さ れ,ま た シ ッ ク ハ ウ ス に 関 連 す る 訴 訟 も多 く発 生 して い る 。中 国 の 室 内 環 境 問 題 は, 報 道 等 に よ り既 に 大 き な 社 会 環 境 問 題 と な っ て い る が,室 内 環 境 中 のVOCsお よ び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 に つ い て は ,調 査 例 が きわ め て少 ない の が 現状 で あ る。 そ こ で 本 研 究 で は,中 国 の 北 京,成 都,長 沙3つ の 都 市 を対 象 と し て,住 宅 内 のVOCsお よ び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の 室 内 濃 度 ,屋 外 濃 度,個 人 曝 露 量 を測 定 し た 。 ま た,成 都 市 の デ ー タ を 用 い て,室 内 濃 度 と個 人 曝 露 量 の 関 係,室 内 濃 度 と 屋 外 濃 度 の 関 係, 室 内 濃 度 と居 住 環 境 の 関 係 を 明 ら か に す る こ と を 目 的 と し た 。 2.調 査 概 要 お よ び 方 法 2.1調 査 概 要 本 調 査 で は,人 口 と気 候 お よ び 生 活 習 慣 の 観 点 か ら,北 京 市,成 都 市,長 沙 市 の3都 市 を 対 象 と して 選 択 し た 。 北 京 市,成 都 市,長 沙 市 の そ れ ぞ れ の 人 口 は,約1017万 人,約602万 人,約252万 人 で あ る 。 ま た,北 京 市 は 寒 冷 地 域 に,長 沙 市 と 成 都 市 は 温 暖 地 域 に あ り,そ れ ぞ れ に お け る 生 活 習 慣 は 大 き く異 な る 。 測 定 期 間 は2002年8月15日 か ら30日 ま で,測 定 期 間 は1週 間 と し,北 _{京 市 ,成 都 市,長 沙} 市 に お い て そ れ ぞ れ5軒30軒,5軒 の 住 宅 に お い て 測 定 を 行 っ た(Fig.1)。 調 査 対 象 住 宅 は 無 作 為 抽 出 で は な く,中 国 同 済 大 学,湖 南 大 学 の 協 力 を 頂 き, 測 定 対 象 住 宅 を 選 択 し た 。 成 都 市 に お い て は,可 能

Fig.1 Populations of the 3 cities measured and numbers of samples collected in China

Chengdu

Population:601.56•~10 4 30 indoor samples

30 outdoor samples

30 personal exposure samples

Beijing

Population: 1017.56•~10 4 5 indoor samples

5 outdoor samples

5 personal exposure samples

Changsha

Population: 251.98 •~ 10 4 5 indoor samples

5 outdoor samples

室 内 環 境 学 会 誌Vol.9 No.3 [2007] な か ぎ り収 入,職 業 が 異 な る 人 の 家 を 選 択 し,調 査 を 行 っ た が,北 京 市 と長 沙 市 で は,調 査 し た 住 宅 は ほ と ん ど が 大 学 関 係 者 の 住 宅 で あ っ た 。 測 定 対 象 住 宅 は,全 て 機 械 換 気 シ ス テ ム の 付 い て い な い 鉄 筋 コ ン ク リ ー ト集 合 住 宅 で あ り,住 宅 の 床 面 積 は70m2 か ら100m2で あ っ た 。 内 装 の グ レ ー ド別 に 豪 華 内 装 [内 装 費3万 元(約45万 円)以 上],普 通 内 装[内 装 費3万 元(約45万 円)以 下],ス ケ ル トン(内 装 な し) の 住 宅 に 分 類 し,室 内 濃 度 と屋 外 濃 度 の 調 査 を 行 っ た 。 調 査 家 屋 の 概 要 をTable 1に 示 す 。 中 国 で は,多 くの住 宅 が ス ケ ル トンで販 売 され て お り,居 住 者 が個 人 の嗜 好 や家 庭 の収 入 に合 わせ て 内装 工 事 を注 文 す る のが 一 般 的 で あ る。 本 研 究 調 査 の対 象 住 宅 の面 積 は ほ ぼ 同程 度 で あ る こ とか ら,内 装 の 費用 に よっ て,住 宅 を分 類 した。 豪 華 内装 の方 が,単 位 面 積 当 た りに使 用 した 内装 材 料 が 多 い と考 え られ る。 また,個 人曝 露 量 につ い て は各 住 宅 の居 住 者 の うち一 人 に協 力 を依 頼 し,サ ンプ ラ ー を常 時 携 帯 して も ら っ た 。 個 人 曝 露 量 調 査 の協 力 者 は20 代 か ら50代 まで の就 業 者 で あ り,全 て 男性 で あ る。

さ ら に,成 都 市 に お け る 測 定 結 果 及 び 生 活 情 報 ア ン ケ ー ト結 果 か ら,内 装,家 具,換 気 の 習 慣,喫 煙 な ど の 因 子 とVOCs室 内 濃 度,個 人 曝 露 量 の 関 連 性 を 統 計 的 に 解 析 し,中 国 の 都 市 住 宅 に お け る 室 内 環 境 中VOCsの 発 生 源 に つ い て 検 討 し た 。 2.2サ ン プ リ ン グ概 要 VOCs及 び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の い ず れ も,サ ン プ リ ン グ期 間 を1週 間 に 設 定 し,パ ッ シ ブ サ ン プ リ ン グ 法 で 対 象 物 質 を 捕 集 し た 。 室 内 濃 度 測 定 用 の サ ン プ ラ ー は 測 定 部 屋 中 央 部,床 面 よ り 高 さ1.0mの と こ ろ に 設 置 し,屋 外 測 定 用 の サ ン プ ラ ー は 測 定 住 宅 の ベ ラ ン ダ に 設 置 し た 。 個 人 曝 露 量 の サ ン プ リ ン グ に つ い て は ,被 験 者 の 呼 吸 域 付 近 に常 時 サ ン プ ラ ー を 携 帯 す る こ と を 依 頼 した 。サ ン プ リ ン グ 終 了 後,サ ン プ ラ ー は ア ル ミ ニ ウ ム バ ッ グ に 密 封 し,ク ー ラ ー ボ ッ ク ス に 入 れ,0℃ 以 下 に 保 冷 し,手 荷 物 と し て 日 本 に 持 ち 帰 り,分 析 を行 っ た(す べ て の サ ン プ ラ ー は サ ン プ リ ン グ 後1ヶ 月 以 内 に分 析 を 完 了 した)。

DNPHカ ー ト リ ッ ジ(Xposure, WatersLtd, USA)

を 用 い て カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の サ ン プ リ ン グ を 行 っ た 。 各 物 質 の サ ン プ リ ン グ レ ー ト をTable 2に 示 す21)。 ま た,VOCsの サ ン プ リ ン グ は パ ッ シ ブ サ ン プ ラ ー(柴 田 科 学 製8015-066,吸 着 材:活 性 炭(メ ッ シ ュ:20-40))を 用 い て 行 っ た 。 各 物 質 の サ ン プ リ ン グ レ ー ト をTable2に 示 す21)。 2.3分 析 概 要 2.3.1カ ル ボ ニ ル化 合 物 の分 析 概 要 DNPHカ ー トリ ッ ジ に10mlの ア セ トニ トリ ル(高 速 液 体 ク ロ マ トグ ラ フ 用,和 光 純 薬)を 通 液 し,吸 着, 誘 導 体 化 さ れ た カ ル ボ ニ ル 化 合 物 を 抽 出 し た 。 そ の 抽 出 液20μlを オ ー トサ ン プ ラ ー に よ り高 速 液 体 ク ロ マ トグ ラ フ(HP-1100, Hewlet Packard, U. S. A) に 導 入 し,分 析 を 行 っ た 。 カ ル ボ ニ ル ーDNPH誘 導 体 の 分 離 用 カ ラ ム と し て,XDB-C 18 packed column

(ZORBAX Eclipse; 250mm×4.6mm I. D.; particle

size 5μm)を 用 い た 。移 動 相 は ア セ トニ ト リ ル(65%)

と 超 純 水(純 水 製 造 器,MiliQ, Millpore Ltd., 35%)

と し,移 動 相 の 流 速 は1.0ml/minと し た 。 カ ラ ム

温 度 は35℃ に 保 持 し,Diode Array Detector(DAD)

で 検 出 し た 。 装 置 検 出 下 限 はS/N比 が3を 超 え る 濃

度 と し た 。Table 2に 示 し た3種 類 の カ ル ボ ニ ル 化 合 物 を 定 量 し た 。 各 物 質 の 検 出 下 限 と 定 量 下 限 は Table 2に 示 し た 。 定 量 下 限 以 下 の 場 合 は 定 量 下 限

の1/2で デ ー タ を 解 析 し た 。

Table 2 Sampling rate and LOD* and LOQ** of VOCs and carbonyl compounds

* Limit of detection ** Limit of quantification

室 内環 境 学 会 誌Vol.9No.3[2007] 2.3.2VOCsの 分 析 概 要 VOCs用 サ ン プ ラ ー か ら 活 性 炭 を 取 り 出 し,共 栓 試 験 管 中 で1mlの 二 硫 化 炭 素(作 業 環 境 用,和 光 純 薬)で10分 間 超 音 波 抽 出 し た 。 抽 出 液1μlを オ ー トサ ン プ ラ ー に よ っ て ガ ス ク ロ マ トグ ラ フ ― 質 量 分 析 計(GC/MS)(HP6890-HP5973,

Hewlett-Packard, USA)に 導 入 し,分 析 を 行 っ た 。VOCs

類 を 分 離 す る カ ラ ム と し て は,HP5-MS capillary

column(Hewlett Packard Ltd.;30m×0.25mm I.D.;

film thickness 0.25um)を 用 い,カ ラ ム 温 度 は40℃

に4分 間 を 保 持 し,40℃ か ら280℃ ま で 毎 分10℃ に て 昇 温 し た 。 移 動 相 の ヘ リ ウ ム は99.9999%(東 京 酸 素)の 高 純 度 の も の を 用 い た 。 ヘ リ ウ ム の 流 速 は1ml/minと した 。Table 2に 示 して い る12種 類 の VOCsを 定 量 し た 。 各 物 質 の 検 出 下 限 と定 量 下 限 は Table 2に 示 す 。 定 量 下 限 以 下 の 場 合 は 定 量 下 限 の 1/2で デ ー タ を 解 析 し た 。 2.4精 度 管 理 2.4.1ト ラ ベ ル ブ ラ ン ク サ ンプ ル サ ン プ ル の 回 収,運 送,保 存 期 間 に お け る コ ン タ ミ ネ ー シ ョ ン の 程 度 を 評 価 す る た め,サ ン プ ル 総 数 の10%の トラ ベ ル ブ ラ ン ク を採 取 した 。VOCs測 定 用 の ト ラ ベ ル ブ ラ ン ク を 分 析 し た 結 果,い ず れ の サ ン プ ル のTVOCト ルェン(ト ル エ ン 換 算 の 総 揮 発 性 有 機 化 合 物)濃 度 も0.1μg/m3以 下 で あ っ た 。 ま た, カ ル ボ ニ ル 化 合 物 用 の トラ ベ ル ブ ラ ン ク を 分 析 し た 結 果,い ず れ の サ ン プ ル の カ ル ボ ニ ル 化 合 物 濃 度 合 計 も0.1μg/m3以 下 で あ っ た 。 2.4.2精 度 管 理 サ ン プル 測 定 の 再 現 性 を 確 認 す る た め,サ ン プ ル 総 数 の 10%の サ ン プ ラ ー に つ い て 二 重 採 集 し,精 度 管 理 を 行 っ た 。 そ の 結 果,本 調 査 の サ ン プ ル の 相 対 標 準 偏 差(RSD)は2.3-6.9%で あ っ た 。 2.5生 活 情 報 ア ン ケ ー トの 統 計 分 析 概 要 2.5.1生 活 情 報 ア ン ケ ー トの概 要 VOCsと カ ル ボ ニ ル 化 合 物 室 内 濃 度 及 び 個 人 曝 露 量 に 影 響 す る 因 子 と して は,内 装,家 具,換 気 の 習 慣, 生 活 習 慣,喫 煙 な ど が 既 往 の 研 究2)に お い て 報 告 さ れ て い る 。こ れ ら の 影 響 因 子 の 情 報 を 収 集 す る た め, 生 活 情 報 ア ン ケ ー トを 作 成 し た 。 ア ンケ ー ト調 査 に よ り,住 宅 の 築 年 数 内 装 後 の 経 過 時 間,内 装 に か か っ た 費 用,測 定 す る 部 屋 に あ る 家 具 の 数 測 定 す る 部 屋 の 床 面 積,床 内 装 状 況,測 定 期 間 中 の 窓 開 け 換 気 時 間,測 定 期 間 中 溶 剤 な ど化 学 物 質 の 使 用 状 況, 測 定 期 間 中 の 喫 煙 本 数 等 情 報 を 収 集 し た 。 2.5.2統 計 解 析 概 要 2.5.2.1重 回帰 分 析 VOCsお よ び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の 室 内 濃 度 に 影 響 す る 因 子 は 多 い こ とか ら,本 研 究 で は 重 回 帰 分 析 を 用 い て 中 国 の 室 内 環 境 中VOCsお よ び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の 説 明 要 因 を 推 定 す る こ と と し た 。 従 属 変 数 はVOCsと カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の 室 内 濃 度 (対 数 変 換 後)と した 。 独 立 変 数 は 内 装 グ レ ー ド(豪 華 内 装,普 通 内 装,ス ケ ル ト ン);内 装 後 の 経 過 時 間(3年 未 満,3年 以 上,内 装 な し);換 気 時 間(平 均1日8時 間 以 内,8-16時 間,16-24時 間);床 面 積 10m2あ た り の 家 具 数(≦3個,3-5個,>5個);家 具 の 平 均 使 用 年 数(1年 以 内,1-5年,5年 以 上); 床 内 装 材(木 材,木 材 以 外);壁 内 装 材(合 板,合 板 以 外);測 定 す る 部 屋 で の 喫 煙(あ り,な し)と し た 。 独 立 変 数 は す べ て ダ ミ ー 変 数 と し た 。 以 上 の 独 立 変 数 に 関 し て,各 変 数 の2な い し3つ の カ テ ゴ リ ー に 0あ る い は1を あ た え て レ ー テ ィ ン グ し た(例 え ば, 豪 華 内 装(1,0,0),普 通 内 装(0,1,0),ス ケ ル ト ン (0,0,1)に した)。 重 回 帰 分 析 は ス テ ッ プ ワ イ ズ の 変 数 減 少 法 を 用 い,投 入 す るFの 確 率p≦0.050,除 去 す るFの 確 率P≧0.10で 行 っ た 。 2.5.2.2相 関 ピ ア ソ ン の 相 関 係 数 を 用 い て,喫 煙 本 数(測 定 期 間 内 の 合 計)と 個 人 曝 露 量 と の 問 の 相 関 性 を 検 定 し た 。 統 計 解 析 に はSPSS for Win(ver9.0)を 使 用 し た 。 3.結 果 及 び 考 査 3.1測 定 結 果 の 概 要 室 内,屋 外,個 人 曝 露 に お け る 各 物 質 の 濃 度 の 平 均 値,中 央 値,最 大 値 最 小 値,標 準 偏 差 をTable 3,4, 5に そ れ ぞ れ 示 す 。VOCsの 中 で は,ト ル エ ン,ベ ン ゼ ン 及 び キ シ レ ン の 室 内 濃 度 が,3都 市 全 て の 調 査 住 宅 に お い て 高 か っ た 。 成 都 市 の 調 査 住 宅 に お け る トル エ ン,ベ ン ゼ ン,m,ρ-キ シ レ ン の 室 内 平 均 濃 度 は そ れ ぞ れ79.1,43.9,37.6μg/m3で あ り,北 京 市 の 調 査 住 宅 に お け る トル エ ン,ベ ン ゼ

ン,m,ρ-Table 3 Summary of indoor air concentrations of VOCs and carbonyl compounds in Chinese residences (ƒÊg/m3)

Table 4 Summary of outdoor air concentrations of VOCs and carbonyl compounds in Chinese residences(μg/m3)

Table 5 Summary of personal exposures to VOCs and carbonyl compounds (μg/m3)

室 内 環 境 学 会 誌Vol.9 No.3 [2007] キ シ レ ン の 室 内 平 均 濃 度 は そ れ ぞ れ169.2,46.3, 48.9μg/m3で あ り,長 沙 市 の 調 査 住 宅 に お け る トル エ ン,ベ ン ゼ ン,m,ρ-キ シ レ ン の 室 内 平 均 濃 度 は そ れ ぞ れ12.7,26.1,8.8μg/m3で あ っ た 。 ま た,カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の 中 で は,ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 室 内 濃 度 が3都 市 全 て の 調 査 住 宅 に お い て 高 く,成 都 市, 北 京 市,長 沙 市 の 調 査 住 宅 で そ れ ぞ れ85.2,355.0, 32.6μg/m3で あ っ た 。 ま た,調 査 し た 中 国 の 住 宅 に お け る ト ル エ ン,ベ ン ゼ ン,m,ρ-キ シ レ ン お よ び ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 室 内 濃 度 は,既 往 の 研 究 に お い て 報 告 さ れ て い る 他 の 国 に お け る 室 内 濃 度 と比 べ て 高 か っ た(Table 6,7)。 中 国 に お け る1人 当 た りの 森 林 面 積 は0.128ヘ ク タ ー ル に 過 ぎず,世 界 の 平 均 水 準 の21.3%に し か 達 して い な い22)。 そ の た め に,合 板 集 成 材,積 層 材 が 内 装 や 家 具 の 材 料 と し て 多 く使 わ れ て い る 。ま た, 中 国 で は,ト ル エ ン,キ シ レ ン に 加 え て ベ ン ゼ ンや ホ ル ム ア ル デ ヒ ド も接 着 剤 や 塗 料 の 溶 剤 と し て 使 わ れ て い る 。 従 っ て,内 装 材 や 家 具 に 使 用 さ れ て い る 接 着 剤 や 溶 媒 が 室 内 空 気 中 トル エ ン,ベ ン ゼ ン,キ シ レ ン,ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 発 生 源 と な っ て い る 可 能 性 が あ る 。 既 往 の 研 究 に お け る,中 国 の 各 都 市 と他 の 国 の ト ル エ ン,ベ ン ゼ ン,キ シ レ ン の 屋 外 濃 度 の 平 均 値 を 本 調 査 の 結 果 と と も にTable 8に 示 す 。 ま た,本 調 査 及 び 既 往 の 報 告 に お け る ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 屋 外 平 均 濃 度 の デ ー タ をTable 7に 示 す 。 こ れ ら の 結 果 か ら,屋 外 濃 度 に 関 して も,中 国 は 他 国 と 比 較 して 高 い こ と が 分 か る 。 中 国 に お け る屋 外 空 気 中 の トル エ ン,ベ ン ゼ ン,キ シ レ ン の 発 生 源 は 主 に 自 動 車 の 排 気 ガ ス で あ る19)。 中 国 の 大 都 市 に お い て,過 去 15年 間 に 自 動 車 の 台 数 は 毎 年10%以 上 の 割 合 で 増 加 して お り23),自 動 車 の 排 気 ガ ス に よ る大 気 汚 染 が 深 刻 な も の と な っ て い る 。

Table 6 Comparison of BTX concentrations in Chinese indoor environments with other studies (ƒÊg/m3)

BTX: benzene, toluene, xylene

Table 7 Comparison of formaldehyde concentrations in Chinese indoor and outdoor environments with other studies (ƒÊg/m3)

3.2都 市 間 屋 外 平 均 濃 度 の 比 較 VOCs屋 外 平 均 濃 度 の 都 市 間 比 較 をFig.2に 示 す 。 ヘ プ タ ン ,1,3,5-ト リ メ チ ル ベ ンゼ ン,ア セ トア ル デ ヒ ド,ア セ ト ン 以 外 の11物 質 の 屋 外 平 均 濃 度 は 成 都>北 京>長 沙 で あ っ た 。 こ れ は,都 市 の 地 理 状 況 と 交 通 状 況 の 違 い と 考 え ら れ る 。 ま ず,成 都 市 は 四 川 盆 地 に 位 置 す る た め,大 気 中 逆 転 層 を形 成 しや す く,汚 染 物 質 を拡 散 し に くい た め,他 の 都 市 と 比 較 してVOCsの 屋 外 濃 度 が 高 か っ た 。 ま た,北 京 は 中 国 の 首 都 で あ り,自 動 車 の 交 通 量 が 成 都 市 や 長 沙 市 よ り多 い た め,屋 外 のVOCs濃 度 は 長 沙 市 よ り高 か っ た も の と 思 わ れ る 。 ヘ プ タ ン,1,3,5-ト リ メ チ ル ベ ン ゼ ン,ア _{セ トア ル デ ヒ ド,ア セ トンの屋 外 平} 均 濃 度 は,3都 市 の 中 で 北 京 が 最 も 高 か っ た 。 屋 外 空 気 中 の こ れ ら の 物 質 は 自動 車 排 ガ ス に 由 来 す る と 考 え ら れ る 。 調 査 した3都 市 の 対 象 家 屋 数 は 異 な っ て お り,ま た 居 住 者 の 属 性 もが 異 な っ て い る た め,成 都 市 の 結 果 の み を 用 い て 以 下 の 解 析 を 行 っ た 。 3.3個 人 曝 露 量,室 内 濃 度 屋 外 濃 度 の 関 係 発 生 源 の 存 在 状 況 の 目 安 と な る1/0比 は0.81-10.65の 広 い 範 囲 の 値 を 示 し た(Table 9)。I/O比 が 2.00以 上 で あ っ た ア セ ト ン,ρ-ジ _{ク ロ ロ ベ ン ゼ ン ,} α-ピ ネ ン,ホ ル ム ア ル デ ヒ ド,ス _{チ レ ン ,1,2,4-ト} リ メ チ ル ベ ン ゼ ン,1,3,5-ト リ メ チ ル ベ ン ゼ ン に つ い て は,室 内 の 発 生 源 が 室 内 濃 度 に 大 き く寄 与 し て い た と考 え られ る 。 ベ ンゼ ン,ブ _{タ ノ ー ル ,ト ルエ}

Table 8 Comparison of BTX concentrations in Chinese outdoor environments with other studies (ƒÊg/m3)

BTX: benzene, toluene, xylene

室 内 環 境 学 会 誌Vol.9 No.3 [2007] ン,キ シ レ ン,エ チ ル ベ ン ゼ ン,ア セ トア ル デ ヒ ド のI/O比 は1.00-2.00の 範 囲 に あ っ た 。 こ れ ら の 物 質 の 発 生 源 は 室 内 も屋 外 も存 在 し て い る 。 ヘ プ タ ン のI/O比 は0.81で あ っ た 。I/O比9割 以 上 の 家 屋 で 1以 下 で あ っ た こ と か ら、 こ の 物 質 に つ い て は,多 くの 家 屋 に お い て 屋 外 の 発 生 源 の 寄 与 が 大 き い と考 え ら れ る 。 Table 9にP/I比(個 人 曝 露 量/室 内 濃 度)を 示 す 。 ほ と ん ど の 物 質 のP/Iは1に 近 い 値 で あ っ た 。 個 人 曝 露 量 は 室 内 濃 度 と 密 接 な 関 連 性 を 有 して い る こ と が 示 唆 さ れ た 。 ベ ン ゼ ン の 個 人 曝 露 量 と 室 内 濃 度 の 関 係 を例 と して 検 討 す る 。 生 活 情 報 ア ン ケ ー ト に よ り,協 力 者 の 一 人 は 製 薬 会 社 で 化 学 合 成 の 仕 事 に従 事 し,職 場 で ベ ン ゼ ン を使 用 し て い た こ と が 分 か っ た 。Fig.3は こ の 対 象 者 の 値 を 除 い た ベ ン ゼ ン の 個 人 曝 露 量 と室 内 濃 度 の 関 係 を示 し た も の で あ り,ベ ン ゼ ン の 個 人 曝 露 量 と室 内 濃 度 が 強 く相 関 し て い る こ と が わ か る(ピ ア ソ ン の 相 関 係 数0.733で あ り,

Table 9 I/O and P/I

Fig. 3 The relationship between indoor air concentration and personal exposure of benzene

(excluding occupational exposure, n=29)

P=0.000)。 ρ-ジ ク ロ ロ ベ ン ゼ ン は,P/I比 が1.79と 比 較 的 高 い 値 で あ っ た 。 こ れ は,本 研 究 で は 被 験 者 に サ ン プ ラ ー を服 に 付 け て も ら い,呼 吸 域 付 近 の サ ン プ リ ン グ を 行 っ た 。 ρ-ジ ク ロ ロ ベ ン ゼ ン は 服 装 の 防 虫 剤 と して 使 わ れ て お り,服 装 に 吸 着 したp-ジ ク ロ ロ ベ ン ゼ ン が 脱 着 して サ ン プ ラ ー に 捕 集 さ れ る こ と で,個 人 曝 露 量 が 高 く な っ た と 考 え ら れ る 。 こ の こ と か ら,ρ-ジ ク ロ ロ ベ ン ゼ ン の 個 人 曝 露 量 を 推 測 す る 際 に,室 内 濃 度 の 測 定 結 果 を 用 い る と過 小 評 価 の 可 能 性 が あ る こ とが 示 唆 さ れ る 。 3.4生 活 状 態 に 関 す る ア ンケ ー トの 統 計 解 析 3.4.1重 回 帰 分 析 独 立 変 数 は す べ て 室 内 環 境 に 関 連 す る 因 子 で あ る 。 従 っ て,主 に 室 内 環 境 に 依 存 す る ト ル エ ン (I/O=1.68),m,ρ-キ シ レ ン(I/O=1.82),ス チ レ ン (I/O=2.09),α-ピ ネ ン(I/O=2.13,ρ-ジ ク ロ ロ ベ ンゼ ン(I/O=8.75) _{,1,2,4-ト リ メ チ ル ベ ン ゼ ン(I/} O=2.38),1,3,5-ト リ メ チ ル ベ ン ゼ ン(I/O=2.76) _, ホ ル ム ア ル デ ヒ ド(I/O=2.55),ア セ ト ア ル デ ヒ ド (I/O=1.62),ア セ ト ン(I/O=10.65)の10物 質 を 対 象 と し て,重 回 帰 分 析 を 行 っ た 。 重 回 帰 分 析 の 結 果 をTable 10に 示 す 。 トル エ ン の 室 内 濃 度 の 変 動 を 統 計 的 に 有 意 に 説 明 す る 要 因 と し て 内 装 後 の 経 過 時 間 が,m,ρ-キ シ レ ン の 室 内 濃 度 の 説 明 要 因 と し て 内 装 後 の 経 過 時 間 と 内 装 グ レ ー ドが,ス チ レ ン の 室 内 濃 度 の 説 明 要 因 と し て 内 装 の グ レ ー ドが,1,3,5-ト リ メ チ ル ベ ン ゼ ン と ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 室 内 濃 度 の 説 明 要 因 と し て 家 具 の 平 均 使 用 年 数 が,α-ピ ネ ン の 室 内 濃 度 の 説 明 要 因 と し て 内 装 後 の 経 過 時 間 と床 内 装 材 が 選 択 さ れ た 。 ρ-ジ ク ロ ロ ベ ン ゼ ン,1,2,4-ト リ メ チ ル ベ ン ゼ ン,ア セ トア ル デ ヒ ド,ア セ ト ン の 室 内 濃 度 の 説 明 要 因 は 何 も 選 択 さ れ な か っ た 。 調 査 し た 住 宅 に お い て,こ れ ら の 物 質 は 内 装,家 具, 喫 煙 以 外 の 他 の 発 生 源 が あ る と考 え ら れ る 。 標 準 化 係 数(β)か ら 見 る と,内 装 後 の 経 過 時 間 は 短 い ほ ど ト ル エ ン,m,ρ-キ シ レ ン,α-ピ ネ ン の 室 内 濃 度 が 高 く な り(β=0.594,0.580,0.589),豪 華 内 装 の 住 宅 に はm,ρ-キ シ レ ン,ス チ レ ン の 室 内 濃 度 が 有 意 に 高 い(β=0.481,0.732)。 家 具 の 平 均 使 用 時 間 が 短 い ほ ど ホ ル ム ア ル デ ヒ ドと1,3,5-ト リ メ チ ル ベ ン ゼ ン の 室 内 濃 度 が 高 く な り(β=-0.493, -0 _{.567),床 内 装 材 が 木 材 で あ る 住 宅 で は α-ピ ネ ン} の 室 内 濃 度 が 有 意 に 高 くな っ た(β=0.379)。 _{ま た ,}

Table 10 Result of multiple linear regression analysis

室 内 環 境 学 会 誌Vol.9 No.3 [2007] 各 独 立 変 数 の カ テ ゴ リ カ ル デ ー タ を 用 い て,ク ラ メ ー ル のVを 算 出 し た と こ ろ,各 独 立 変 数 の 間 に 関 連 が 見 ら れ な か っ た た め,多 重 共 線 性 の 可 能 性 が な か っ た と考 え ら れ る 。 以 上 の 統 計 解 析 結 果 か ら,内 装 後 の 経 過 時 間 が 調 査 対 象 住 宅 の 室 内VOCs濃 度 に 強 く影 響 し て い る こ とが わ か っ た 。 こ れ は 既 往 の 研 究 と 一 致 して い る 。 ま た,内 装 の グ レ ー ドがVOCsの 室 内 濃 度 の 重 要 な 影 響 因 子 で あ る こ と も判 明 し た 。 近 年,中 国 で は 経 済 発 展 と 共 に 住 宅 に 豪 華 内 装 を 施 す 例 が 増 え て お り,中 国 で の 室 内 化 学 物 質 汚 染 に よ る 被 害 が 多 く報 道 さ れ る 原 因 と な っ て い る こ とが 示 唆 さ れ る 。 こ の こ と か ら,内 装 材 に 対 す る 対 策 な ど豪 華 内 装 に 関 わ る 対 策 も し く は 規 制 が 早 急 に 必 要 だ と考 え ら れ る 。 既 往 の 研 究 で は,家 屋 の 換 気 量 がVOCsお よ び ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 室 内 濃 度 に 影 響 す る と さ れ て い る 。 しか し本 調 査 で は,窓 開 け 換 気 時 間 とVOCsお よ び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 濃 度 の 問 に 有 意 な 関 係 は 見 ら れ な か っ た 。 ア ン ケ ー トで 得 ら れ た 窓 開 け 換 気 時 間 の 情 報 に は,窓 開 け の 度 合 い や 気 象 条 件 が 入 っ て お ら ず,調 査 し た 住 宅 の 換 気 量 を 正 確 に 反 映 で き な か っ た た め だ と考 え ら れ る 。 床 面 積10m2あ た り の 家 具 数 とVOCsお よ び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 濃 度 の 間 に も 関 係 は 見 ら れ な か っ た 。 こ れ は,家 具 の 数 よ り,材 質,表 面 積 な ど の 因 子 が 室 内 のVOCsお よ び カ ル ボ ニ ル 化 合 物 濃 度 に 影 響 し て い る た め と考 え ら れ る 。 3.4.2相 関(個 人 曝 露 量 と喫 煙 本 数 の 関係) 調 査 し た 部 屋 に お け る 喫 煙 本 数 とVOCsの 個 人 曝 露 量 と の 問 に は 相 関 が 見 ら れ な か っ た 。 既 往 の 研 究 に よ る と,喫 煙 は 室 内 の ベ ン ゼ ン な どVOCsの 発 生 源 と さ れ て い る 。 し か し,文 献 値 か ら算 出 し た 喫 煙 に よ る ベ ン ゼ ン発 生 量 は,本 調 査 の 室 内 平 均 濃 度 の1/10程 度 しか 説 明 で き な い13)。 こ の こ と か ら, 本 調 査 に お い て は,喫 煙 は 調 査 し た 成 都 市 の 室 内 VOCs濃 度 へ の 主 要 な 影 響 因 子 で は な い と考 え ら れ る 。 4.ベ ン ゼ ン と ホ ル ム ア ル デ ヒ ド に つ い て 成 都 市 に お け る ベ ン ゼ ン の 個 人 曝 露 量 の 平 均 値 は 45.1μg/m3で あ り,日 本 の 大 気 環 境 基 準 値3μg/m3 の 約15倍 で あ っ た 。 ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 個 人 曝 露 量 の 平 均 値 は72.5μg/m3で あ り,調 査 し た30軒 の 住 宅 の 中 で,6軒 の 室 内 濃 度 は 日本 の 室 内 空 気 基 準 値100μg/m3を 上 回 っ て い た 。 ベ ン ゼ ン と ホ ル ム ア ル デ ヒ ドは 発 が ん 性 を 持 っ て い る た め,健 康 影 響 が 懸 念 さ れ る 。 米 国 環 境 保 護 庁 で は,ベ ン ゼ ン,ホ ル ム ア ル デ ヒ

ドのUnit Risk値(以 下UR値)を 提 示 し て い る24)。

そ こ で,本 調 査 を行 っ た 成 都 市 に お い て 経 気 曝 露 に よ る 生 涯 発 ガ ン リ ス ク を 試 算 した 。 生 涯 発 が ん リ ス ク の 計 算 法 は(1)式 に 示 す 。 ベ ン ゼ ン,ホ ル ム ア ル デ ヒ ドのUnit Risk値 そ れ ぞ れ3.0-7.0×10-6と1.3× 10-5を 用 い た 。 生 涯 リ ス ク=UR× 曝 露 濃 度(1) 調 査 した 成 都 市 の 住 民 が 生 涯 こ の 濃 度 レ ベ ル に 曝 露 さ れ る と仮 定 す る と,ベ ン ゼ ン と ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 生 涯 発 ガ ン リ ス ク は そ れ ぞ れ1.35-3.16×104と 9.43×10-4に な る 。 中 国 に お け る,交 通 事 故 に よ っ て 死 亡 す る 場 合 の 生 涯 リ ス ク は10-3オ ー ダ ー,火 災 に よ っ て 死 亡 す る 場 合 の 生 涯 リ ス ク は104オ ー ダ ー で あ る 。 従 っ て,ベ ン ゼ ン と ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 発 ガ ン リ ス ク は 火 災 事 故 死 亡 と 同 じ レ ベ ル だ と 言 え る 。 大 気 環 境 の 分 野 で は 有 害 物 質 に よ る リ ス ク は 当 面10-5を 目標 に す る と い う考 え 方 が あ る25)。 こ れ よ り,ベ ン ゼ ン と ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 曝 露 リ ス ク が か な り高 い と 考 え ら れ る 。 日 本,ア メ リ カ等 の 先 進 国 で は 建 材 の 接 着 剤 や 溶 媒 と して ベ ン ゼ ン の 使 用 が 禁 止 さ れ て い る が,中 国 の 建 材 メ ー カ ー,特 に 中 小 企 業 で は 未 だ に ベ ン ゼ ン が 使 用 さ れ て お り,建 材 は 中 国 都 市 部 の 住 宅 室 内 ベ ン ゼ ン の 主 要 な 発 生 源 で あ る と考 え ら れ る 。 ま た, ベ ン ゼ ン は,屋 外 に お い て も平 均 値30.3μ9/m3と い う 高 い 濃 度 で 検 出 さ れ て お り(I/O比1.45で あ っ た),Liuら が 報 告 し て い る 中 国 北 部 の 長 春 市 で の 屋 外VOCs調 査 の 濃 度 結 果(31.3μg/m3)と 同 程 度 で あ っ た19)。 ベ ンゼ ン の 曝 露 リ ス ク の 低 減 の た め に は,室 内 発 生 源 対 策 だ け で な く,屋 外 大 気 汚 染 対 策 も検 討 す る 必 要 が あ る 。 発 生 源 の 統 計 解 析 か ら,家 具 の 平 均 使 用 時 間 が 短 い ほ ど ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 室 内 濃 度 が 高 く な る 。 そ こ で 家 具 が 調 査 した 住 宅 室 内 に お け る ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 主 要 な 発 生 源 で あ る と 推 測 で き る 。 ま た,I/O比 が2.55で あ っ た こ と か ら,ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 曝 露 リス ク を 低 減 す る た め に は,適 切 な 換 気 と家 具 購 入 時 の 配 慮 が 必 要 だ と考 え ら れ る 。 本 研 究 は 中 国 都 市 部 室 内VOCs汚 染 に 関 す る 最 初

の研 究 で あ り,調 査 条 件 の制 限 で住 宅 の無 作 為 抽 出 が で きな か っ た 。多 くの調 査 協 力 者 は共 同研 究 機 関 の 関係 者 で あ っ た た め,偏 りを生 じる可 能性 が あ る と考 え られ る 。汚 染 実態 を さ らに把 握 す る た め,今 後 よ り大 規 模 な調 査 が望 まれ る 。 5.ま と め 中 国 の3都 市,40軒 の 住 宅 を 対 象 に,15種 の VOCs及 び カ ル ボ ニ ル化 合 物 につ い て室 内濃 度,屋 外 濃 度,個 人 曝 露量 を測 定 し,同 時 に生 活 に関 す る ア ンケ ー ト調 査 も行 な っ た。 中 国 に お け るVOCsと カル ボ ニ ル化 合 物 の 室 内 濃 度,屋 外 濃 度 は他 の 国 と 比 較 して 高 い 。 特 に,ベ ンゼ ンへ の 曝 露 は 日本 の 大 気 環 境 基 準 の10倍 以 上 と高 濃 度 で あ り,健 康 影 響 が 懸 念 さ れ る。 また,成 都 市30軒 の結 果 を用 い て そ の発 生 源 につ い て 解析 を行 い,ベ ンゼ ン とホ ル ム アル デ ヒ ドの 吸 入 曝 露 に よ る生 涯 発 が ん リス ク を試 算 した 。 そ の 結 果,以 下 の 知 見 を得 た 。 (1)VOCsと カ ル ボ ニ ル 化 合 物 の個 人曝 露量 と室 内 濃 度 は 強 く相 関 して い る。 (2)ほ とん どのVOCsと カ ル ボ ニ ル化 合 物 の 室 内 濃 度 は屋 外 濃 度 よ り高 い 。 (3)VOCsと カ ル ボ ニ ル化 合 物 の発 生 源 は 主 に室 内 に あ る 。 調 査 した 住 宅 の 内 装 の グ レー ドや 内 装 の 経 過 時 間,内 装 材 の材 質 や 家 具 の 使 用 年 数 がVOCsと カル ボニ ル化 合 物 濃 度 に影 響 して い る。 (4)ベ ン ゼ ン と ホ ル ム ア ル デ ヒ ドの 経 気 曝 露 に よ る 生 涯 発 が ん リ ス ク は,10-4オ ー ダ ー と高 く, 中 国 に お け る居 住 環 境 中 ベ ンゼ ン とホ ル ム ア ル デ ヒ ドへ の 曝 露 は 早 急 に解 決 す べ き課 題 で あ る。 謝 辞 本研 究 は文 部 科 学 省 科 学研 究 費,基 盤 研 究(B)(2) (課 題 番 号13574007,代 表 者 東 北 大 学 吉 野 博)に 基 づ い て 実 施 した 。 調 査 の 協 力 して くれ た 居 住 者 の 方 々並 び に海外 共 同 研 究 者 で あ る湖 南 大 学 の 李 念 平 教 授,同 済 大 学 の李 振 海 助 教 授 に は多 大 な協 力 を頂 い た 。関 係 者 各 位 に心 よ り謝 意 を表 す る次 第 で あ る。

文

献

1)Z. Klimont, D. G. Street: Anthropogenic emissions of non-methane volatile organic compounds in China, Atmospheric Environment, 36, 1309-1322 (2002). 2)A. P. Jones: Indoor air quality and health, Atmospheric

Environment, 33, 4535-4564 (1999).

3)R.B. Hayes, S. Yin: Benzene and lymphohematopoietic malignancies in humans, American Journal of Industrial Medicine, 40, 117-126 (2001).

4)M. Dosemeci, G. Li; Cohort study among workers exposed to benzene in China: II. Exposure assessment, American Journal of Industrial Medicine, 26, 401-411

(1994).

5)S. Yin, R. B. Hayes : An expanded cohort study of cancer among benzene-exposed workers in China. Benzene Study Group, Environmental Health Perspectives, 104, 1339-1341 (1996).

6)T.L. Vaughan, C Strader, S. Davis; J.R.Daling Formaldehyde and cancers of the pharynx, sinus and nasal cavity: II. Residential exposures, International Journal of Cancer. 38, 685-688 (1986).

7)T M. Monticello and K. T. Morgan: Chemically-induced nasal carcinogenesis and epithelial cell proliferation: a brief review, Mutation Research/Fundamental and Molecular Mechanisms of Mutagenesis , 380, 33-41

(1997).

8)L. A. Wallace: Comparison of risks from outdoor and indoor exposure to toxic chemicals, Environmental Health Perspectives, 95, 7-13 (1991).

9)R.D. Edwards, J. Jurvelin: VOC concentrations measured in personal samples and residential indoor, outdoor and workplace microenvironments in EXPOLIS-Helsinki, Finland, Atmospheric Environment, 35, 4531-4543 (2001).

10)R. D. Edwards and M. J. Jantunen: Benzene exposure in Helsinki, Finland, Atmospheric Environment, 35,

1411-1420 (2001).

11)S. C. Lee, M. Y. Chiu: Volatile organic compounds (VOCs) in urban atmosphere of Hong Kong, Chemosphere, 48, 375-382 (2002).

12)P. Schneider, I. Gebeftigi: Indoor and outdoor BTX levels in German cities, The Science of The Total Environment, 267, 41-51 (2001) .

13)K. F. Ho, S. C. Lee: Identification of atmospheric volatile organic compounds (VOCs), polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and carbonyl compounds in Hong Kong, The Science of The Total Environment, 289, 145-158 (2002).

14) 厚 生 労 働 省 報 道 発 表 資 料:居 住 環 境 中 の 揮 発 性 有 機 化 合 物 の 全 国 実 態 調 査 に つ い て(1999).Available from: http://www1.mhlw.go.jp/houdou/1112/

h1214-1 _{_13.html/}

15) H. Skov, A.B. Hansen : Benzene exposure and the effect of traffic pollution in Copenhagen, Denmark,

室 内 環 境 学 会 誌Vol.9 No.3 [2007]

Atmospheric Environment, 35, 2463-2471 (2001). 16)K. Sakai, D. Norback, Y. Mi, E. Shibata, M. Kamijima,

T.Yamada, Y. Takeuchi: A comparison of indoor air pollutants in Japan and Sweden: formaldehyde, nitrogen dioxide, and chlorinated volatile organic compounds, Environmental Research, 94 , 75-85 (2004) . 17)N. Gilbert, M. Guay, J.Miller, S. Judek, C. Chan and R. Dales: Levels and determinants of formaldehyde, acetaldehyde, and acrolein in residential indoor air in Prince Edward Island, Canada, Environmental Research, 99, 11-17 (2005).

18)G. Fantuzzi, G. Aggazzotti, E. Righi, L. Cavazzuti, G. Predieri and A. Franceschelli: Indoor air quality in the university libraries of Modena (Italy) , Science of The Total Environment, 193, 49-56 (1996).

19)C. Liu, Z. Xu: Analyses of volatile organic compounds concentrations and variation trends in the air of Changchun, the northeast of China, Atmospheric Environment, 34, 4459-4466 (2000).

20)X. Wang, G. Sheng: Urban roadside aromatic hydrocarbons in three cities of the Pearl River Delta, People's Republic of China, Atmospheric Environment, 36, 5141-5148 (2002).

21)N. Shinohara, K. Kumagai, N. Yamamoto, Y. Yanagisawa, M. Fujii, A. Yamasaki,: Field validation of an active sampling cartridge as a passive sampler for long-term carbonyl monitoring, Journal of the Air & Waste Management Association, 54, 419-424 (2004). 22)2003年 中 国 環 境 状 況 公 報,森 林 草 地 篇.Available

from: http://www.china.org.cn/chinese/zhuanti/ hjgb/1097668.htm/

23)2003年 中 国 国 家 統 計 局 公 報.Availablefrom: http:// www.stats.gov.cn/

24)Technology Transfer Network, Air Toxics Website, EPA. Available from: http://www.epa.gov/ttn/atw/ allabout.html

25)小 島 朋 之 ら:中 国 の 環 境 問 題,慶 応 義 塾 大 学 出 版 会,