非線形超音波法を用いたCr-Mo-V 鋼のクリープ損傷評価

非線形超音波法を用いたCr-Mo-V鋼のクリープ損傷評価

大 谷 俊 博

＊

Nonlinear Acoustic Evaluation of Creep Damage in a Cr-Mo-V Steel

Abstract :

A nonlinear acoustic measurement is studied for creep damage evaluation. An electromagnetic acoustic transducer （EMAT） magnetostrictively couples to a surface-shear-wave resonance along the circumference of a cylindrical specimen during creep of Cr-Mo-V steels. Excitation of the EMAT at half of the resonance frequency caused the standing wave to contain only the second-harmonic component, which was received by the same EMAT to determine the second-harmonic amplitude. This measured surface-wave nonlinearity showed the peaks at 30% and the minimum at 50% of the total life. We interpreted these phenomena in terms of dislocation mobility and restructuring, with support from the SEM and TEM observation. This noncontact resonance-EMAT measurement can monitor the evolution of the surface-shear-wave nonlinearity throughout the creep life and has a potential to assess the damage advance and to predict the creep life of metals.

KEY WORDS :

Creep damage, Electromagnetic acoustic resonance, Cr-Mo-V steel, Non-linear acoustics.EMAR

１．緒 言 高温高圧下で使われる発電プラント機器の多くは， 1960 ∼ 1970 年代に建設され，経年劣化（主として腐食， 疲労やクリープ）が進んでいるもにもかかわらず運転 されている（1）-（4）_{．クリープはプラントの高温機器の健} 全性を左右する最も重大な因子の一つである．クリー プとは，高温，一定荷重（応力）下において，熱活性 の助けで材料がゆっくりと連続的に変形し，しまいに は壊れるという挙動である（5）_{．この変形は材料微視組} 織の変化と歪みの累積の相互作用に関連付けられ，歪 みの累積は転位運動や微視組織（Sub-structure）に 支配される（1）-（4）_{．近年の地球温暖化防止対策による二} 酸化炭素量排出規制のため，より高効率化が計られ， 高温高圧の過酷な運転が強いられる傾向にあり，これ らの構成材料の損傷・劣化の懸念はますます増えてき ている． このような状況下において，火力発電プラント設備 の安全性と信頼性を保つためには，非破壊的に構成材 料の健全性・余寿命を評価する技術が必要不可欠であ る（1）-（5）_{．最近レプリカ法が広く使われている}（6）,（7）_．こ の手法は，現場の熟練者の経験的な判断で行なわれる 場合が多く，膨大な時間と労力を要し，限られた範囲 の検査にしか適用できないという問題点がある．ま た，クリープ損傷では運転時間の経過とともに損傷が 累積されるが，その損傷は構成材料全体に広がり，必 ずしも表面から損傷して行くとは限らないという特徴 をもっている（8）-（10）_{．そこで，クリープ損傷評価には，} 材料内部の組織変化が検出可能で，非破壊的に現場で 広範囲の計測が容易な検査手法が熱望されている． ここでは，非線形超音波法（11）を用いて金属材料の クリープ損傷を評価しようとした．非線形超音波はク リープ進行中の転位組織の変化を捕らえられる可能性 をもつので，その適用は，金属材料のクリープ特性を 特徴づける手法となる可能性を持つと考えらえる．非 線形超音波は，線形特性（音速や減衰など）よりもク リープ中の材料の微細組織の変化に敏感である（12）_．こ ＊_{湘南工科大学 工学部 機械工学科 教授}

e-mail : ohtani@mech. shonan-it. ac. jp Vol. 46, No. 1, 2011

H0

Meander-line coil (dynamic field) Solenoidal coil (static field)

Specimen Tone burst Signals Meander-line coil H0 Ht Ht Hω Meander-line coil Current SH wave SH wave Shear deformation Hω H0 H0

Meander-line coil (dynamic field) Solenoidal coil (static field)

Specimen Tone burst Signals Meander-line coil H0 Ht Ht Hω Meander-line coil Current SH wave SH wave Shear deformation Hω H0

Fig. 1. Axial-shear-wave EMAT consisting of a solenoid coil and a meander-line coil surrounding the cylindrical surface. The magnetostrictive mechanism causes the axial surface SH wave.

4 5 6 7 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 f₁₃49 f₁₂49 f₁₁49 f₁₀49 f₉49 f 8 49 f₇49 f 6 49 f 5 49 f₄49 f₃49 f 2 49

f

₁49

A

m

plitude [arb. unit]

Frequency [MHz]

14 mm φ of SNB16 steel

Fig. 2. Measured resonant spectrum for Cr-Mo-V steel of 14mm diameter with N=49. Static fi eld intensity was 12.7 kA/m.

Table 1 Chemical composition of JIS-SNB16 [wt%].

C Si Mn P S Cr Mo V Fe 0.420 0.290 0.66 0.016 0.009 1.090 0.51 0.28 Bal れまで疲労損傷に関して，非線形超音波を用いた研究 が行われてきた．しかしながら，クリープ損傷に関し ては，報告されていない．この研究では，クリープ中 の非線形超音波を観察するために，軸対称 SH 波を非 接触で送受信する電磁超音波探触子（Electromagnetic

Acoustic Transducer: EMAT）（13）,（14）_{を 用 い た． し か}

し，EMAT は非線形超音波の計測に必要な送信効率 が低かった．そこで，この欠点を補うために，電磁超 音 波 共 鳴 法（Electromagnetic Acoustic Resonance：

EMAR 法）（13）,（14）_{を適用して，円筒試験片の円周上に} ２次高調波を励起させることができた．軸対称 SH 波の２次高調波の非線形音響量は，クリープ寿命の 30％でピーク現象を示した（15）_． 2. 実 験 方 法 ２・１ 材料 本 研 究 に 用 い た 丸 棒 試 験 片 の ゲ ー ジ 部 は， 直 径 14mm，長さ 60mm である（16）．また圧延方向は，長手 方向である．素材は市販の SNB16 を用い下記の熱処 理をおこなった：1010℃で２時間保持後空冷，950℃ で２時間保持後油冷後，690℃で６時間保持後空冷． 化学成分を Table1 に示す．室温及び 650℃における 機械的性質は，0.2％耐力が 778MPa，253MPa，引張 強さが 834MPa，304MPa，破断伸びが 22.0%，41.2% であった． ２・２ 電磁超音波共鳴法による非線形超音波 本研究で用いた EMAT の概略および原理を Fig. 1 に 示す（13）,（14）_{． こ の EMAT は 磁 わ い 効 果 を 利 用 し，} 強磁性体に軸対称 SH 波を送受信する．軸方向の静磁 場を与えるソレノイドコイルと円周方向に変動磁場を 与える蛇行コイルから構成されている．軸対称 SH 波 の発生原理は，参考文献（14）,（17）に説明がある．軸対称 SH 波は，円柱や円管の外表面を軸方向に偏向しなが ら，周方向に伝播する表面 SH 波である． この EMAT を高出力のバースト波信号（∼ 800Vp-p, ∼ 40s）で励起し，測定物に超音波を入射する．SH 波が伝播し，蛇行コイルの下を通る度に同じ蛇行コ イルによって受信される．周波数を掃引して受信信 号の振幅を測定すると複数の共鳴ピークが観測でき る．共鳴周波数は，NJ（N kR）− kRJN + 1（kR）= 0 で決定さ れる（14）,（17）．ここで，N は蛇行コイルのターン数，JN は N 次の第１種ベッセル関数，R は丸棒の半径，k は 波数である．波数 k は，m 次の共鳴周波数 fm（N）と横波 の音速 C の関係から k = 2 π fm（N）/C で表される．本研究 で N=49 の蛇行コイルを用いた．Fig. 2 に測定した共

4 5 6 7 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 [Surface] [Inner] A m plitude [ar b.unit] Radius [mm] :m=1 ( f₁49 ) :m=2 ( f₂49 ) :m=3 ( f₃49 ) 㩷㩷 㩷

Fig. 3. Amplitude distribution of the axial-shear-wave for the lowest three modes at N=49 in Cr-Mo-V steel with 14mm diameter. 3.84 3.85 3.86 3.87 3.88 3.89 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 0.000 0.002 0.004 0.006

A

₂ A m

plitude [arb. unit]

A

m

plitude [arb. unit]

Frequency [MHz]

A

₁

㩷

Fig. 4. Resonance spectra for the fundamental and the second-harmonic components for Cr-Mo-V steel of 14mm diameter. 鳴スペクトルの例を示す．１次の共鳴モードでは，試 料表面だけが振動し，高次のモードになるにしたがっ て振動領域は内部へ移る（17）（Fig. 3 参照）． EMAR を用いた第二次の高調波非線形型量の測定 方法を以下に示す（14）,（18）．まず共鳴周波数 f_（１次共r 鳴モードの約 3.9MHz を用いた．浸透深さはおよそ 0.5mm と推定）での振幅強度を測定し，これの最大振 幅を基準振幅 A1（fr）とする（Fig. 4 参照）．次に入力 電力を保持した．また半分の周波数 fr/ 2 で蛇行コイ ルを駆動し，周波数 fr/ 2 の軸対称 SH 波を発生させ る．この周波数では共鳴条件を満足しないが，非線形 効果によって発生した fr_{/ 2 の２倍の周波数（f}r_）を持つ 成分は共鳴するのでその振幅を測定する．これの最大 振幅を A2（fr）（Fig. 4 参照）とする．ここでは A2/A1 を非線形音響量と定義して測定対象とした．A2/A1の 値は 10-3オーダーの値を示す．この非線形音響量の 測定は RITEC 社製の SNAP 装置を用いた．また非線 形音響量以外に，１次の共鳴周波数での減衰係数も測 定した． ２・３ クリープ試験 またクリープ試験は，縦型単レバー式クリープ試験 機と加熱電気炉を用い，大気中 650℃で行なった．10 本の試験片を用意し，25MPa の応力に対して所定の クリープひずみに至るまでクリープ試験を行い，その 後，室温にて超音波特性を計測した．その後，光学顕 微鏡（OM），電解放射型走査電子顕微鏡（FE-SEM）， 透過型電子顕微鏡（TEM）を用いて組織観察を行っ た．TEM 用試料はワイヤーカットにより厚さ 200µm 程度まで薄く切り出した後，電解研磨にて作製した． 電解研磨に用いた溶液は 10%過塩素酸−エタノール である．観察には日立製作所製 H-800 透過型電子顕 微鏡（加速電圧 200kV）を用いた． 3 測定結果および考察 ３・１ クリープ試験 クリープ試験片に 25MPa の応力を負荷した．10 本 の試験片を用いて異なるクリープひずみをもつ試験片 を作成した．クリープひずみとクリープ時間は良い相 関関係を示していなかった．そこで改良法（19）_と破断 パラメータ P（20）を用いてそれぞれの試験片のクリー プ曲線から推定寿命trを推定し，推定寿命消費率t / tr を求めた．Fig. 5 に 25MPa の応力下でt / trとクリー プひずみ変化を示す．１本の曲線で整理され，t/trとク リープひずみには良い相関関係があることがわかった． ３・２ 超音波特性 Fig. 6 に応力 25MPa におけるクリープひずみおよ びひずみ速度，減衰係数と相対音速比



V/ V0（V0： 初期の音速），非線形音響量 A2/A1と推定寿命消費率 t/trとの関係を示す．クリープひずみ速度は，クリー プ開始から寿命の 20％まで減少した後 50％まで一定 になり，その後は破断まで増加している．この変化は 遷移，定常と加速クリープに対応している[Fig. 6（a）]． Fig. 6（b）に１次共鳴周波数での線形特性（減衰と

0 20 40 60 80 100 0 5 10 15 20 25 30 35 㩷 㩷 Strain [%]

Life fraction, t/t

_r

[%]

:25 MPa 923 K

Fig. 5. Reached creep strain versus estimated life fraction（25MPa, 923 K）. 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 0.000 0.005 0.010 -4 -3 -2 -1 0 10-6 10-5 10-4 (c) 㩷 N onlinear acous tic par am eter , A 2 /A1 Life fraction, t/t_r :A₂/A₁ 0.00 0.01 0.02 0.03 (b) 㩷 Attenuation coeff icient [ μ s -1] :(V-V0)/V0 :α 0 20 40 (II) (III) (V-V 0 /V0 ) [%] 923 K, 25 MPa St ra in r ate [ s -1 ] St rai n [%] :Strain :Strain rate (a) (I) 㩷 㩷 㩷

Fig. 6. Relationship between（a）the creep strain, the strain rate,（b）the attenuation coefficient,

, relative velocity rate,（ V-V0）/V0,（c）the

nonlinearity, A2/A1 and estimated life fraction, t / tr

during creep（25MPa, 923K）. Fig. 7.

SEM micrographs of crept specimens at（a）t/tr= 0

and（b）t/tr= 0.84（25MPa, 923K）. 音速）の変化をしめす．減衰係数はt / tr= 0.3 でピー クを示し，その後t / tr= 0.5 まで減少し，破断まで急増 する．一方，



V/ V0は徐々に減少し，減衰係数がピー クを示したところで最小値を示した，その後僅かに増 加後，破断まで急激に減少していく．最大変化量は２％ 程度である． Fig. 6（c）に非線形音響量 A2/A1の変化を示す．こ こでは２つの重要な事象を示している．（1）A2/A1は， t / tr= 0.3 でピークを示し，t / tr= 0.5 で最小値を示す．（2） A2/A1の変化は減衰係数の変化と類似しており，その 変化量は，減衰係数の変化量よりも大きい．この研究 では比較的計測がしやすい１次共鳴周波数の非線形音 響量を選んだが，今後はより高次の共鳴周波数での非 線形音響量を計測していきたい． ３・３ 組織観察 Cr-Mo-V 鋼のクリープ損傷による材質劣化（軟化） をもたらす因子として， （1）炭化物等の析出物の大きさ，形状や分布の変化 （2）転位下部組織の変化 が挙げられる（21）-（23）． その材料劣化を考え，クリープ進行中の微細組織変 化の観察をおこなった．Fig. 7 には，SEM で観察した 結果を示す．t / tr= 0（クリープ前）と 0.84（クリープ末 期）の結果である．旧オーステナイト粒界は見られな

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 (b) A ver

age block-grain size [

μ m] Distanc e [ μ m] Aver

age carbide _{size [}

μ m] Life fraction, t/t_r :Size : Distance 0 1 2 3 4 5 :Size 923 K, 25 MPa (a)

Fig. 8. Microstructure evolution as creep progressed

（25MPa, 923K）；（a） change of the average

diameter of precipitate and distance between precipitates and （b） changes of the average block-grain diameter. かったが，ブロック境界や微細な析出物は観察された． 析出物（Fig. 7 の矢印）をエネルギー分散形 X 線分 光器（EDX）で観察したところ，Cr-Mo 系の炭化物 （M23C6）であることがわかった． Fig. 8 には，ブロック粒の平均径と酸化物の平均径 とその間隔を示す．ブロック粒と炭化物の平均粒径 は，クリープ開始から寿命の 50％まで徐々に増加し， その後，破断まで急激に増加する．一方，炭化物の間 隔は，寿命の 50％まで減少し，その後増加している． このことから，炭化物の凝集粗大化は加速クリープ域 で加速されていることを示している．

Fig. 9（a）-（d）に TEM により転位組織の変化を観 察す．Fig. 9（a）はクリープ前の状態を，Fig. 9（b）∼ （d）はそれぞれt / tr= 0.33，0.57，0.84 付近の組織を示 す．写真の上下方向が荷重方向である．クリープ前の 組織では，伸長的なセル構造が数多く見られた．一部 分，等軸的なセル構造も見られた．いずれのセル境界 も明瞭ではない．セル内の転位同士は絡み合い，転位 密度は高い．Fig. 9（b）では，等軸的なセル構造が多 く見られる．一部伸長的なセル構造が見られた．セル 内の転位密度は高い．Fig. 9（c）は，Fig. 9（b）と同 様に大部分が等軸的なセル構造で，一部伸長的なセル 構造や亜結晶が見られる．亜結晶のサイズは Fig. 9（b） と同等程度であるが，セル構造のサイズは大きくなっ ている．セルおよび亜結晶の境界は，Fig. 9（b）より 明瞭になり，セルや亜結晶内の転位密度は低くなって いる．Fig. 9（d）は，大部分が亜結晶で，一部等軸的 なセル構造や伸長的なセル構造が見られる．セルおよ び亜結晶の境界はより一層明瞭になっている．セルや 亜結晶内の転位密度は Fig. 9（c）よりかなり低くなっ ている． これまでの体積型 EMAT を用いた板状試験片の結 果においても，線形量の変化や SEM や TEM による 組織観察でも同様な結果が得られている（24）_．すなわ ち，減衰係数のピークは，クリープ中の可動転位の 数の増減に起因する．Granato と Lucke の弦モデル（25） によると，超音波による変動応力が加わったとき，転 位はこれとともに振動し，超音波エネルギーが吸収さ れると考えられている．そして減衰係数，音速Ｖと 転位密度Λ，平均転位長さ L との関係を以下のよう に導いている．



∝ΛL４ _（1）， Ｖ∝−ΛL２ _（2） そして，減衰係数が最小値を示すことは，転位密度 の減少と転位長さの増加によりもたらされる．それは， セルや亜結晶の急増と炭化物の凝集粗大化の開始点と 一致している．そして，この変化は応力に依存しない 変化であった． 固体が示す非線形音響現象の原因はさまざまであ るが，古くから下記のような３つの要因が知られて いる（26）-（28） （1）固体を構成する結晶格子が有する非対称性 （2）転位の運動の非線形性 （3）固体に内在する欠陥やき裂により生じる非線形性 今回は，クリープ中にき裂は観察されなかったこと から，観察された非線形性は（1）と（2）によると考 えられるが，観察結果から，この２つの要因を分ける ことは難しい．この２つによって高調波，特に２次高 調波が発生していると考えられる．転位の運動に関し て，Hikataら（29）は非弾性振動により引き起こされる 高調波の発生を研究し，２次高調波の振幅が，転位密 度や長さの増加により増大することを示している．こ れまでの我々のクリープ中の TEM による組織観察や 超音波減衰の変化の研究から，非線形音響量 A2/A1 の変化は，転位の運動，特に，可動転位の振動に起因 すると考えられる．今後の研究課題として，結晶格子

(a)

(d)

(c)

(b)

1μm 1μm 1μm 1μm 1μm 1μm 1μm 1μm Elongated cell structure Equiaxed cell structure Subgrain Subgrain Dislocation 1μm 1μm 1μm 1μm 1μm 1μm 1μm 1μm Elongated cell structure Equiaxed cell structure Subgrain Subgrain Dislocation

Fig. 9. Transmission electron micrographs of crept

specimens at（a）t/tr= 0, （b）t/tr= 0.33,（c）t/tr= 0.57, and （d）t/tr= 0.84（25MPa, 923K）. が有する非対称性と転位運動による非線形性の分離を 考えている． Fig. 6 において，非線形音響量 A2/A1の変化量は， 線形量の変化に比べて大きいことがわかる．特に，寿 命の 50％以上の A2/A1の増加は，減衰係数の変化よ り大きい．これは，セルや亜粒界の急増と一致してい た．このことは，A2/A1は，線形量よりも微細組織 の変化に敏感であることを示している． 電磁超音波共鳴法を利用した軸対称 SH 波の非線形 音響量をクリープ損傷中観察した．これは，クリープ 進行に伴う材料全体の内部組織変化をとらえることが でき，損傷評価および余寿命予測に有効であると考え られる．しかしながら，実際の高温機器への適用には， 最適な EMAT の形状や構成を検討する必要がある． ４ ま と め これまでの結果をまとめると以下のようになる． １）磁わい効果による EMAT と共鳴法の組み合わせ により，非接触で軸対称 SH 波の２次高調波を捕 らえることができた． ２）その非線形量は，クリープ寿命の約 30％でピー クを，50％で最小値を示した．これは転位の運動 と再構築によると理解できる．SEM や TEM 観 察による結果から裏付けられる． ３）クリープ中の非線形量の変化は，減衰係数の変化 と同じであり，その変化量は，減衰の変化量より も大きい． ４）本手法は構造用金属材料のクリープ損傷評価と寿 命予測を行える可能性を持っている． 参 考 文 献 （１）構造材料の信頼性評価技術委員会，構造材料の 寿命・余寿命評価のための計測技術に関する調 査，日本鉄鋼協会（1983）.

（２）Viswanathan, R., Damage mechanism and life

assessment of high temperature components, ASM International, Metals Park, Ohio（1989）, 59-110 and 225-227. （３）日本鉄鋼協会特定基礎研究会，耐熱鋼の高温ク リープ及びクリープ疲労損傷材のレプリカ法に よる非破壊的損傷量 / 寿命評価，日本鉄鋼協会 （1991）． （４）科学技術庁研究開発局編，構造材料の信頼性評 価技術の開発に関する研究，第 II 期成果報告書 （1989）．

（５）Raj, B., Moorthy, V., Jayakumar, T., and Bhanu

Sankara Rao, K., Inter. Mater. Rev.,（2003），

273-325.

（６）Neubauer, B., Wedel, U., In Advances in Life

Prediction Methods, Woodford, D. A., Whitehead, J. R. Editors., American Society of Mechanical Engineerings, New York,（1983）, 307-314.

（７）Delong, R. T., Standard Practice for Prediction

and Evaluation of Field Metallographic Replicas, E12-87, American Society for Testing and

（８）Jaske, C. E., Simonen, F. A., Roach, D. B. 1983. Hydrocarbon Processing, 62,（1983）, 63-68. （９）川上敏幸，押川辰也，渡邉肇，福島一夫，仲庭正義， 日本機械学会平成４年度材料力学部門講演論文 集，No.930-71（1993）, 508-509. （10）吉川州彦，福島一夫，日本機械学会講演論文集， No. 964-1（1996-3）, 94-95. （11）非破壊検査 , 56（2007）, 274-302

（12）Ohtani, T., Kawashima, K., Drew, M., Guagliard, P., J. J. Appl. Phys., 46,（2007）, 4577-4582. （13）Hirao, M., Ogi, H. and Fukuoka, H., Rev. Sci.

Instrum., 64（1993）, 3198-3205.

（14）Hirao, M. and Ogi, H., EMATs for Science and

Industry, Kluwer Academic Publisher, Boston, （2003）, 39-67.

（15）Ohtani, T., Ogi, H., Hirao, M., J. J. Appl. Phys., 48,（2009）, 07GD02-1-6.

（16）Ohtani, T., Ogi, H., Hirao, M., J. J. Appl. Phys., 45,（2006）, 4526-4533.

（17）Ogi, H., Minoura, K., Hirao, M., in Review of Progress in QNDE, 15（1996）, 1939-1944. （18）Ogi, H., Hirao, M., Aoki, S., J. Appl. Phys., 90,

（2001）, 438-442.

（19）丸山公一，原田千里，及川洪，材料 , 34（1985）, 1289-1295

（20）Maruyama, K. and Oikawa, H., Trans. ASME, J.

Pressure Vessel Technol., 109（1987）, 142-148.

（21）Eggeler, G., Nilsvang, N., Ilschner, B., Steel Res.

47（1987）, 97-103.

（22）松尾孝，木佐貫哲也，田中良平，小松周一，鉄 と鋼，70（1984）, 565-572.

（23）Abe, F., Mat. Sci. Eng A., 387-389（2004）,

565-569.

（24）Ohtani, T., Ogi, H., Hirao, M., Acta Materialia 54

（2006）, 2705-2713.

（25）Granato, A., Lucke, K., J. Appl. Phys., 27,（1956）,

583-593.

（26）Wallace, D.C., Thermodynamics of Crystals,

Wiley, New York,（1972）, 60-105.

（27）Hikata, A., Sewell Jr. F. A., Elbaum, C., Phys.

Rev. 151（1966）, 442-449.

（28）Buck, O., Morris, W. L., Richardson, J. M., Appl.

Phys. Lett., 33（1978）, 371-373.

（29）Hikata, A., Chick. B., Elbaum, C., Phys. Rev. 36,