Observations of the faU‑out radionuclides at Kanazawa  Masanobu SAKANOUE ，  Ma

D e c e m b e r   1 9 6 5  

Observations of the faU‑out radionuclides at Kanazawa  Masanobu SAKANOUE ，  Ma

umiOSAWA ，  Tet

uoHASHIMOTO 

and Kazuhisa I(OMURA 

R a d i o c h e m i c a l  L a b o r a t o r y ，  D e p a r t m e n t  of C h e m i s t r y   Fa α u t y  of S c i e

i

Kanazawa U n i v e r s i t y  

( R e c e i v e d   2 5   S

p t e m b

r 1 9 6 5 )  

From J a n u a r y   1 9 6 3   t o  May  1 9 6 5 ，  f o u r  e v e n t s  i n   r

g a r d t o   t h e   r a d i o a c t i v e   f a l l o u t   were e x p e r i e n c e d   a t  Kanazawa owing t o  t h e   n u c l e a r  t e s t  e x p l o s i o n s   i n   f o r e i g n   coun

t r i e s .   1 1 1   t h e s e  c a s e s ，  som

s t u d i e swere c a r r i e d  o u t  by t h e  members o f  t h e  r a d i o c h e m i c a l   l a b o r a t o r y  o f  Kanazawa U n i v e r s i t y  and t h e i r  r e s u 1 t s  a r e  r e p o r t e d  h e r e .  

1 .   RadionucHde f r a c t i o n a t i o n  seen i n  the faUout accompanied with the heavy  snow f a l l  i n  January ，  1 9 6 3 .  

I n  t h e  m i d d l

o f J a n u a r y   1 9 6 3 ，  t h e r e   was t h e   heavy snow f a l l   a t   t h e   Hokuriku  D i s t r i c t s  o f  J a p a n ，  i n c l u d i n g  o u r  c i t y ，  Kanazawa. S

v e r a l r a c l i o n u c l i c l e s   were  o b s e r v e d   by m

a n s o f   gamma ィ ay s p e c t r o m e t e r   i n   t h e   s a m p l e s   b r o u g h t   with  s n o w f a l l   a n c l   u n u s u a l  e n v i r o n m e n t a l  r a c l i a t i o n   c l o s e   o f   0.016  mr/h was m e a s u r e c l   a t   t h i s   a r e a   by  s u r v e y  meter  011  F e b r u a r y  1 .   These r a c l i o n u c l i c l e s  might b e  o r i g i n a t e c l  from t h e  R u s s i a n   l a r g e  s c a l e  n u c l e a r  t e s t  a i

b u r s ti n  t h

autumno f   1 9 6 2 .   The r e l a t i v e  c o n t e n t s  o f   some  r a c l i o n u c l i d e s  i n   v a r i o u s  s

mp!eswer

s t u d i e dand t h e  f r a c t i o n a t i o n  e f f e c t  f o r   r a d i o n u

c l i d

p r o c l u c e dby nu c 1 e a r  e x p l o s i o n  w

so b s e r v e d  i n   t h o s e  s a m p l e s .  This f r a c t i o n a t i o n   p r o c e s s  may b e   c a u s ε d   t h r o u g h   a whole  s t a g e   o f   t h e i r   h i s t o r y ，  t h a t  i s ，  from  t h e i r   p r o c l u c t i o n  t o  t h e i r  f a l l   with  s n o w .   Furthermore ，  when snow  thaws  and  t h a t   w a t e r   p a s s e s  i n t o  t h e  s o i l   o f  s u r f a c

a r e a ， t h

s e c o n c l a r y f r a c t i o n a t i o n   may o C C U l owing t o   t h ε d i f f e r e n t  p r o p e r t i e s  o f  t h e s e  r a c l i o n u c l i d e s  i n  s o l u t i o l 1 .   These i n f o r m a t i o n s   f o r   e a c h   r a d i o n u c l i d e  i n   v a r i o u s  s a m p l e s  a r

u s e f u lt o   c l e a l   with t h e   h e a l t h   p h y s i c a l   p l 叶 J l e m s r e l a t e c l  t o  r a d i o l o g i c a l  h a z a r d s .  

Gamma s c i n t i l l a t i o n  c o u n t e r  o f   N u c l e a r  C o r p .   with 1  ' / φ ) ，  ^{1 "  NaI c r y s t a l  was u s e d}  

t o   measure t h

g r o s sa c t i v i t y  and  1 0 0   c h a n n e l  p u l s e   h e i g h t   a n a l y z e r   o f   Ten A N

1 0 0 t y p e  (Kob

KogyoC o r p . )   with 1 3 / 4 吋、く 2 " NaI w e l l  t y p e   c r y s t a l   was a l s o   u s e c l   f o r   gamma s p e c t r o m e t r i c  measurement o f  v a r i o u s  s a m p l e s .  

A l l  s a m p l e s  s t u d i e d  were c o l l e c t e d  a t   t h e  o l d  campus o f  t h e  F a c u l t y   o f   S c i ε n c e  i n   S e n g o k t

machio f  Kanaz

wac i t y .   The s a m p l e s  (a) a n c l   (b) ，  whose s p e c t r u m s   w e r e   shown i n  F i g .   1 ，  were t h e   snow s a m p l e s   d e p o s i t e d   on  t h e   same  p l a c

a t t h e   p l a y

g r o u n c l ，  b u t  t h e  f o r m e r  was sampled from t h e  s u r f a c

o fd e p o s i t e c l  snow a n c l  t h e  l a t t e r   from t h e  l a y e r  a t   50  cm d e p t h .   Both s a m p l e s   were m e l t e c l   with h e a t i n g ，  r e s p e c t i v e l y  

‑ 6 9

7 0   M a s a n o b u  SAKANOUE ，  Masumi OSA  W  A ，  T e t s u o  HASHIMOTO ，  a n d  K a z u h i s a  KOMURA ， 

X  1 0 3  c o u n t s   2 。 目

0 . 1   0 . 5   Mev 

F i g ⑨ 1 .   Gamma r a y  s p e c t r a   o f   s n o w  a n d  s o i l   ( a )   t h e  s u r f a c

s n o w s a m p l e  ( 1 2 ' 5 0

( b )   t h e  5 0 c m  d e p t h  s n o w   s a m p l e  ( 4 6 ' 3 1 " )   ( c )   t h e  s o i l   s a m p l e  ( 6 0 ' )   ( d )   t h

d r i

i

w a t e r

s a m p ! e  ( 2 0 ' )  

)  m e a s u r i n g  t i m e  

and o n e  l i  t r e  o f  ε a c h  s a m p l e  was e v a p o r a t e d   t o   dryn

s s i n   o r d e r   t o   measure  i t s   gamma  r a d i o a c t i v i t y .   The  s a m p l e  (a) had 2 . 6   x 1 0 ³  c o u n t s  pεminut

r a d i o a c t i v i t y   and  t h e   sample  (b) showed 0

9 4   x 1 0 ³  cpm  ( b a c k g r o u n d  c o u n t  :  0 . 5 7   x 1 0 ³  cpm). From t h e  gamma  r a y  s p e c t r u m s  shown i n  F i g .   1 ，  i t   was f o u n d   t h

tC

1 4 1   ( i t s   h a l f  1 i f ε :   3 3 . 1   d a y s )   ，  Ru

1 0 3( 3 9 . 8  d )   and Zr

9 5  ‑ N ト 9 5p

i r( t h e i r  h a l f  l i v e s :  6 5  d  and 3 5  d r e s p e c

t i v e l y )   were p r e d o m i n a n t   compon

n t s ， b u t   t h e  r e l a t i v e   a c t i v i t i e s   o f   t h e s e   n u c l i d e s   were  d i f f e r e n t   from e a c h   o t h e r .   R a t i o s  o f  peak h e i g h t s  d u e   t o   t h e s e   n u c l i d e s   a r e   e s t i m a t e d  g r a p h i c a l l y   a s   f o l l o w s .   The Ru

1 0 3:  Z r ‑ 9 5  :  Ce

1 4 1r a t i o s  a r e  f o u n d  t o  b e  1  1 . 1   2 . 3  i n  t h e  s a m p l e   (  a) and 1  0 . 5   1  .  1  i n  t h e  s a m p l e  (b). For compar

i s o n ，  gamma r a y   s p e c t r u m s   o f   d r i n k i n g  w a t e r s   l i t r e )   i n   Kanazawa  c i t y   and s o i 1 s   c o l l e c t e d   a t   ground  s u r f a c e  a r e  shown

l s oi n  F i g ¥ 1 .   I t   s h o u l d   b e  n o t i c e d   t h a t  t h e  peak h

i g h tdue t o   Z r

9 5 i s   more c o n s p i c u o u s   t h a n  t h a t  duεto Rl

1 0 3i n  t h e  s o i l  s a m p l e .  

To examine t h e  f r a c t i o n a t i o n  e f f e c t s  o f  t h e s e  r a d i o ‑ n u c l i d e s  i n  v a r i o u s  m a t e r i a l s ，  t h e  column b e d  was p r e ‑ p a r e d  with s a n d s  o f  d i f f e r e n t  p a r t i c 1 e  s i z e  and c a t i o n  and  a n i o n  i o n  e x c h a n g ε r s ，  and t h e  thawed snow w a t e r s  was  p a s s ε d  i n t o  t h a t  column bed c o n t i n u o u s l y  from t h e  t i l e d   r o o f   o f   t h e   wooden  l a b o r a t o r y   b u i l d i n g   t h r o u g h   t h e   p o l y e t h y l e n ε t u b e .  As shown i n  t h e  l e f t   p a r t  o f   F i g .   2 ，  t h e  column bed  was made by t h e   f o l l o w i n g   way.  An  a c r y l  r

s i ncolumn ( 4  cm i n  d i a m e t e r   and  23cm  l o n g )   was f i U e d  s u c c e s s i v e l y   from t h e  u p p e r  p a r t  t o   t h e   l o w e r   p a r t   with  c o a r s e   s a n d s   o f   a b o u t  3 0

6 0mesh p a r t i c 1 e s i z e ，  f i n e   s a n d s   o f   u n d e r   6 0  mesh ，  c a t i o n   i o n   e x c h a n g e r   (Ambe r 1 i t e   I R ‑ 1 2 0  o f  3 0 ‑ 4 0  mesh) and f i n a l l y   a n i o n   i o n   e x c h a n g e r  (Dowex 1 x 8  o f   2 0 0

4 0 0m e s h ) .  The u p p e r  and l o w e r  e n d s  o f  t h e  column wεre s e a l e d  wIth n y l o n  o f  f i n e   n e t   s t r u c t u r e   and  t h e   same  n e t   was u s e d   a t   t h e   boundary  betw

en d i f f e r e n t   bed  f r a c t i o n s .   A f t e r  p a s s i n g  a b o u t  1 0 0  l i t r e s   o f   thawed snow w

t e r i n t o   t h e   column ，  t h e   column  bed was s l i c 吋 t oe v e r y  o n e  cm t h i c k  l a y e r .   Then ，  t h e   m

s u

ment o f   g r o s s   gamma a c t i v i t i e s  and gamma r a y  s p e c t r o m e t r y  were c a r r i e d  o u t  f o r   e a c h  s l i c e d   l a y e r .   The r e s u l t s  a r e  shown i n  F i g .   2  and F i g .   3

Along with t h e s e  e x p e r i m e n t s ，  o n e   l i t r e   o f   t h e   o r i g i n a l   thawed snow water and 

t h e  e f f l u e n t  s o l u t i o n  from t h e  column  ( f i l t r a t ε )   were  e v a p o r a t e d   t o   d r y n

s s and  t h e  

r a d i o a c t i v i t y  o f  e a c h   was measured  r e s p ε c t i v e l y .   B e s i d

st h e s e   s 

cpm 

園F

50  100 

二二コ一山

10  1 2 3   1 1 1  

4 5 6 7   1 1 1 1  

8 9 0 1 2 3   1 1 2 2 2 2  

‑ 4  

戸山坑

Um

Mm

o

︒ ︑ ︐ ︑

︒ 的

問︾巳同

mw ωω hd cu

戸{凶

ω 4

亡HMむ匂いむ匂ロロ

同u

zω ωω cJ

同ト0 1 

エ 凶

U E O

旬 ︑

円

︒

出 円

ω z

‑ b

2 E

︿ト5 1  同吋ω ω

ロ

H O

口ザ︾

to oN

∞ ×

1

ι l a t

i ‑ ‑

0 1  

21ιwvm 

(l

ayer  No) 

F i g .   2 .   Column b e d s  a n d  t h e  r a d i o a c t i v i t y  f o u n d  i n   e a c h   s l i c e   o f   t h e  e x p e r i m e n t

十 ，

b l a c k  d u s t  fragment f l o a t i n g  on t h

wedsnow water ( d u s t  F) was sampled and measured  i n  s i m i l a r  way. These  r e s u l t s   a r e   shown a l s o   i n   F i g .   3 .   I t   i s   noteworthy  t h a t   t h e   r e l a t i v e  peak h e i g h t s  due t o  Z ト9. 5and  C ← 1 4 1   t o  t h a  t  o f   Ru  ‑ 1 0 3   a r e   much h i g h e r   i n   t h e  d u s t  sample ( F )  having t h e  n e t  gamma a c t i v i t y  o f   8 5   cpm a s   compared with a l l   o t h e r  s a m p l e s  e x a m i n e d .  

From t h e   gamma r a d i o a c t i v i t y   d i s t r i b u t i o n   shown i n  F i g .   2 ，  i t   i s   c l e a r l y   f o u n d   t h a t  t h e  u p p e r  l a y ε r s  o f   e a c h  f o u r  d i f f e r

n tb e d  f r a c t i o n  have r e l a t i v e 1 y high c o n c e n ‑ t r a t i o n s  o f   r a d i o n u c l i d e s   compared  t o   t h e   l o w e r   l a y e r s   o f   t h e   same  f r a c t i o

I n  t h e   a n a l y s i s   o f   t h e s e   r e s u l t s ，  t h e   f o l l o w i n g   o b s e r v a t i o n   s h o u l d   be  r e m a r k e d .   A f t e r   t h e   experiment ，  t h e   l o w ε s t  f r a c t i o n  o f   t h e  column bed ，  Dowex 1 ，  had b

enc o v e r e d   w i t h   gray f i n e  powders from i t s   u p p e r  t o  m i d d l e  l a y e r .   Such c o n d i t i o n  might b e   c a u s e d  by  t h e  m i g r a t i o n  o f  f i n e  s a n d s   o f   t h e   upp

r f r a c t i o n   o f   t h e   column  bed  t o   t h e   a n i o n   e x c h a n g e r  f r a c t i o n  t h r o u g h  t h e  c o a r s e  c a t i o n  e x c h a n g e r  p

r t i c l e s . So ，  t h e   c o n t r i b u t i o n   o f  f i n e  s a n d s  t o   t h e  u p p e r  l a y e r  o f   t h e  a n i o n

x c h a n g e rf r a c t i o n  must be c o n s i d e r e d .  

R a d i o n u c l i d e s  o b s e r v e d  i n  t h e  gamma r a y  s p e c t r u m s  o f  a l l   sampl

sa r e  mainly t h e  

f o l l o w i n g  nu c 1 i d e s :   Z r ‑ 9 5  (gamma e n e r g y ，  0 . 7 2 6   and  0

7 6 0 MeV) and Nb‑ 9 . 5 ( 0 . 7 6 8  

7 2   M a s a n o b u  SAKANOUE ，  Masumi OSA 

A ，  T e t s u o  HASHIMOTO ，  a n d  K a z u h i s a  KOMURA ， 

X 103 

c o u n t s  

に 吋 て HむがJ 

l j  i l  l 

! i   1 1  

2.0ト

! I

1.5r 

門

t 

一 一 一 ' ‑ ‑ ' ‑ ‑ ‑

0.1  0.5  1.0 

?Vh~\

F i g .  3 .   Gamma r a y  s p

c t r ao f   e a c h  s l i c e   (1)  N o .  1  s l i c e   ( 4 ' 1 勺 ( 1 9 ) N o . l ヲ s l i c e( 2 ' 2 8 " )   (  6)  N o .  6  s l i c e   ( 8 ' 5 勺 ( 2 3 ) N o . 2 3  s l i c e   ( 2 0 ' )  

(E) 

( 1 3 )   N o . 1 3  s l i c e   ( 7 ' 3 0 勺 (F) t h e  d u s t  s a m p l e  ( 3 ' 4 0

( S )   t h e  s n o w  w a t e r  ( 2 0 ' )   (E)  t h e  f i l t r a t e   ( 4 0 ' )   )  m e a s u r i n g  t i m e  

MeV) ，  Rl

1 0 3( 0 . 4 9 8  MeV) and 仁 e ‑ 1 4 1( 0 . 1 4 5  MeV). The r e l a t i v e  a c t i v i t i e s  o f  t h e s e  

n u c l i d e s  i n

chsample a r e  e s t i m a t e d  by comparing  t h e   peak h e i g h t s   o f   t h r e e   p e a k s  

c o r r e s p o n d i n g  t o  Z

9 5(Nb‑95) ，  Ru

1 0 3 and C

1 4 1 a c t i v i t i e s   i n   gamma s p e c t r u m s .  

Having many d i f f e r e n t  chemical forms i n  s o l u t i o n ，  Ru‑l03 was r e t a i n 吋 i na l l   samples 

a t  d i f f e r e n t  d e g r e e s  and o b s e r v e d  even i n  t h e  f i l t r a t ε s a m p l

Th

p r e s

n c e o f   Rl

1 0 3

i n  t h e  low r a d i o a c t i v e  f i l t r a t e  may b e  d e r i v e d  from t h e  d e f i c i e n c y  o f   whole exchange 

c a p a c i  t y  o f  Dowex 1  x 8  r e s i n  u s e d  o r  t h e  n o r

i o n i c s t a t e   o f   t h i s   n u c l i d e .   A c t i v i t i e s  

due t o  Z r ‑ 9 5  (N ト 9 5 )was n o t   f o u n d   i n   t h e   f i t r a t e ，  b u t

n r i c h e d i n   t h e   f i n e   s a n d s  

f r a c t i o n  i n c l u d i n g  t h e  contaminated p o r t i o n  t o  a n i o n  exchange r .   E s p e c i a l l y ，  Z

9 5(Nb

9 5 )   was much e n r i c h e d  i n   t h e  d u s t   sample ( F ) .   I t   i s   n o t i c e

b l e t h a t   t h e   a c t i v i t y   o f  

。

C

1 4 1i s   r e t a i n e d  o b v i o u s l y  i n  t h e  u p p e r  p a r t   o f   t h e   c o a r s e   s a n d s   f r a c t i o n   and a l s o   i n   t h e  d u s t  s a r n p l e  ( F ) .  

From t h e  r e s u l t s  m e n t i o n e c l  above ，  t h e   f r a c t i o n a t i o n   o f

d i o n u c 1 i d e s i n   c l i f f e r e n t   r n a t e r i a l s  i s   f a i r l y  w e l i  r

c o g n i z e d . T h e r e f o r

i f   c o n s i d e r a b 1 e   r n a s s e s   o f   snows have  thawed and r e s u l t i n g  w a t e r s   p a s s   i n t o   ground ，  t h e   f r a c t i o n a t i o n   o f   t h e   r a d i o n u c 1 i d e s   wi l I   o c c u r  and s o r n e  n u c l i d e s  wiU b e  c a p t u r e d  by s o i l   c o r n p o n e n t s .   As o n e  e x a r n p l e   o f   t h i s   c a s e ，  i t   i s   i n t e r e s t i n g  t o  o b s e r v e  t h e  m i g r a t i o l 1   p r o c e s s  o f  r a d i o n u c l i d e  from S 1 1 0 W S   t o   ground a t   t h e  p 1 a y g r o u n d  wher

r e m a r k a b l eamounts o f  S 1 1 0 W S  were dumped.  When  t h e  thawing o f  dumped snow  had  come ，  two s o i l   s a m p l e s   o f   ground  were  c o l l e c t e d   from t h e  d i f f e r e n t  s i t e s  o f   t h i s   a r e a   on  May 1 .   These  two s a m p 1 e s   were  c u t   I n t o   e v e r y   o n e   cm f r a c t i o n   from  t h e   s u r f a c e   t o   t h

d e e p e r p a r t .   By t h e   r a d i o a c t i v i t y   m

asurement o f   e a c h   f r a c t i o n ，  i t   was f o u n d   t h a t   t h e   s u r f a c e   f r a c t i o n   was more  r a d i o a c t i v e   t h a n   t h e   o t h e r   f r a c t i o n ，  and  Z r ‑ 9 5   (Nb

9 5 ) and  C e ‑ 1 4 1   were  c l e a r l y   e n r i c h e d  compared t o  R u ‑ l 0 3 .  Thus ，  t h e  more e f f e c t i v e   f r a c t i o n a t i o n   had o c c u r r e c l   i n   t h e  s o i 1  s a m p l e s  t h a n  i n   thεsnow s a m p l e s .  

The e n v i r o n m e n t a l  r a d i a t i o n  d o s e  s h o w e c l  somewhat high v a l u e s  a r o u n c l   t h e   p l a y ‑ g r o u n c l  even i n  J u 1 y ，  1 9 6 3 .  The t h r e e  o r  f o u r  h o l d s  h i g h e r  r a c l i o a c t i v i t i e s  t h a n   t h a t   o f   b a c k g r o u n c l  wer

m e a s u r e c l by s u r v e y   metεr  a t   t h e   p l a c e s   where  a p p r e c i a b 1 e   d u s t s   a c c u m u l a t e c l  a f t e r  t h e  thawing o f  c l u m p e c l  s n o w s .  

2 .   Radionuclides i n  the faHout from the f i r s t  Chinese n u c l e m . '  t e s t  explo

i o n R e s u l t i n g  from  t h e   f i r s t   C h i n e s e   n u c l e a r   e x p l o s i o n   c a r r i e c l   o u t   on  October  1 6 ，  1 9 6 4 ，  t h e  h i g h l y  r a c l i o a c t i v e  f a l l o u t  f e l l   on Kanazawa c i t y  two c l

y sa f t e r   t h i s   exp 1 c ト s i o n .   1 n  o r d e r  t o  examine t h e   r a d i o n u c l i d e s   i n   t h i s   f a l l o u t ，  t h e   sample  was c o l l ε c t e d   on t h e  r o o f  o f  t h e  b u i l c l i n g  b e l o n g i n g  t o  t h e  F a c u l t y  o f  S c i e n c e  by sweeping t h a t  f l o o r  

乱

ta b o u t   1 0   o ' c l o c k   a .   1 1 1 .   0 1 1   O c t o b e r   2 0 .   The r a c l i o a c t i v i t y   measurement  o f   t h i s   sample by w e l l  t y p e  s c I n t i l l a t i o n  c o u n t e r  s h o w e c l   a b o u t  7 5 x 1 0 ³  cpm a s   f o r   5g o f   t h i s   sample on t h a t  d a y .   The gamma r a y   s p e c t r a   o f   t h i s   s a m p l e   w

r e r e c o r c l e c l   by  1 0 0   c h a n n e 1  PHA a t   v a r i o u s   1 i 1 1

a r a m p l i f i e r   c o n c l i t i o n .   1 1 1   e a c h  c a s e ，  thεchannel

e n e r g y c a l i b r a t i o n  c u r v e  was m a c l e  by u s i n g   s e v e r a l   r a c l i o n u c l i c l e s   ( C e ‑ 1 4 4 ，  Pa

2 3 3 ， C s ‑ 1 3 7 ，  Z I 1 ‑ 6 5

ndCo

6 0 )a s  t h e  s t a n d a r c l  g

mma e l 1 e r g y   s o u r c e s .   The s p e c t r a   o f   t h e   f a l l o u t   sample a t  v a r i o u s  gamma e n e r g y  r e g i o n   a r e   s h o w e c l   i n   F i g .   4 (a) ，  (b) ，  (c) ，  (d). 

The same sample  h a c l   t h e   gamma a c t i v i t y  o f   3 8  x 1 0 ³  cpm 0 1 1   O c t o b e r   2 3  and  i t s   spectrum i s   shown i n  F i g .  4 (a) a s  t h

d o t t e dl i n e   f 0

c o m p a r i s o n  with t h e  s p e c t r u m   on O c t o b e r  2 0 .   From t h e s e  s p e c t r a ，  t h e   e x i s t e n c e s   o f   t h e   f o l l o w i n g   r a c l i o n u c l i c l e s   a r e   c o n f i r m e d :  Np

2 3 9 ( 2 . 3 5  c l . ) ，  Ba‑140 a n c l   La‑140  p a i r   ( 1 2 . 8   d .   a n c l   4 0 . 2   h .   r e s p e c ‑ t i v e l y ) ，  and 1 ‑ 1 3 2  ( 2 . 2 6  h . ，  t h e  c l a u g h t e r  o f  Te‑132 having h a l f  l i f e   o f  7 7 . 7  h . ) .   Th

e x i s t e n c e  o f  C ← 1 4 1   ( 3 3 . 1   c l . )   having t h e  gamma e n e r g y  o f   0 . 1 4  MeV i s   a l s o   r e v e a 1 e d   by comparing t h e  d o t t e d  l i n e  spεctrum with t h e  former 0

e .

I n  F i g .   5 ，  a n o t h e r  gamma r a y  spectrum o f  t h e  r a i n ‑ o u t  s a m p l e s  a r e  shown. These 

M a s a n o b u  S A K A N O t J E ，  Masumi OSA  W  A ，  l ' e t s u o  HASHIMOTO ，  a n d  K a z u h i s a  KOMURA ， 

(b)  (0.5~ 1. 1

M e v )  

(の

NN O) (ω し戸 田乙 己

ZS閃

(a) 

(2 0) ωU SH dz sq  

︿O H O﹀

QZ SN

( ∞

NGSQZ

岳吋 bz zυ

司

7 4  

一一一二

_{( 0 . 3 ‑ ' 0 . 7   M e v )}  

0.3 

M e v  

F i g . 4

Gammar a y  s p e c t r a  o f   t h e  d r y  f a l l o u t  s a m p l e  i n   v a r i o u s   e n e r g y  r

g

n s

0 . 2  

0 . 1  

s a m p l e s  were c o l l e c t e d  on t h

r o o fo f  t h e  I s h i k a w a  h y g i e n i c  l a b o r a t o r y  i n  t h e  d i f f ε r e n t   p e r i o d  o f   O c t o b e r ，  1 9 6 4 .   The sample  (註) i s   t h e  t o t a l  r a i n

o u tfrom 1 s t   t o  1 6 t h  o f  t h i s   month and t h e  sample (b) from 1 7 t h  t o  2 9 t h .  Both s a m p l e s  were made 

o n e  1 i  t r e  o f   t h e  o r i g i n a l   sample ，  r

s p e c t i v e l yand s u b j e c t e d  t o   t h e   gamma r a y  me

u r e m e n t .   The g r o s s   gamma a c t i v i t i e s   were 7 5 0  cpm (B.G.  5 3 0  cpm) f o r  t h e  sample 

(  a) and 2 6   x 1 0 ³  cpm f o r  t h e   sample (b).  From t h

s e d a t a   and  t h e   gamma r a y  

s p e c t r

o ft h e s e   s a m p l e s ，  i t   i s   o b v i o u s   t h a t   t h e   f i r s t   C h i n e s e   n u c l e a r   t e s t   e x p l o s i o n  

h a s  a  g r e a t  e f f e c t  on t h e  r a d i o a c t i v i t y  o f   t h e  r a i n

o u ts a m p l e s .  As t h e s e  s p e c t r a   were 

r e c o r d

don O c t o b e r  3 0 ，  t h e  p e a k s  due t o   Np‑239 which had b e e n  s e e n  overwhelmingly 

i n   t h e  s p e c t r a  o f  October 2 0 ，  d i m i n i s h e d   t o   i t s   f a i r l y   s h o r t   h a l f   l i f e   and t h e  

pe

. k sdue t o   C e ‑ 1 4 1 ，  La

1 4 0 and  Z r ‑ 9 5   (Nb‑95)  wεre  i d e n t i f i e d   i n   t h i s   s p ε c t r u m .  

B

s i d e st h e  gamma r a y  s p e c t r o m e t r i c  s t u d y ，  t h e  r a d i o c h e m i c a l  a n a l y s i s  was c a r r i e d  

o u t  a s  f o r  t h

abovementioned sample by t h e  f o l l o w i n g  p r o c e d u r e  i n  o r d e r  t o  examine 

mainly  t h

e x i s t e n c e and  abundance  o f   v a r i o u s   uranium  i s o t o p e s .   The sample  was 

e v a p o r a t i n g  

F i g

5 .Gamrna r a y   s p e c t r a   o f   t h e   r a i n ‑ o u t   s a m p l e s  

( a )   t h e  s a m p l e  f r o m  1 s t   t o   1 6 t h ， O c t o b e r ，  1 9 6 4  

( b )   t h e  s a m p l e  f r o r n   1 7 t h  t o   2 9 t h ，  O c t o ‑ b e r ，  1 9 6 4 ;   21 2   c o u n t s  f u l l   s c

l er e ‑ c o r c l i n g  

( b ' )   t h e   s a m e   s a m p l

2 1 0 c o u n t s   f u l l   s c a l e  r e c o r c l i n g  

( c )   t h e  b a c k  g r o u n c l   r a d i o a c t i v i t y   ( A l l   s p e c t r a   w e r e   r e c o r c l e c l   a f t e r  

t h e  r a c l i o a c t i v i t y  r n e a s u r e m e n t s  f o r   2 0  r n i n  u t e s . )  

decompos

d by aqua  r e g i a   and  e v ap o ‑ r a t e d  up t o   nea r 1 y d r y n e s s .   Then ，  t h i s   r e s i d u e   was t a k e n   up  by c o n c e n t r a t e d   n i t r i c  a c i d   and t h e   s o l u t i o n   was s e p a ‑ r a t e d   from  t h e   r e s i d u e   by  f i l t r a t i o l 1 .  

The chemical s e p a r a t i o n  p r o c e d u r e  with  e t h y l   a c e t a t e   s o l v e n t   e x t r a c t i o n   and  a n i o n   exchange  was  a p p l i e d   t o   t h i s   s o l u t i o n   and  t h e   main scheme o f   t h i s   p r o c e d u r e  i s   shown i n  F i g .  6 .   Th

f i n a ls o l u t i o n  l e a c h e d  from Dowex 1  a n i o n

xchanger by 0 . 1   N  HCl was c o n v e r t ε d  t o  t h e  e l e c t r o l y t i c  s o l u t i o n  which c o n t a i n e d  0 . 2 5   M  f o r m i c   a c i d  and had t h e  d e f i n i t e   pH v a l u e  s u i t a b l e  f o r  e f f e c t i  ve e l e c t r o d e p o s i t i o n  o f  uranium. 

The e l e c t r o d e p o s i t i o n  was c a r r i e d  o u t  on t h e  s t a i n l e s s  s t e e l  p l a t e   ( 3 . 5  cm diam

t

1 ・ ) a s   cathode f o r  two h o u r s  by e l e c t r i c  c u r r e n t  o f  4 0 0  mA. The c o u n t i n g  s o u r c e  o b t a i n e d  by 

ωU HZ  

﹀‑ c

ρ 2j u

J r‑

↑ 

恥

1 e v

S a m p l e  

l … … ー 」 出 忠 告 ， eb y  a q u a  r e g i a ;   e v a p o r a t e  u p   HNO 匂呂印凶仙山 l 凶 u 1 R e s i d u e   ( σ f i 江 l t 甘 r . ) F i 江 l t

r a

t e

1

:::;::21;Ml ^warm 

o r a … ^{HN03s o l n .   a d c l   Ag2 0 z 伽}

R e s i d u e   ( f i l t r . )   F i l t r a t e  

I  c l i l u t e   w i t h  w a t e r   a d d  NH

OH P r

c i p i t a t e( c e n t r i f u g . )   S u p e r n a t a n t  

1 d i s 山 ei n   7 : 9 3  HN03;  a c l c l   AI(NO)3 州 s h a k e  v d t h  e t h y l  a c e t a t

O r g .   ( s o l v e n t  e x t r . )   A q .   i 一一一 I ^{7 : 9 3}  

2 ?

O r g .   ( w a s h i n g )   A q .  

i ‑ ‑ ‑ L 旦 2 0

O r g .   ( s t r i p p i n g )   A q .  

I  e v a p o r a t e  t o   d r y n e s s  

↓ 8N  HCl 

。 ^{o w e x1  x 8  c o l u m n}  

一一一一‑r市立賢市[e le l u t i o n   E l e c t r o d e p o s i  t i o n  

The c h e m i c a l  s e p a r a t i o n  s c h e m e  

F i g . 6 .  

The  Masumi  T e t s u o  I ‑ I A S H I M O T O ，  a n d  K a z u h i s a  KOMURA ， 

¥ 一 一 一

} 

0 

1 0   1 1  

p 

cf 

5C 

20l‑.......A. 

o 

Mas

b u 7 6  

r e r s   F i g .  7

U r a n i u m ‑ 2 3 7d e c a y  c u r v

( 

訟や、。¥ 0

， 

αコふ3

N ド

司 、 ‑

" 

、

ロ之三主 ヘ 決

h h F

﹀UHA

盟 主

﹁川町内向

E22

之

的 町 四

﹁

︺

CQunts 

‑W町

h O H

A w g

旦

一 民∞

‑ Z

︑盟国一呂町

tロ ハ

同 戸 決

m h b

︿

22

昌司

︑

tN芯

mm

Ni

己

700 

500 

300 

t h i s   p r o c e d u r e  was s u b j e c t e d  t o  t h e  b e t a  and a l p h a  r a d i o a c t i v i t y  m

s u r e m e n t s . b e t a  a c t i v i t y  was 1 1 5 . 4  cpm a t  t h e  time immediately a f t e r  t h e  above mentionedpr

e ‑ d u r e  and d e c a y e d  e x p o n e n t i a l l y  by t h e  h a l f  l i f e  n e a r l y  e q u a l  t o  t h a t  o f  U

2 3 7a s  shown 

i n  F i g .   7 .   50 ，  t h e  e x i s t e n c e  o f   U‑237 ( 6 . 7  d . )   i s   u n q u e s t i o r

a b l e  and i t   s h o u l d  b e  remarked  t h a t   t h e   n u c l e a r   r e a c t i o n ，  U

2 3 8   ( n ，  2 n )   U

2 3 7 ， by  f a s t   n e u t r o n  had o c c u r e d  i n  t h

f i r s t C h i n e s e  t e s t  e x p l o s i o n  t o g e t h e r   with t h e   r e a c t i o n ，  U

2 3 8 ( n ，  r )   U‑239 → Np‑239 ，  by t h e r m a l   n

u t r o n .

To s t u d y  t h

a l p h aemit

i n   t h e   e l e c t r o d e p o s i  t e d   s o u r c e ，  t h e   a l p h a   p u l s e   s p e c

乱 i f e v . ‑ ‑ ‑ 1 . . . 一 一 一 一 一 ‑ ' ‑ ‑ 一 一 一 」 一 一 一 一 一 一

4.6  4.8 

A l p h a  r a y  s p e c t r u m   F i g .  8 .  

1  4.2 

4 . 0  

t r o m e t r y  was c a r r i e d  o u t  by t h e  c o m b i n a t i o n  o f  F r i s h  g r i d  i o n i z a t i o n  chamber (Osaka  Denpa C o r p . )  wi  t h   t h e   r i s e   t i m e   c o n v e r t e r   and 1 0 0   c h a n n e l   PHA. From t h e   a l p h a   s p e c t r u m  shown i n  F i g .   8 . ，  i t   i s   f o u n d  t h a t   t h e   r a t i o   o f   U‑234 t o   U‑238  i s   n e a r l y   u n i t y  i n  a c t i v i t y  u n i t  r a t i o  and t h e r e f o r e  t h e   n a t u r a l   uranium had b e e n  c o n t a i n e d   i n   f a i r l y  l a r g e  amount i n  t h e  f i r s t   C h i n e s e  nu c 1 e a r  bomb. This f a c t  was p r o o f e d   a l s o   by  t h e  e x i s t e n c e  o f  c o n s p i c u o u s  gamma e n e r g y  p e a k s  d u e  t o   _Np~239 i n   t h e   e a r l y   gamma  r a y  s p e c t r u m  o f   t h e  same s a m p l e .  The s m a l l  p

aki n  t h e  a b o u t  5 . 1   Mev r e g i o n  o f  t h e   a l p h a  s p

ctrumi s   c o n s i d e r e d   t o   b e  a t t r i b u t a b l e   t o   Pu‑239 ，  b u t   i t   c o u l d  n o t   b e  c o n ‑ f i r m e d  wheth

rt h i s   nu c 1 i d

p r o d u c e da s   t h e  d e c a y  p r o d u c t  o f   Np‑239 f o u n d  i n   t h e   f a l l o u t   o r   t h e   o r i g i n a l  nu c 1 e a r  bomb had  c o n t a i n e d   PU ・ 2 3 9 i n   some  q u a n t i t y   b e f o r e   t h a t  e x p l o s i o n .  

Radionuclides i n  the f a l l o u t  from the underground n u c l e a r  t e s t   e x p l o s i o n   i n  U.S.S. R . .  

3 .  

The r a i n

o u ts a m p l e  c o l l e c t e d  a t  Kanazawa i n  t h e  m i d d l e  o f  J a n u a r y ，  1 9 6 5 ，  showed  t h e  r a d i o a c t i v i t y  due t o  t h e  f i s s i o n  p r o d u c t s  p r o b a b l y  o r i g i n a t e d  from t h e  u n d e r g r o u n d   nu c 1 e a r  t e s t  e x p l o s i o n  which was r e p o r t e d  t o  b e   c a r r i e d   o u t   i n   U  . S . S . R .   some d a y s   a g o .  The gamma s p e c t r u m  o f  t h i s   s a m p l e   r e c o r d e d   on J a n u a r y  2 2 ，  showed o b v i o u s l y   t h e  e x i s t e n c e s  o f  Te‑132 ( 1 ‑ 1 3 2 )  and B a ‑ 1 4 0  (La ・ 1 4 0 )a s  shown i n   F i g .  9 '   Furth

r m o r e ， i t   was c o n f i r m e d  from t h e  s p e c t r u m  r e c o r d e d  on F e b r u a r y  2 3   t h a t   t h i s   same s a m p l e   had c o n t a i n e d  s u c h  r a d i o n u c 1 i d e s  a s  C e ‑ 1 4 1 ，  Ru‑103 and Z r ‑ 9 5   (Nb

9 5 ) a s   shown i n  

円

Z

R S

肉︑

H o z a

︿

a

z u h N E

h c z z u J

﹃

aT S

昌

( E

司

.0_﹀

A

V S O 叩 て

ωh君"

︿

E

E Z

S O

L F _星

︒ ︐

︒ 冨

E

EE ロ

1.5 

Mev 

F i g .  1 0 .   Gamma r a y  s p e c t r u m  o f   t h e  f a l l o u t   s a m p l e  r e c o r d e d  o n  F e b .  2 3 ，  1 9 6 5 .  

_..~-~~，

1.

0  0.5 

0.5  Mev 

F i g .  9 .   Gamma r a y  s p e c t r u m  o f   t h e  f a l l o u t   s a m p l e  r e c o r d e d  o n  J a n .  2 2 ，  1 9 6 5 .  

0.3  0.4 

0 . 2  

0 . 1  

7 8   M a s a n o b u  SAKANOUE ，  Masumi SAWA ，  T e t s u o  HASH I : MOTO ，  a n d  K a z u h i s a  KOMURA ，  F i g .   1 0 .   As c o n t r a s t  with t h e  f i r s t   C h i n e s e   n u c l e a r   t e s t   e x p l o s i o n ，  i t   was n o t i c

a b l e t h a t  t h e  gamma a c t i v i t y  peak o f  Np ・ 2 3 9had n o t   come o u t  c l e a r   i n   t h e   spectrum o f   t h e  e n e r g y  r e g i o n  up t o   5 0 0   keV which  was r e c o r d e d   few  d a y s   a f t e r   t h e   n u c l e a r   e x p l o s i o n  and shown i n  F i g .   9 .  

4 .   The r a d i o a c t i v e  f a l l o u t  from the second Chinese nuclear t e s t  explosion 

X10'  c o u n t s  

1 0 .

1.0  1.5 

Mev 

F i g .  1 1 .   Gamma r a y  s p e c t r a  o f   t h e   f a l l o u t  s a m p l e s  

( a )   t h e  s a m p l e  c o l l e c t e d  o n  May  1 7 ;   m e a s u r e d  o n  t h a t  d a y  f o r   3 4  m i n u t e s  

( b )  t h e  s a m p l e  c o l l e c t e d  o n  May  2 2 ;   m e a s u r e d  o n  May 2 4  f o r   2 6  m i n u t e s   ¥ 

I t   was r e p o r t e d   t h a t   t h e   s e c o n d   C h i n e s e   n u c l e

re x p l o s i o n   was c a r r i e d  o u t  on May 1 4 ，  1 9 6 5 .  The r a d i o a c t i v e   f a l 1 0 u t   was c o l l e c t e d   on  t h e   r o o f   o f   t h e   b u i l d i n g   b e l o n g i n g   t o   t h e   F a c u l t y  o f   S c i e n c e   o f   o u r  U n i v e r s i t y  on  1 7 t h   o f   t h i s   month.  And  t h e   o t h e r   sample  was  c o l 1 e c t e d  on  2 2 t h   o f   t h i s   month.  The gamma  s p e c t r u m s  o f  t h e s e  s a m p l e s  were shown i n  F i g .  

1 1 .   The a b s e n c e  o f  t h e  peak due t o   Np ・ 2 3 9 i n   t h e s e  spectrum s h o u l d  b e  remarked i n   c o n t r a s t   with t h e  spectrum o f  t h e  f a 1 1 0 u t  from t h e  f i r s t   C h i n e s e   n u c l e a r   t e s t   e x p l o s i o n .   The  g r o s s   gamma a c t i  v i  t i e s  o f  t h e s e  s a m p l e s  were 1 .  2 6  x 

1 0 ³  cpmj  4 .  8gram  and 2 . 3  x  1 0 ³  cpmj9. 5gram 

r e s p e c t i v e l y  on May 2 4 .