光渦励起ラマンレーザ
西潟
由博
†Cheng-Yeh LEE
††宮本
克彦
†Yung-Fu CHEN
††尾松
孝茂
†,†††a)Optical Vortex pumped Raman Laser
Yoshihiro NISHIGATA
†, Cheng-Yeh LEE
††, Katsuhiko MIYAMOTO
†, Yung-Fu CHEN
††,
and Takashige OMATSU
†,†††a)あらまし 波長532 nm の光渦を励起光とした Ba(NO3)2ラマンレーザ共振器を構築し，光渦モードのストー クス光発振に成功した．1 次あるいは 2 次のストークス光のトポロジカルチャージはラマンレーザ利得を支配す る励起光とストークス光の重なり効率で決まり，励起光のトポロジカルチャージとは必ずしも一致しないことが 分かった．励起光からストークス光への光—光変換効率は，1 次ストークス光において 16.4%，2 次ストークス 光に対して6.6%が得られた． キーワード 光渦，誘導ラマン散乱，特異点光学，非線形光学，レーザ
1.
ま え が き
螺旋状の等位相な波面をもった光波の総称である光
渦
[1]
∼
[3]
は，位相特異点に起因したドーナツ型の強
度分布をもち，トポロジカルチャージと呼ばれる量子
数
で定義される軌道角運動量を有する．これらのユ
ニークな特徴をもつ光渦は，超解像顕微鏡
[4], [5]
，量
子もつれ状態
[6]
∼
[8]
，光ピンセット及びマニピュレー
ション
[9]
∼
[12]
，光計測
[13]
，レーザ微細加工
[14]
∼
[17]
など，数多くの分野で応用が期待されている．一
般に，光渦は螺旋位相板などの波面変調素子を用いて
発生できる．しかしながら，ある特定の波長で設計さ
れている波面変調素子は，光渦の波長に関する自由度
を著しく制限してしまう．
上記の応用に加え，光渦の潜在能力を活用して新た
な応用を開拓するには，光渦の波長自由度を拡大する
ことが必要不可欠である．
†千葉大学大学院融合理工学府，千葉市Graduate School of Science and Engineering, Chiba Univer-sity, 1–33 Yayoi-cho, Inage-ku, Chiba-shi, 263–8522 Japan
††国立交通大学電子物理学科，新竹市，台湾
Department of Electrophysics, National Chiao Tung Univer-sity, Hsinchu, 30010 Taiwan
†††千葉大学分子キラリティ研究センター，千葉市
Molecular Chirality Research Center, Chiba University, 1–33 Yayoi-cho, Inage-ku, Chiba-shi, 263–8522 Japan
a) E-mail: [email protected]
これまでに二次非線形光学効果を活用した光渦の
波長自由度の拡大が報告されている．例えば，第二高
調波発生
[18], [19]
，和周波発生
[20], [21]
，光パラメト
リック発振
[22]
∼
[24]
などの研究が報告されている．
これらの研究から，弾性過程である二次非線形光学効
果では，励起光の軌道角運動量は波長変換によって発
生する光に対して保存されることが既に知られている．
非線形波長変換として三次非線形光学現象である誘
導ラマン散乱は，二次非線形光学効果とは異なり厳密
な位相整合を必要としない波長変換として広く活用さ
れている．
われわれは，中心部分に微小な欠損のあるミラーを
レーザ共振器の出力ミラー（ダメージミラー）として
用いた半導体レーザ励起自己誘導ラマン
Nd:GdVO
4レーザを提案した．このレーザでは，基本波
(1064 nm)
とストークス波
(1173 nm)
が同じダメージミラーを
介して出力されるので，常に基本波とストークス光は
同じ次数の光渦で発振する
[25]
．
非弾性過程である誘導ラマン散乱では，励起光がス
トークス光とフォノンを同時に励振する．軌道角運動
量保存則によると，励起光の軌道角運動量はストーク
ス光とフォノンに分配されるため，波長変換後に発生
するストークス光と励起光の軌道角運動量が一致する
か否かは本来自明ではない．
本報告では，われわれは，共振器内に配置したラマ
ン活性の大きな
Ba(NO
3)
2結晶を
532 nm
の光渦で
励起する光渦励起ラマンレーザを提案する．
1
次，
2
次のストークス光が光渦モードとして発振した．ま
た，その軌道角運動量（トポロジカルチャージ）は励
起光のトポロジカルチャージではなく，ラマンレーザ
利得を決める励起光と共振器モードの空間重なり積分
で決まることが明らかになった．言い換えると，励起
光のトポロジカルチャージとストークス光のトポロジ
カルチャージは一致しないことが分かった．励起光か
ら
1
次と
2
次のストークス光への変換効率はそれぞれ
16.4%
と
6.6%
であった．
2.
実
験
光渦励起ラマンレーザの実験系を図
1
に示す．励起
光として，パルス幅
25 ns
，繰返し周波数
50 Hz
の
Q
スイッチ
Nd:YAG
レーザの第二高調波（波長
532 nm
）
を用いた．非線形光学結晶には
KTiOPO
4(KTP)
を使
用した．励起光は，周回方向に
16
分割された螺旋位相
板
(SPP)
によって波面変調されてトポロジカルチャー
ジ
= 2
の光渦に変換される．更に励起光はビーム
半径
250 μm
の円環光にコリメートされて
Ba(NO
3)
2結晶（開口：
5
× 5mm
2，長さ
60 mm
）に入射する．
Ba(NO
3)
2結晶のラマン利得は
47 cmGW
−1，ストー
クスシフト量は
1046 cm
−1である
[26]
．
共振器の入力ミラー
(IM)
には，励起光（波長
532
nm
）に対して高透過（透過率
> 90%
）
，
1
∼
3
次ストー
クス光（波長
560 nm
∼
660 nm
）に対して高反射（反
射率
> 99%
）の平面ミラーを使用した．出力ミラー
(OC)
には励起光，
1
次ストークス光（波長
563 nm
）
，
2
次ストークス光（波長
599 nm
），
3
次ストークス光
（波長
639 nm
）に対して，反射率が
99.1%
，
38.3%
，
55.7%
，
13.2%
である平面ミラーを用いた．また，安
定共振器を構築するため，共振器内に可視域全域に対
して無反射コートを施された凸レンズ（焦点距離
500
mm
）を配置した．共振器長は
∼125 mm
であった．
発振光の波長をスペクトラムアナライザー
(AD-図 1 光渦励起ラマンレーザの実験光学系VANTEST Q8381)
を用いて測定した．
563 nm
，
599
nm
，
639 nm
にピークをもつ
1
次，
2
次，
3
次のストー
クス光が発振していることが分かる（図
2
）．
次に，同軸で発生した
1
次から
3
次のストークス
光をプリズムで空間分離し，それぞれのパワーを測定
した．図
3
に励起光パワーに対するそれぞれのストー
クス光パワーを示す．ストークス光パワーの値は，測
定値からプリズムによる反射損失を補正したものであ
る．各ストークス光の発振しきい値は，
1
次では
1.0
mJ
，
2
次では
1.9 mJ
，
3
次では
2.8 mJ
であった．ま
た，励起光からの変換効率は励起光パワー
4.9 mJ
の
ときに，
1
次，
2
次，
3
次でそれぞれ
16.4%
，
6.6%
，
1.7%
であった．
更に発振光のパルス波形を計測すると，
1
次ストー
クス光発振開始から
∼20 ns
後にパルスエネルギーの
低下が見られ，同時に
2
次ストークス光が発振する．
また，
2
次ストークス光パルス終了と同時に
3
次ス
トークス光が発振する．このように
1
次ストークス光
図 2 ラマンレーザ出力の発振スペクトル．全てのピーク 強度は 1 次ストークス光の成分を 1 として規格化し ている． 図 3 各ストークス光のパワースケーリングから高次ストークス光へとパルスエネルギーが時間的
にカスケード移譲していることが分かる（図
4
）．
1
次及び
2
次ストークス光はともに光渦特有の円環
状強度分布を示す．また，自己参照干渉縞から分かる
ように，
1
次及び
2
次ストークス光はともに暗点部に
位相特異点を有する．干渉縞は
Y
字型の分岐ペアをも
つことから
1
次及び
2
次ストークス光の位相特異点の
トポロジカルチャージが
1
であることが分かる．更に，
時間の経過とともに
Y
字型分岐の向き，すなわちトポ
図 4 励起パワー 4.9 mJ 時におけるラマンレーザのパル ス波形 図 5 (a) 1次ストークス光の空間強度分布，(b)，(c) 1 次ストークス光の自己参照干渉縞．トポロジカル チャージが = 1 から −1 に一時的に反転する．(d) 2次ストークス光の空間強度分布，(e)，(f) 2 次ス トークス光の自己参照干渉縞．トポロジカルチャー ジが = 1 から −1 に一時的に反転する．(g) 3 次 ストークス光の空間強度分布ロジカルチャージの符号が一時的に反転することがあ
ることも確認した（図
5(b)
と
(c)
，
(e)
と
(f)
を参照）
．
3
次ストークス光は，光強度が極めて弱く自己参照
干渉縞を得るに至らなかったが，位相特異点をもたな
いガウシアンビーム状の強度分布を示す（図
5(g)
）．
3.
考
察
なぜ励起光のトポロジカルチャージは
2
であるの
に，発振した
1
次及び
2
次ストークス光のトポロジカ
ルチャージは
1
であるのか
?
その原因について考察す
る．一般的に，ラマンレーザ利得は，励起光の光強度
に比例する．そのため，
1
次及び
2
次ストークス光の
ラマンレーザ利得は，空間的な強度分布の重なり率
η
iに比例する．
η
iは
ηi
=
2π 0 ∞ 0Ii−1
(r,φ) I
i(r,φ) rdrdφ
2π 0 ∞ 0Ii−1
(r,φ) rdrdφ ·
2π 0 ∞ 0Ii
(r,φ) rdrdφ
(1)
と記述できる．ここで，
r
は円筒座標系の動径，
φ
は
方位角，
i
はストークス光の次数，
I
iは
i
次ストーク
ス光の空間強度分布である．また，
I
0は励起光の空間
強度分布を示す．したがって，励起光（トポロジカル
チャージ
= 2
の光渦）とストークス光の空間強度分
布
I
0(r, φ)
，
I
i(r, φ)
は
ω
o，
ω
iをモードフィールド半
径を使って，
I
0=
1
πω
2 0√
2r
ω
0 4exp
−2 r
2ω
2 0(2)
I
i=
1
πω
2 i√
2r
ω
i 2|li|exp
−2 r
2ω
2 i(3)
で表される．ここで，
i
は
i
次ストークス光のトポロ
ジカルチャージである．
まず，ストークス光として共振器内を伝播する光渦
のモードフィールド径を
ABCD
伝播行列に基づくモー
ド解析ソフト
LASCAD
を用いて計算した．計算に用
いた共振器のモデルを図
6
に示す．このとき，ストー
クス光の波長は
563(599) nm
，
d
1= 10mm
，
d
2=
10mm
，
d
3= 45mm
，
f = 500mm
，
l
cry= 60mm
，
n
cry= 1.56
とした．また，光渦の
M
2値は
+ 1
で与
えた．その結果，光渦のトポロジカルチャージが
1
あ
るいは
2
の場合，そのモードフィールド径はストーク
ス光の次数には大きく依存せず，それぞれ
∼285 μm
，
∼350 μm
と求められた．
図 6 ラマンレーザ共振器の計算モデル．点線と破線はそ れぞれ LG0,1モードと LG0,2モードで，それぞれ でビームサイズが異なることを表したもの． 図 7 励起光のビームサイズを変化させた場合のストーク ス光との重なり効率の変化
励起光のモードフィールド径
ω
0をパラメーター
に空間的な強度分布の重なり率
η
iを計算した結果を
図
7
に示す．
ω
0∼275 μm
（
ω
cと定義する）を境にし
て
η
1と
η
2の大小関係が入れ替わる．実験値である
ω
0= 250 μm
では
η
1(
∼94%) > η
2(
∼74%)
となり，
ストークス光が
1
次光渦モードとして発振しやすいこ
とが分かる．この結果は実験結果と矛盾しない．すな
わち，ストークス光の次数はラマン利得を決める空間
重なり積分
η
iで決まることが予想できる．したがっ
て，もし励起光のビーム径を
ω
cより大きくすれば，ス
トークス光が
2
次光渦モードとして発振すると予想で
きる．
そこで，
η
2∼ 100%
となるように
ω
0= 350 μm
と
した．発振した
1
次あるいは
2
次ストークス光は，中
心の暗転部分が比較的広い円環状強度分布をもつ．ま
た，自己参照干渉縞において暗点部に
3
本足のフォー
ク型分岐が観測できることから，
2
次光渦モードとし
て発振していることが分かり（図
8
），予想が妥当で
あることを確認できた．このとき，各ストークス光の
発振しきい値は，
1
次では
1.5 mJ
，
2
次では
2.5 mJ
であった．また，励起光からの変換効率は励起光パ
図 8 (a) 1次ストークス光の空間強度分布，(b)，(c) 1 次ストークス光の自己参照干渉縞．トポロジカル チャージが = 2 から −2 に一時的に反転する．(d) 2次ストークス光の自己参照干渉縞．トポロジカル チャージが = 2 から −2 に一時的に反転する．ワー
4.9 mJ
のときに，
1
次，
2
次でそれぞれ
10.5%
，
4.5%
であった．更に，トポロジカルチャージの向きが
一時的に反転する現象が，この場合においても確認さ
れた（図
8(b)
と
(c)
，
(e)
と
(f)
を参照）．
一般に，励起光，
1
次ストークス光，
2
次ストークス
光とフォノンの間にはトポロジカルチャージの保存則
が成立する．励起光，
1
次ストークス光，
2
次ストー
クス光と二つのフォノン状態のトポロジカルチャージ
をそれぞれ
0
,
1,
2,
p1,
p2と表すと，
l
1= l
0− l
p1(4)
l
2= l
1− l
p2(5)
と表せられる．本実験の範囲では
l
p2は常に
0
であっ
たが，
l
p1は必ずしも
0
ではない．事実，
ω
0= 250 μm
の 条 件 で は
l
p1は
1
若 し く は
−3
で あった ．更 に ，
ω
0= 350 μm
の条件では
l
p1は
0
若しくは
−4
であっ
た．これの結果から，光からフォノン状態へ，軌道角
運動量が誘導ラマン散乱を介して移譲したと考えら
れる．
誘導ラマン散乱において軌道角運動量の保存則は，
興味深い研究対象である．
Zhu
らは，誘導ブリユアン
増幅とブリユアンパラメトリック増幅過程で，フォノ
ン状態と光の軌道角運動量を可変的に相互変換でき
ることを観測している
[27]
．誘導ラマン散乱過程にお
いても，
Ba(NO
3)
2結晶中で励起光の軌道角運動量は
フォノンとストークス光に分配されているはずである．
実際には，フォノン状態の位相緩和は非常に速いので，
フォノン状態への角運動量の移譲を観測するには時間
スケールの短い
ps
のラマンレーザを設計する必要が
ある．
4.
む す び
ラマン活性のある
Ba(NO
3)
2結晶を用いた光渦励起
ラマンレーザを構築した．発振したストークス光は光
渦モードとして発振するが，そのトポロジカルチャー
ジはラマンレーザ利得を支配する励起光とストーク
ス光の空間的な強度分布の重なり効率によって決ま
る．すなわち，励振光とストークス光のトポロジカル
チャージは必ずしも一致しないことが分かった．トポ
ロジカルチャージの符号は，共振器内にエタロン
[28]
やワイヤー
[29]
を入れることで制御できる．
文
献
[1] L. Allen, M.W. Beijersbergen, R.J.C. Spreeuw, and J.P. Woerdman, “Orbital angular momentum of light and the transformation of Laguerre-Gaussian laser modes,” Phys. Rev. A, vol.45, no.11, pp.8185–8189, June 1992.
[2] M.J. Padgett, “Orbital angular momentum 25 years on [Invited],” Opt. Express, vol.25, no.10, pp.11265– 11274, May 2017.
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（2018 年 11 月 30 日受付，2019 年 3 月 6 日再受付， 8月 14 日公開）
西潟 由博 （正員）
2006東京大学大学院工学系研究科物理 工学専攻修士課程修了．同年古河電気工業 株式会社入社．2014 千葉大学大学院融合 科学研究科博士課程入学．非線形光学の研 究に従事．Cheng-Yeh Lee
He got the Ph.D. degree in Elec-trophysics from National Chiao Tung University, Hsinchu, Taiwan, in 2017. His research area focuses on the diode-pumped solid-state Raman lasers. He is now working in Taiwan Semiconduc-tor Manufacturing Company, Limited, as an engineer since 2017.
宮本 克彦
2004東北学院大学大学院工学研究科応 用物理学専攻修了博士（工学）．同年東北 大学 COE フェロー，2006 東北大学電気 通信研究所助手，2007 理化学研究所研究 員，2009 千葉大学大学院融合科学研究科 助教．2013 年同大学准教授．非線形光学， テラフォトニクスの研究に従事．APEX/JJAP Editor.Yung-Fu Chen
The Ph.D. degree was received at the Institute of Electronics, National Chiao Tung University in 1994. 2002 Pro-fessor, Department of Electrophysics, NCTU, Taiwan. 2014 Vice Dean, Col-lege of Science, NCTU, Taiwan. His re-search topics include laser physics, nonlinear optics, quan-tum theory, scattering theory, and computer simulation. Associate Editor of Optics Express.
