添加物で変性した亜鉛タンタル酸バリウム-マグネシウムタンタル酸バリウムセラミックスの誘電特性に関する研究

　 MEMOIRS

　

OF

　

SHONAN INSTITUTE

　

OF

　

TECHNOLOGY 　 Vel

．

32

，

　No

．

1

，

1998

添 加 物

で

_{変 性}

し

た

亜

_鉛

タ

ン

_タ

ル

_酸

バ

_リ

_ウ

ム

ー

マ

グ ネ

シ

ウ

ム

　　　　　　　　

タ

ン

_タ

ル

酸

バ

_リ

_ウ

ム

セ

ラ ミ

ッ

ク

ス

の

　　　　　　　

誘

電

_特

性

に

関 す

る

研 究

大 内

宏

＊ ・

岡

嶋 雅 彦

＊ ＊ ・

伊 東 秀 晴

＊＊＊

Study

　_on 　

the

　

Dielectric

　

Properties

　_of　

Barium



Zinc



Tantalate

−

Barium

　

Magnesium

　

Tantalate

　

Ceramics

　

Modified

　with 　

Certain

　

Additives

Hiromu

　

OHucHI

＊

，

　

Masahiko

　

OKAJiMA

＊ ＊ and 　

Hideharu

　

ITo

＊＊ ＊

　Present

　study

　

reports 　the

　

preparation

　

and

　dielectric

　properties　of （1

−

x）Ba（Znレ3Ta2 〆3）

03−

xBa

（Mg レ3Ta2 ／3）03　ceramics （x 　

is

　mole 　

fraction

　and 　x

＝

O

−

1）modi 丘ed　with 　

MnO2 ，

　

SiO2

　and 　

Bi203．

　

The

sintered 　densities　and 　dielectric　properties 　of　the　base　composition 　were 　

improved

　markedly 　

through

selectiQn 　of　additives

、

　

Addition

　of　small 　amounts 　of　

SiO20r

　MnO2 　yielded　a　

high

　

density

　ceramics 　fQr all　

base

　_compositions

．

　

High

　

density

_（

98

％ of　theoretical　density）and 　

high

　relative 　

dielectric

　constant

（

33at

　

l

　

MHz

_）were 　obtained 　by　addition 　of　

O．

1

　wt ％

SiO2

　for　the　base　composition 　of　x

＝0．

5．

　

This

ceramics 　a 且so 　showed 　superior 　

dielectric

　propertles　at　microwave 　

frequencies

　and 　a　high　relative

dielectric

　of　

27，

　

high

　

Q

　of　lO430 　at　

12．

944

　

GHz

　and 　

low

　

temperature

　coe _伍cient 　of　resonant 　frequency

（τ_∂of 　l

．

95

　ppm ／℃ at 　a 　temperature 　range 　

from − 60°

to　

80

℃ were 　obtained

．

　However

，

　larger　addition of　MnO2

，

　SiO2　and 　Bi203　

lowered

　the　sintered 　densities　and 　dielectric　properties

．

1．

緒 言

　

近年

，

通信 情 報の増 加 と共に 自動 車や携帯 電 話な どの 移 動 体 通 信や 人 工衛星 を 使 用 し た SHF 放 送の テ レ ビ_受 像 機 な どマ _{イ ク}ロ _{波 周}波 数_を用い た通信 機 器と電 子 部 品 が活 発に開 発されて い る

。

マ イ クロ 波周 波 数に お け る誘 電 体セ ラ ミッ クスの 代表 的応用は周 波数を分 離する た め の誘 電 体ブ イル タ と低 周 波 数に変換 するダウ ン コ ンバ

ー

タに_使用さ れ る固 体 発 振 器の周 波数 安 定化のた めの 誘電 体共 振器で あ る。 　これ らの応 用に おい て通信 装 置の _小形 化は

一

つの 重 要 な 目標で あ る。 こ の 目 標を達 成す る た めに比誘 電 率が大 き く

，

誘 電 体 損失が小さく

，

さ らに共 振 周波 数の温 度 係 数が小 さい材 料が誘電体ブ イル タ や共 振 器の応用に要望 さ れ て きた1｝ 。 この 目 標に対 して開 発の初 期に は ホ ッ ト 　＊ 材 料 工 学 科 　 教 授 ＊ ＊ 株 式 会 社 ヨ コ オ ＊＊ ＊ 湘 南工科 大学 　 大 学 院 　 　平 成

9

年

12

月

15

日受 付 プ レ ス_{焼 結}法に よっ て複 合ペ ロ ブス カ イ ト型化 合 物の 亜 鉛 タン タ ル酸バ _{リ ウ ム}

Ba

_（

Znlt3Ta2

／3）03

，

亜 鉛ニ オ ブ酸 バ _{リ ウ}ム

Ba

_（

Znif3Nb2

〆3｝

03

， マ グネシ ウ ム タ ン タル 酸 バ リゥ ム Ba（Mgu3Ta2 〆3）

03

（以 後

，

短縮 形 表 示の た め それ ぞ れ

BZT ，

　BZN

，

　BMT と呼称する）と そ れ らの _固溶 体 系

BZT −BZN2 ・

　3

・

　4）セ ラ ミッ クスがマ イ ク ロ 波の応 用の た め に_開発さ れて きた

。

これ らの セ ラ ミッ クス は誘電 体 共 振 器材 料と して 応 用の 可 能 性が高 い魅 力あ る 電 気特 性を もっ て い る が

，

常 圧 下で は焼 結温 度 が 高い た めに高密 度 の セ ラ ミッ ク スを得ること が困難で あっ た3

・

　

5｝

。

　

本研 究は （

1−

x_）BZT

−

xBMT 系セ ラ ミッ クスの 焼結 密 度と誘 電 的 性 質に及 ぼ す 添 加 物 （

SiO2，

　

MnO2

お よ び Bi20，）の影 響につ い て報 告す る。

　

比誘電 率 （ε，）が大 き く

，

電 気 的品 質 係数 （  が 大 き く

，

共振 周波 数の 温 度 係 数 （η）が小さい特性 を 備え たセ ラ ミッ クスを焼 結温 度 ができ るだけ 低い条件にお い て得る こ と が ま た本 研 究の _{目 的}で も あ る

。

湘 南工科大学 紀要　第

32

巻　第

1

号

2

，

実

験

方 法 　2

．

1　 試 料の作 製 　 （

1−

x_）

BZTaBMT

へ _{そ れ}ぞ_れの添 加 物 （w　wt _{％｝を 加} え た組 成 系の セ ラ ミッ クス試 料は粉 体 材 料の 固 相 反 応に よ っ て作 製 し た_。 作製 し た セ ラ ミッ クス の組 成は X

＝

0− 1

モ ル 分 率

，

添 加 物の 添 加 量 はω

一

〇

−O．

8

重 量 ％で あっ た。 出 発 原 料の 純 度 は 99％ 以 上の 試 薬 ：BaCOs

（99

．

88

％ ）

，

ZnO （99

．

7％ ）

，

　MgO _（99

．

0％）

，

　Ta205 _（99

．

9_{％ ），}

SiO2

（

99．

7

％）

，

　

MnO2

_（

99

％_）

，

　

Bi203

_（

99．

99

％ ）を用いた_。

所 定の組 成の秤 量 し た生 原 料は プラ ス チ ッ ク容 器 中で 直 径 5mm 重 量 100g の _{部 分 安 定 化 し}た

ZrO2

ボ

ー

ル と純 水 40m ’と共 に

20

時 間 湿 式 混 合 した 後 乾 燥 し

，

鋼 鉄製 の_{金 型 を 用}い て 40MPa の_{成 形}圧力で _{直径 30}　mm _厚さ 約

10mm

の円板に成 形し た。 成 形 体は ふ た付きのアル ミ ナ るっ ぼ中に_入れ5℃／分の_昇温速 度で 1100 ℃ まで 昇 温 しこ の温度で

2

時間 仮 焼 した。 仮 焼 原 料は前 記の プ ラス チ ッ ク容 器 中で

20

時 間 湿 式 粉 砕 した 後 乾 燥 し た。 粉 砕原料は ポ リビニ

ー

ル ア ル コ

ー

ル のバ _イン ダ溶 液 （濃 度

5g

／

100

　_{ml 水 溶 液）と共にア ル ミ ナ乳鉢 中で均}

一

_と な るよ う混 合 （原 料 100g にバ _{イ ン ダ液} 5m _{‘） し た後} 32 メ ッ シ ＝ の篩を通 し整 粒 し た。 整 粒 粉 体は鋼 鉄 製の 金 型 と 油 圧 成 型 機 を 用いて 80MPa の圧 力で直 径5mm 厚さ2mm の 円 板に成 形 した

。

高 密 度の焼 結セ ラ ミッ ク スを得る ため_{成形 円板}はマ グ ネシ アるつ ぼ _内の _白金板上 に

5

枚 積 重ね て置き

，

昇 温 速 度

5

℃ ／分で

1450

℃ か ら 1550 ℃ の 温 度 範 囲で

6

時 間 焼 成 し た。 最 適 焼 成 温 度は 密 度の値 を 測 定 することに よっ て決 定 した。 また

，

周 波 数 が

1MHz

にお ける比 誘 電 率の 測 定 試 料には 電 極 と し て市 販の_銀塗料をセ ラ ミッ クス 円板の_両面に塗布し， 電 気炉を用い

700

℃ で

15

_分間焼 成し て銀電 極を設け た。 　 2

．

2 　試料の測定 　 焼 成したセ ラ ミッ クス の密 度 はアル キメデス法に よ

っ

て 測 定 した

。

セ ラ ミッ クス の収 縮 率は焼 成 前 後の円 板 試 料の 直径を比 較す るこ と に よっ て求め た_。 セ ラ ミッ クス 試料の_{抵 抗}率は超 絶縁抵抗 計（

HP4329A

）と電 極の寸 法 に よ っ て 測 定 した

。

周 波 数 lMHz における誘 電 的性質 は銀電 極を備え た円板試 料につ い て室 温にお ける静 電 容 量と誘 電正接（

tan

δ）か ら

LCR

メ

ー

タ（

HP4285A

）を 用 い て測 定 し た。 比誘 電率（ε．）は電極を付け た試 料の直 径 と厚さおよ び静 電 容 量か ら計 算 して求め た。 マ イク ロ 波 周 波 数にお け る誘 電 的 性 質 （ε

，

，

Q

，

τf_）は キ ャ ビテ ィタ イ プの誘 電 体 共 振 器 法6，に よっ て 円筒型の誘 電 体共振器の

1

　1I 　l 　I 　 　 　 」

＿

　

＿＿

　

＿

　

＿

　

＿

　

＿

」 　 　 　 Te 画Perature

曹

_stabilized

　 　 　 OVen v正th　ther圏oneter

図

1

　 マ _{イ ク}ロ _{波 周 波 数}にお け る誘 電 特 性の 測 定シ 　 　 　 ス テム

．

セ ラ ミッ クス の

TE

。1δモ

ー

ド共 振と測 定シス テム _{を 用}い た_{。 測 定}シ ス テ ム は図 1に_示した よ うに シ ンセ サ イ ズ ド ス イパ

ー

_（

YHP

　

83612A

_）， ネ ッ トワ

ー

クア ナ ラ イザ （

8510B

）

，

テ ス トセ ッ ト（

8514B

）

，

測定 冶 具 （村田製作 所

DRG8553

）

，

恒 温 度 槽 （ラ ンス コ イン _ダス ト リ

924

）と コ _ンピュ

ー

タ （

HP9000

シ リ

ー

ズ） か ら成 っ てい る。 共 振 周 波 数の _{温 度 係 数 （}Tf_）は測 定 シ ステム と恒 温 度 槽 を 用 いて

一60

℃ か ら ＋

80

℃ の_{温 度 変化}に よ る共 振 周波数 の変 化率を測 定 し た。

3

．

実 験 結 果 と

考察

　3

．

1　 焼 結 密 度 　 誘電 体セ ラ ミッ クスの_{焼 結 性}を 改良する ために組 成が （

1 −

x）

BZT −

t　

BMT

系_の焼 結 密 度と誘電 的 性質_にお_よぼ す添 加物の影 響を調べ た。 実 験は前 記の

2

成 分系 基本 組

成に対 す る

MnO2 ，

　

Sio2，

　

Bi20

， の何れ か

1

種 類の単独 添

加につ い て行なわ れた

。

これ らの添 加 物は電子セ ラ ミッ ク ス に_対して_{焼結 剤}と して_厦々_{使 用}さ れ る もの で ある。 焼 結は

1450

℃ から

1550

℃ の間で

6

時 間 行っ た。 図

2

は （

1 −

x）

BZT −

xBMT 系の 基 本 組 成に 対 して

Sio2

と

MnO2

の添 加 物を加え た ときの_{焼結 密}度と比 誘 電 率に お よ ぼす

Sio2

と

MnO2

添 加 物の 効 果を示 し た もの で あ る

。

基 本 組 成に対 して添 加 物 が 無 添 加の ときは_図

2

の_下 方の曲 線に示 し た よ う に

4．

OG

か ら

5．

80

　

g

_／cm3 の低 い 焼 結 密 度が得ら れ た。

一

方

，O．

1

重 量 ％の

Sio2

また は

0．

1

重 量 ％ の

MnO2

添 加 物が加え ら れ た と き は焼 結密 度 は7

．

16 か ら7

．

50g ／cm3 の 値に著 し く増 加 し た。 ま た

，

本 系の代 表で あるx

−

0

．

5 の基 本 組 成に 0

．

1 重量 ％

SiO2

を添 加し た系で は 理論 密度の 98％ の高い相 対 密 度 と

1MHz

で 比 誘 電 率ε，が

33

の高い値が得ら れ た。 さ らに

，

_少量の Bi203添 加に よっ て

7．

17

か ら

7．

76g

／cm3

添 加 物で変 性 した亜鉛タンタル_酸バ _{リ ウ}ム

ー

マ _{グ ネ}シ ウ ム _（大内



宏

・

岡嶋 雅 彦

・

伊 東 秀 晴） の焼 結 密 度の増加が得 られ た

。

すなわち

，

少量 の

SiO2，

MnO2

および

Bi20

，添 加は明 らか に焼結 性を改 善 し

，

高 密 度の セ ラ ミッ クスが （

1−

x）

BZT −

ttBMT 系に対 して 得 ら れ た。 し か し な が ら

，

これ らの酸 化 物の大量の添 加 は 焼 結 密 度 を 低 下さ せ た。 　

3．

2 　セ ラミ ッ クス の微細 構造

　

基 本 組 成 が 0

．

5BZT

−

0

．

5　BMT で あ り

．

焼 成 温 度 10 9 禽 日　8 ） 　 7q6 5 4 ε_r ロ＝1450℃（

Sio20．

1wt％）

丶

　 　 ▲ ● 　 働

　

働 … ▲ 幅 ぬ ▲ 黝 　 躓 ● ▲ 惣 　 oo 　 50 ロ ー5 　 ▲ 14

て

゜

 

A

　 　

Sr

　 　 　 △ 　 o ◆

6

△

＝

1450_℃ 置 ℃

茜

0 昌 55 ■ 0 10 量

讒

擘

1415 　 ■ ■ ． 　 ■

8

0 璽 ▼ O 　 ■ ○ ■ 40 30 （

畠

Σ コ ・・ ） 　 　 　 20 10 o 」 り 　 　 O　　　　　　　O

囓

万　　　　　　　　O

、

5　　　　　　　0

．

751

　

BZT



Composition



x



（

mole

_）



BMT

図

2 　SiO2

ま たは

MnO2

を そ れ ぞ れ

o．

1

重 量 ％ 添

　　　

加 した （1

−

x）

BZT −

∬

BMT

セ ラ ミッ ク ス組 成 　 　 　X と焼 結 密 度ρ ま た は比 誘 電 率ε，の関 係

，

　 　 　x

− O

とx

＝1

の理論 密度 はそ れぞ れ

7．

92

と 　 　 　 7

．

65g

／cm3 で あ る

．

1500

℃で 6時 間 焼 成 し たセ ラ ミッ クス の_結晶 粒 径は細 か くて平 均 粒 径は L46 （1

．

67〜LOO

）μ m で ある が

，

多 く の _{気 孔}が あり粒 成長は抑 制されて い た （図

3

（

A

））。 他 方

，

O．

5

　

BZT −O．

5

　

BMT

の基本組成に対 す る

SiO2

の添 加は同

じ焼 成 条 件で は添 加 物の量 に比 例 して 図 3（B）にas した 様に粒 成 長を促進 し た。 す な わ ち 平 均 粒 径

1．

62

（

2．

00 〜

1

．

25）μm の細か くて 均

一

な 結 晶 粒 構 造 を 示 し た。

Sio2

の _{添 加}量は少ない の で

Si

元素の_{存 在 位 置}が結 晶粒 界か あ るい は結晶 粒 内かを 決め る こ と は困難で あ る。 しか し

，

他の実 験 結 果7）_は

Sio2

_{は気 孔が存 在 す}る とこ ろ で_観 察されること が わかっ て い る の で流 動 性の ガ ラス質 材 料 の生 成がセ ラ ミッ ク ス の焼 結を促進 して い ると考 え られ る。 他の添加物で あ る MnO2 やBi203 の添 加 も ま たセ ラ ミッ ク スの_粒成長を促進 し た

。

　

3．

3

　 誘 電的性質

　

基 本 組 成で あ る （

1−

x）

BZTaBMT

セ ラ ミッ クス の 比 誘 電 率に 及ぼす添加 物の _{影 響}と して 1MHz にお い て測 定 し た結果を図

2

に示 し た。 比 誘 電 率 は少量の Sio2 の 添加で増 加した。 比 誘 電 率の 極 大は

SiO2

が

o．

1

重 量 ％ の 添 加で x

≡

O

．

5組 成で 認め ら れ

，

比 誘 電 率は添 加 物が 無添 加の と きの約

3．

5

倍 大 きい値（

33

）を示した。 　マ イ クロ 波デバ イ スへ の使 用の 可能 性を 調べ _{る た め}に 12GHz にお け るセ ラ ミッ ク スの誘 電 的 性 質

，

即 ち比 誘 電 率

，

Q

とτfが

TEole

モ

ー

ド の共 振 に よ っ て 測定さ れ た。 図 4 と 5 は （1

−

_x ＞BZT 噛

BMT

組 成の無 添 加 と0

．

1 重量 ％

SiO2

添 加セ ラミ ッ ク ス の 比誘 電 率ε， と

Q

の変 図

3　

（1

−

x_）BZT

−

　：BMT セ ラ ミッ ク ス の走 査 型 電 子 顕 微 鏡 写 真

．

湘 南工科 大 学 紀 要

　

第 32 巻

　

第 1号 2150 2100 2050 　 2000 01950

1900

19

18．

5

　 　 貧 18

_否

　　

117

．

5

・

9

　　 こ

17 　 　 1850　 　16

．

5 　 　 　 　 0　　　　0

．

25　 　　0

．

5　　　0

．

75　　　　1 　 　 　 BZT 　　　

Composition

　x （mole _{）　 BMT} 図 4 （1

一

勾BZT4BMT セ ラ ミック ス の 12GHz

　　　

にお ける組 成x と比 誘 電 率 ε

，

お よ び

Q

の 関 　 　 係

．

」 叫 29 四 27 ％ s5 「

圃

　z5 1

．

5 11000 10000 gooo　cr 8000 　 　 　 7Doo 　 　 BZT 　 　 　BMT 　 　 　 O　　　　　　　O

＿

箔　　　　　　　05 　　　　　　　0

・

75 　　　　　　　1

　 　 　

Composi

宦

ion

x_（molc _）

図

50

．

1重 量 ％ の

SiO2

で 変 性 し た （

1−

x）

BZT −

　 　 xBMT セ ラ ミッ クス の

12GHz

に お け る組

　　

成x と共 振 周 波 数の 温度係 数 Tf_{（PPM ／℃ ）}お 　 　 　よび

Q

の_{関 係}

．

化を示 し た。 ε，と

Q

は

BZT

の モ ル分 率の増 加と共に増 加 する。 基 本 組 成 に対する少量の SiO2 の 添 加 は セ ラ ミッ ク ス の焼 結 性を促 進す るの で

，

ε， と

Q

はまた無 添 加 の ときの ε，と

Q

の 値より も

3

か ら5倍 大 きい値を示 （ N ＝ o ）

ρ

13

，

2 13

．

112

．

9 12

．

8 12

．

7 τf

・

5

・

コ9呂 （PP観！℃ ｝ o

．

2　_wl％ τf

旨

L954（卩P鬪！℃）　　　　0

．

雪　W1 ％ τ　f冒互2

．

Z38　　（PP嘴！℃）　　　　　O

．

4　　　　W：％ τf

＝

30

．

2田くPP“ノ℃ ）　 　 0

．

6　w電％

一

₅₀　　　

−

40　　　

−

20　　　0　　　　20

　　　　　　　　 Temperature

図

6

　

0．

1

か ら

O．

6

重 量 ％ の

Sio2

で _変性 した

O．

5 　 　 　

BZT −

0

．

5　BMT セ ラ ミッ ク ス の

Sio2

添 加 量

　　　

と共 振周 波 数

fo

の 温度に よ る変 化Tf （ppm ／ 　 　 　℃ ）

．

　 　40　 　 60 （℃ ） し

，

ε，（28

．

6＞と

Q

（10430 ）の 最 大 値が それぞれx

・

・

O

．

1 と

O．

5

において得 られた。 図

5

の下方の図は

0．

1

重 量 ％ の

Sio2

添 加で _変性 し たセ ラ ミ ッ ク ス の τfを 示 し た

。

小さ い τ_f（

1．

4ppm

_{／℃ ）が}

BZT

_{組 成に対して得ら れ た が}

，

_τf は

BMT

の モ ル分 率の増 加 と共に

3．

6

　ppm _／℃ まで 増加 した

。

　

図

6

は

o．

1

か ら

o．

6

重 量 ％ までの SiO2 添 加物で変 性 し た 0

．

5BZT

−

0

，

5　BMT 基本 組 成の共 振周 波 数

fo

の温 度 依 存 性を示 し た。 τfは

SiO2

添 加 物の添 加 量の 増 加 と共 に増加し た。 そ れ故に大 量の

Sio2

添 加は τfを 悪化する。 　図

7

は基 本 組 成の ε_， と

Q

に_及 ぼ_す

Sio2，

　

MnO2

_と

Bi20s

添 加 物の影 響 を示し た。 すべ て の これ らの 添 加 物 はεr と

Q

の 特 性 に改 良 効 果を与え る。 特に

，

少 量の

SiO2，　MnO2 とBi203 添 加 物 は

0．

1

か ら0

．

2重 量 ％ の範

囲に お いて最 良の結果 を与え た。

　図 8 は基 本 組 成の τf に 及 ぼ す

sio2，

　

Mno2

と

Bi203

添 加 物の _{影 響}を示した。 最 小の τf は

o．

1

重 量 ％ の

SiO2，

MnO2

と

Bi203

添 加 物近 くで 得ら れ た

。

し か し な が ら，

τfは

SiO2，

　MnO2 とBi203 添加 物の量 が

0．

2

重量 ％ より も多 量 となっ た と きに増加 した_。

　 これ らの _{結 果}か ら少量の Sio2

，

　MnO2 と Bi_，03 _{添 加は}

BZT

−

BMT 基本 組 成の _{誘 電 的}性 質 を 改 良 す るの に著 し

添 加 物で_変性した亜鉛タン タル _酸バ _{リ ウ}ム

ー

マ グネシ ウム _{（大 内}

　

_宏

・

_岡嶋雅彦

・

_{伊 東 秀 晴 ）} 30 52 02

冨

9

コ ε

hQ

lOOOO o7500 5000 25DO 　 　 　 O 　 　 　 　o　 　　　o

．

25　 　　 　o

．

5　 　　 　a

．

75　 　　 　 1 　 　 　 Amount　of　additive _（wt ％_）

図 7 　Sio2

，

　MnO2

，

　Bi203 添 加物で変 性し た （1

−

x） 　 　

BZT −

ttBMT セ ラ ミッ ク ス の添 加物の添 加量 　 　 　と比 誘 電 率 ε

，

_{お よ び}

Q

の 関 係 （周 波 数 12 　 　

GHz

）

．

 

40 30 10 　 　 　 0 　 　 　 0

．

1　　　 02 　　　　D

．

3　　　0

，

4　　　05 　　　　0

．

6　　　0

、

7 　 　 　 Amou 皿t　of　additive _（wt _％）

図

8



SiO2，

　

MnO2 ，

　

BizOa

添 加 物で変性した _（1

−

x_）

　 　

BZT −

xBMT セ ラ ミックス の添 加 物の添 加 量

　 　 　と共 振 周 波 数の 温度 係 数 τfの _{関 係 （周 波 数}

　 　 　12　GHz ）

．

4．

結 論

　

SiO2，

　

MnO2

と

Bi20

，添 加物で変 性し た

BZT −

BMT 　2

成 分 系セ ラ ミッ クスの作 製 と電 気 的 性 質に関 する研究を 行 っ た_。 本研究で得 ら れ た結 果 を ま とめ ると次の よ う_に な る

。

　

（1） 基本組 成の焼 結 密度と_{誘電 的性 質}は添 加 物の種 類と その_量の_{選 択}に よっ て著 しく改 良すること がで き る。

0．

1

重 量 ％の

Sio2

とMnO2 の 添加は明ら かに焼 結 密 度を 5

．

80

〜

4

．

00g ／cm3 か ら

7．

50 〜7．

00

　_g／cm3 に

，

ま た比 誘 電 率 を 10から

33〜20

に改良 し た。 しか し

，

これ らの酸 化 物の大 量の添 加は焼 結 密度を低 下さ せた

。

　（2） 0

．

5BZT

−

0

，

5　BMT 基 本 組 成に対 する少 量の SiO2 とMnO2 の添 加は結 晶 粒 成 長を促 進 し た。 さ らに

，

　 O

．

1 重量 ％ の Sio2 添 加は細か くて均

一

な結 晶 粒 構 造 を 示 し， 誘 電 体 共 振 器へ の 応用に対して優 秀な特 性を与え た。

　

（3） 少量の _{添 加 物}

，

_即ち o

、

1重 量％の

SiO2

と

Bi

，

o

， そ して

O．

2

重 量 ％ の MnO2 添 加物は ま たマ _{イ ク}ロ _{波 周} 波数に おけ るε，

Q

とτfを 改 良 した。 最も良い結果は共 振 周 波 数 12GHz において

，

ε

，

＝27．

　

Q

＝

・10430

_{そ して} τf

＝

1

．

95ppm ／℃の_誘電特性で あ り

0．

1

重 量 ％の

SiQ2

添 加 物で変 性 した 0

．

5BZT

−0．

5

　

BMT

基本組 成におい て得ら れた

。

参 考 文 献

1

）　

Y ．Kobayashi

　 and 

S．

　

Yoshida，

　

ElectrQnic

　 　Ceramics 　lO

，

_（

1979

_）

23．

2） S

．

Kawashima

，

　

M ．

　

Nishida，

1

．

　Ueda

，

　H

．

　Ouchi

　 　and 　

S．

　

Hayakawa ，

　

Proc．1st

　

Meeting

　on 　FMA

　 　 （

1978

）

293 ，

3

）

S．Kawashima ，

　M

．

　Nishda

，

1，

　

Ueda

　and 　

H ．

　

Ouchi，

　 　

J．

Am

．

　

Ceram ．

　

Soc．

66

，

_（19831421

．

4_）

_{H ．Ouchi，}

　

S．

　

Kawashima ，

　

M ．

　

Nishida，

1

。

　Ueda

　 　and 　

S．

　

Hayakawa ，

　

Japanese

　

Patent

　

Number

　 　

1246513 ，

Patented　

Jan．

16

，

_（1985）

．

5

）

S．Nomura ，

　

K ．

　

Toyama

　and 　

K ．

　

Kaneta ，

　

Jpn ．

　

J，

　 　Appl

．

　Phys

。

21，

_（

1982

_）

L624 ．

6） T

．Nishikawa，

　

K ，

　

Wakino ，

　

H ．

　 Tamura

，

　 H

．

　 　

Tanaka

　and 　Y

．

　Ishikawa

，

　IEEE 　MTT

−S

　

Digest，

　 　（

1987

）

277−280，

7）　H

．

Ohuchi

，

　

N ．

　

Karikome ，

　A

．

　Ishii

，

　

S．

　

Ohno

　_and