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Table 1. Morphological properties of Mukaiyama Andisol, Faculty of Agriculture, Tohoku University Table 2. Physical and chemical properties of Mukaiya

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(1)

非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 の 生 成 と特 性*

庄 子 貞 雄;東 北大 学 農学 部,980仙 台 市堤 通雨 宮 町1-1

Genesis

and

Properties

of Non-Allophanic

Andisols

Sadao

SHOJI; Faculty of Agriculture,

Tohoku University,

Tsutsumidori-Amamiya,

Sendai 980

Abstract

Non-allophanic

Andisols have mostly thick, very dark humus horizons, reflecting

repetition of intermittent

ash depositions and humus accumulation. It is impossible to

dif-ferentiate these non-allophanic Andisols from allophanic ones according to morphology.

Non-allophanic Andisols show absence or virtual absence of allophane and imogolite andabundance

of 2:1

layer silicates in the clay fractions. It is considered that formation of allophane and

imogolite is inhibited by supply of a large quantity of organic matter from the vegetation

under this weathering

condition. Various hypotheses

have been proposed concerning the

sources of 2:1

layer silicates.

Non-allophanic Andisols show many unique physical and chemical properties such as low

bulk density, high water retention, a large amount of available water, remarkable

accumula-tion of organic carbon, high CEC dominated

by variable

charge, high fluoride reactivity,

high phosphate

retention,

etc. These properties are also common to allophanic Andisols.

However, there are significant dissimilarities between non-allophanic Andisols and allophanic

ones. The former have Al-humus complex as the main active Al, very strong soil acidity,

high KCl-exchangeable

Al, which is toxic to plant roots, critical pH (H2O) of about 5, etc.

Keywords:

Non-allophanic

Andisols, allophanic Andisols, physical and chemical properties

キ ー ワ ー ド:非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土,ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土,物 理的 お よ び化 学 的性 質 1.は じ め に 火 山 灰 土 は,後 述 す る よ うに,さ ま ざ ま の理 化 学 的 特 異 性 を 有 す る こ とが 知 られ て い る。 そ して従 来 これ ら の特 異 性 は,主 と して 非 晶 質 粘 土 で あ る ア ロ フ エン に 起 因 な い し密 接 に 関 係 す る と され て きた 。 また 火 山 灰 土 の中 心 概 念 や 分 類 規 準 も ア ロ フ ェ ンの存 在 とそ の 機 能 を 土 台 と して きた1)。 しか しな が ら最 近 で は,ア ロ フ ェ ンの ほか に イ モ ゴ ラ イ ト,オ パ ー リン シ リカ,Al/Fe-腐 植 複 合 体,2 :1型 鉱 物 な ど も広 く火 山 灰 土 中 に 存 在 す る こ と が 明 ら か と な っ て い る。 した が っ て 今 日で は 火 山 灰 土 の 示 す 理 化 学 的 特 異 性 を ア ロ フ ェ ン に の み 帰 す こ と は 出 来 な くな っ て い る1)。 と こ ろ で,2:1型 鉱 物 を 多 く 含 む 火 山 灰 土 は,東 北 地 方 を 中 心 に,こ れ ま で 数 多 く見 出 さ れ て い る 。 こ の 土 壌 は ア ロ フ ェ ンを 含 ん で い な い の に も 拘 ら ず,ア ロ フ ェ ン 質 土 壌 と共 通 す る 多 く の 特 異 性 を 持 っ て い る 。 同 時 に,ア ロ フ ェ ン質 土 壌 と は 著 し く 異 な る 特 性 を 示 す(SholiとOno2),ShojiとFujiwara3), Shoji4),Shojiら5))。 そ の た め 非 ア ロ フ ェ ン 質 火 山 灰 *第28回 粘 土 科学 討 論会 ,仙 台市戦災復興記念館,1984年10月17日 講 演

(2)

非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 の生 成 と特 性 153 土 壌 は,国 際 分類 上 問 題 と な っ て い る(Shoji4), Leamy6))。 本 論 文 は,こ の よ うな 非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 の生 成 と特 性 に 関 す る 筆 者 ら の最 近 の研 究 を 中心 に と りま とめ た も ので あ る。 2.非 ア ロフ ェ ン質 火 山灰 土 の生 成 Uchiyamaら7)が 東 北 大 学 農 学 部 附 属 川 渡農 場 の火 山 灰 土 中 に 多量 の ス メ クタ イ トが存 在 す る こ とを報 告 して 以 来,わ が国 で は2:1型 鉱 物 に とむ 火 山 灰 土 が 数 多 く見 出 され,そ の 成 因 あ る いは 起 源 に つ い て は, 後 で 述 べ る よ うに か な りの議 論 が な され て きた 。 しか し2:1型 鉱物 を 多 く含 む 火 山灰 土 が,非 ア ロ フ ェ ン 質 で あ る こ とが確 認 され た の は,比 較 的 最 近 の こ とで あ る(ShojiとOno2))。 また何 故 こ の よ うな火 山 灰 土 で は,ア ロ フ ェ ン ・イ モ ゴ ライ トが 生 成 しない か と い う理 由に つ い て は,さ ほ ど議 論 され て い な い よ うで あ る。 そ こで,本 項 で は,特 に こ の点 に 留 意 しな が ら,非 ア ロフ ェ ン質 火 山灰 土 の生 成 の 問 題 を 記 述 す る こ とに す る。 1)非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 の断 面 形 態 学 的 特 徴 土 壌 の断 面形 態 は,そ の土 壌 の生 成 過 程 を よ く反 映 す る ので,非 ア ロフ ェ ン質 火 山灰 土 の 生 成 過 程 を 明 ら か に す るた め に も,そ の形 態 学 的 特 徴 を 把 握 す る こ と が 有 効 で あ る。 非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 の 多 くは,わ が 国 の 農 耕 地 土 壌 分 類 に よれ ば,厚 層 多腐 植 質 黒 ボ ク土 に 分類 され る(Shojiら5))。 本 土 壌 のA層(腐 植 層)は,50cm 以 上 と厚 く,真 黒 の 有 機 物 に 富 み,粒 状 構 造 が よ く発 達 し,膨 軟 で砕 け 易 い 。 またA層 とそ の 他 の 層 との境 界 は,平 坦 ・明瞭 で あ る。 この よ うな 層 界 の 特 徴 と真 黒 の 有 機 物 が 多量 に 集 積 してい る こ とか ら,非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 のA層 の 発 達 に は,ス ス キ 草 原 が 密接 に 関 係 して い る こ とが うか が わ れ る。 一 方B層 は,腐 植 含 量 がA層 に比 べ て 著 し く少 な く,弱 い 亜 角 塊 構 造 を 呈 す る こ とが 多 い。 こ の よ うな 非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 の 断 面 形態 学 的 特 徴 は,ア ロフ ェ ン質 土 壌 のそ れ

Table 1. Morphological properties of Mukaiyama Andisol, Faculty of Agriculture, Tohoku University

Table 2. Physical and chemical properties of Mukaiyama Andisol, Faculty of Agriculture, Tohoku

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とは 本 質的 に 異 な る も の で は な い。 した が って 土 壌 断 面 形 態 か らは,両 土 壌 の区 別 が で きな い 。 さて,非 ア ロフ ェ ン質 土 壌 が 厚 層 多腐 植 質 で あ る こ とは,本 土 壌 が比 較 的 うす い火 山 灰 の 降 下 と土壌 化 を く り返 した,累 積 性 火 山 灰 土 で あ る こ とを 示 唆 す る。 そ こで この よ うな土 壌 の生 成 過 程 を,東 北 大学 農 学部 附 属 演 習林 の 向山 地 区(非 ア ロフ ェン質 火 山 灰 土 ← Alludandsの タイ プ ロー カ リテ ィ)の 火 山 灰土 に つ い て み よ う(Table 1)。 珪 長 質 な 火 山灰 に 由来 す る向 山 土壌 は,少 な く と も 4段 階 の表 層風 化を 経 験 した 累 積 土壌 で あ る。 第1段 階 は,68cm以 下 の4B層 と記 載 され て い る 部 位 が, か つ て地 表 に あ った 時 代 であ る。 この部 位 は,年 代 が 2.6万 な い し2.8万 年 の 鳴 子 湖 成 層8)の 上 位 に あ り,か つ1万 年 の 肘折 火 山 灰9)の 下 位 に あ る こ とか ら,更 新 世 末 期 の寒 冷な 時 代 に 地 表 風 化 した 土 壌 で あ る。 第2 段 階 と第3段 階 は,そ れ ぞ れ40∼68cmの3A14層 と,26∼40cmの2A13層 で,年 代 は10,000年 か ら

A11

3A14

2A13

4B21

Fig. 1. Electron micrographs of clay fractions from Mukaiyama Andisols, Faculty of Agriculture,

(4)

非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 の生 成 と特 性 155 1,000年10)の 間 と な る。 こ の段 階 で は 温 暖 な 縄 文 海 進 の時 代 を は さみ,多 量 の 真 黒 の 有 機 物 を集 積 した 。 そ して 第4段 階 は,0∼26cmのA11層 とA12層 の 風 化 で,こ の1000年 間,最 表 層 で 風 化 を 受 け て い る。 こ の よ うに 向 山土 壌 は,降 灰 と土 壌 化 を く り返 して 生 成 した 累 積 土 壌 で あ る こ とが 明 らか とな って い る。 非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 の 粘 土 部 分 は,Fig.1の 電 子 顕 微 鏡 写 真 にみ られ る よ うに,ほ とん どが 板 状 粒 子 で あ る2:1型 鉱 物 よ りな る。 この2:1型 鉱 物 は 雲 母,ス メ ク タイ ト,バ ー ミキ ュ ラ イ ト,ク ロ ライ ト, メ ク タイ ト ーバ ー ミキ ュラ イ ト ーク ロ ライ ト中 間 種 鉱 物 な ど 多様 で あ るが,多 くの 場 合 中 間種 鉱 物 が 主 体 で あ る2∼5)。 次 に 非 ア ロ フ ェン質 火 山 灰 土 の 断 面全 体 の 性 質 を, 向 山土 壌 を 代表 例 と して み よ う。Table 2に み られ る よ うに,い ずれ の層 も仮 比 重 が0.9以 下,15bar水 分 保 持 量 が40∼80%,pH(NaF)が11以 上,酸 性 シ ュ ウ 酸 塩 可 溶 のAl(活 性Al)が 平均2%以 上,リ ン 酸 保 持 量 が85%以 上 とい った よ うに,火 山灰 土 と して の 特 徴 を よ く示 して い る。 しか しpHが 低 く,交 換 性 Alが 多 い 。 また ピ ロ リ ン酸 塩 可 溶Alと 酸 性 シ ュ ウ 酸 塩 可 溶Alの 比 が 大 き い こ とか ら,活 性Alの 大部 分 が 腐 植 と複合 体 を 形 成 して い る こ とが 分 る。 これ ら の 点 は,ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 と本質 的 に異 な る性 質 で あ る。 2)非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 の生 成 要 因 東 北 地 方 に広 く分布 す る非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 の 生 成 を み る と,次 の よ う な共 通 的 要 因 が 見 出 され る3∼5,11,12)。 (1)母 材 … 流 紋岩,石 英 安 山岩 お よび 安 山岩 に属 す る火 山 灰 で あ る こ と (2)気 候 … 年 降 水量 が1,100mm以 上 の溶 脱 の激 しい 気 候条 件 で あ る こ と (3)植 生 … ス ス キ植 生 の 大 きな貢 献 が 考 え られ る こ と (4)年 代 … 完新 世(10,000年 以 降)で あ る こ と 母 材 と しての 流 紋岩,石 英 安 山岩 お よび 安 山岩 に属 す る火 山灰 は,い ず れ も珪 酸 に とみ,塩 基 含 量 に乏 し い 無 色 火 山 ガ ラス(屈 折 率1.50前 後 の もの が 多 い)が 主 体 で あ る(Kobayashiら13),山 田 ・庄 子14))。 した が っ て年 降 水 量 の 多 い環 境 条 件下 で は,土 壌 の酸 性 化 が 進 み や す い こ とに な る。 また 非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 に は,多 量 の真 黒 の有 機 物(A型 腐 植 酸 が 主 体)が 含 まれ て い る こ と4,5)は, 本 土 壌 に お け る有機 物 の集 積 に ス ス キ草 原 が 大 き く関 係 して い る こ とを示 唆 して い る 。東 北 地 方 で は ス ス キ 植 生 は,更 新 世末期 の寒 冷 な 気候 が終 り,温 暖 化 す る 完 新 世に な って 成立 す る よ うに な った もの と み ら れ る。 ス ス キ草 原 は 人為 の イ ンパ ク トが強 い 環 境 下 で, 森 林 植 生 に 代 わ って成 立 す る こ とが知 られ て い る12)。 以 上 か ら非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 は,無 色 火 山 ガ ラ ス に 富 む 火 山 灰 が強 酸 性 条 件 下 で,多 量 の 有 機 物 の 供 給 を 受 け な が ら生 成 した 土 壌 と云 え よ う。 3)火 山 灰 の 風化 系 列 火 山 ガ ラス は母 材 鉱 物 の な か で,風 化 抵 抗 性 が も っ と も小 さ く,し か も火 山灰 の 大半 な い し,大 部 分 を 占 め る も っ と も重 要 な母 材 鉱 物 で あ る。 した が って 火 山 灰 の 風 化 過 程 は,火 山 ガ ラ ス の性 質 に よ って 大 き く左 右 され る筈 で あ る。 事 実,東 北 地 方 にお け る表 層(A1 層)に お け る火 山灰 の 風 化 系 列 は,Fig.2に 示 され て い る よ うに,火 山 ガ ラス の種 類 と密 接 に 関 係 して い る(ShojiとFujiwara3),庄 子12))。 火 山 灰 中 の 火 山 ガ ラス は,そ の屈 折 率 あ るい は 化 学 組 成 に よ って大 き く2つ の グ ル ー プす な わ ち 無 色 火 山 ガ ラス と有 色火 山 ガ ラス とに 分 け られ る13,14)。 無 色 火 山 ガ ラス は,屈 折 率 が1.52以 下 の もの で,そ の 多 くは1.50前 後 とな って い る。 そ の化 学組 成 を み る と,SiO2含 量 が73∼78%と 高 く,塩 基 含量 が き わ め て低 い。 こ の よ うな 無 色 火 山 ガ ラスは,流 紋 岩,石 英 安 山岩 お よび 安 山 岩 に属 す る火 山 灰 の主 体 とな っ て い る。 これ に対 して 有 色 火 山 ガ ラス は 屈折 率 が1.53以 上 で,SiO2含 量 が 無 色 火 山 ガ ラス に比 べ てか な り低 く, 塩 基 含 量 が 高 い 。 この よ うな 有 色 火 山 ガ ラス は,玄 武 岩 や 玄 武 岩 質 安 山岩 に属 す る 火 山 灰 の主 成 分 で あ る。 した が って 母 材 と して の 火 山 灰 は,無 色火 山 ガ ラ ス に 富 む グル ー プ と有 色 火 山 ガ ラス に 富 む グル ー プ に分 け られ る。 植 生 か ら有 機 物 が 多量 に 供 給 され る条 件下 で の無 色 火 山 ガ ラ ス に とむ 火 山灰 の 風 化3)はFig.2に み られ る よ うに,年 降 水量 が1,100mmよ り多 い場 合 と少 な い場 合 とで は,対 照 的 で あ る。 年 降 水 量 が1,100mm 以 上 の溶 脱 の激 しい 環境 下 で は,土 壌 のpHは 約5な い しそ れ 以下 の強 酸 性 とな り,母 材 か ら風 化 溶 出 す る アル ミニ ウ ム イ オ ン は腐 植 と安 定 な複 合 体 を 形 成 す

(5)

Fig. 2. Weathering sequence for volcanic ash in the surface soils of Andisols from northeastern Japan.

る。そ のた め ア ル ミニ ウム と珪 酸 との 反 応 が 進 まず 非 ア ロ フェ ン質 土 壌 が 生 成す る。 この よ うな 条 件 下 で は,Al-腐 植 複 合 体 の み な らず,Fe腐 植 複 合 体 の 生 成 も進 み,土 壌 の腐 植 集 積 が ア ロ フ ェ ン質 土 壌 に 比 ベ て 多 くな る筈 で あ る 。2:1型 鉱 物 は,年 降 水 量 の 多 い 環 境下 の土 壌 で 多 くみ られ る。 そ の 成 因 あ るい は起 源 に つ いて は,後 述 す る。 一方 年降 水 量 が1 ,100mm以 下 の 溶 脱 の比 較 的 弱 い 環 境 下で は,土 壌 のpHは5以 上 と な り,母 材 か ら 放 出 され る ア ル ミニ ウ ムは,ヒ ドロ キ シル化 す る。 そ の た め アル ミニ ウ ムは,腐 植 と と もに 珪 酸 との結 合 も 進 み,ア ロフ ェ ン ・イ モ ラ ゴイ トが 生 成 す る と考 え ら れ る。 この よ うな ア ロ フ ェン質 土 壌 で は,非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 に 比 べ てAl/Fe-腐 植 複 合 体 の 生成 量 が 少 な く,し た が って腐 植 の 集積 が 少 な い こ と に な る。 所 で,火 山 灰 の 初期 風化 段 階 で は,母 材 か らの珪 酸 の溶 出量 が 多 い た め,う す い 円板 や楕 円板 とい った ユ ニ ー クな形態 の オパ ー リンシ リカが 生 成す る15)。この 非 晶 質珪酸 体 の 生 成 に は,ア ル ミニ ウム と珪 酸 との 反 応 が抑 制 され る環 境 の 方 が好 都 合 で あ る。 した が って オ パ ー リンシ リカ は 年 降水 量 が 多 く,土 壌 が 強酸 性 と な り,Al-腐 植 複 合 体 の 生 成 が進 む 条 件 下 で 多 量 に 生 成す る こ とに な る11)。 有 色 火 山 ガ ラス に富 む 火 山灰 は,ポ ド ゾル 土 壌 が 生 成 す る気 候環 境 を 除 い て は,Fig.2に み られ る よ う に,す べ て ア ロフ ェ ン質 土壌 を生 成 す る。 これ は 母 材 か らの塩 基 の放 出量 が 多 く,土 壌 の酸 性 化 が進 み に く い こ とが,そ の有 力 な 理 由 とみ られ る。 次 に以 上 の 火 山 灰 の 風 化 仮説 を支 持 す る具 体 的 な デ ー タ ー を提 示 し よ う。 Fig.3は 東 北 地 方 の 火 山灰 土 の表 層(A1層)に お け る酸 性 とAl-腐 植 複 合 体 お よび ア ロ フ ェ ン ・イ モ ゴ ライ トの相 対 的 な 生 成 量 との関 係 を示 して い る3)。 母 材 か ら放 出 され た 活 性 ア ル ミニ ウ ム(酸 性 シ ュ ウ酸 塩 可 溶 の アル ミニ ウ ム)は,pH 5な い し そ れ 以下 の強 酸 性条 件 下 で,図 か ら 明 らか な よ うに,そ の 大半 ない し大 部 分 が 腐 植 と複 合 体(ピ ロ リン酸 塩 可 溶 のAl) を形 成 し,ア ロ フ ェ ン ・イ モ ゴ ライ トが 生成 しな い。 一方pHが 約5以 上 の 条 件 下 で は ,活 性 アル ミニウム のな か で,腐 植 と複 合 体 を 形成 して い る割 合 が 低 下す る。 そ して これ と対 照 的 に,ア ロフ ェ ン ・イ モ ゴ ライ トの 生成 が 多 くな る こ とが 酸 性 シ ュ ウ酸 塩 可 溶 の珪 酸 量16)か ら うか が わ れ る。

(6)

非 ア ロフ ェン 質 火 山灰 土 の生 成 と特 性 157

Fig. 3. Relationships between soil pH and Alp/Alo and Sio/percent clay •~100 in Andisols from northeastern Japan.

先 に若 い 火 山 灰土 に お け る オパ ー リン シ リカ の 生 成 は,Al-腐 植 複 合 体 の 生 成 や腐 植 の 集 積 と 並 行 的 な関 係 に あ るが,ア ロフ ェ ン ・イ モ ゴ ライ トの生 成 とは 反 対 の 関 係 に あ る こ とを述 べ た。 この関 係 をFig.4の 年 代 が1000年 の 流紋 岩 質 の 十 和 田a火 山 灰 の 風化 に つ い てみ よ う11)。 こ の 図 に は,土 壌 のpHと 粘 土 部分 の オパ ー リ ン シ リカの 相 対 含 量 お よび ア ロ フ ェ ン ・イ モ ゴライ ト含 量 (酸性 シ ュウ酸 塩 可 溶部 分)が 示 され てい る。 これ よ りオ パ ー リン シ リカ とア ロフ ェ ン ・イ モ ゴ ライ トの 生 成 の関 係 は,pH5を 境 と して逆 転 す る 。pH 5以 下 で は,オ パ ー リン シ リカの 生 成 が 盛 ん で あ り,ア ロフ ェ ン ・イ モ ゴラ イ トは 生成 して い な い。 この ことは,化 学 分 折 や 電 子 顕 微 鏡観 察 で確 認 され る。 しか しオ パ ー リン シ リカは,pH 5以 上 の 条 件 下 で も少 量 なが ら 生 成 して い る。 これ は 若 い火 山灰 土 の場 合 には,母 材 か らの 珪 酸 の風 化 供 給量 が豊 富 なた め,活 性 アル ミニ ウ ム との反 応 に 必 要 な量 以 上 の可 溶 性 珪 酸 が存 在 す る た

Fig. 4. Relationships

between

relative

abun-dance of laminar opaline silica (LOS) and

proportions of acid-oxalate

soluble (AO)

fraction

in the clay fractions

from the

surface soils of Towada Andisols.

め で あ る。 以 上 に お い て述 べ て きた火 山 灰 の 風 化仮 説 は ,珪 酸 の 吸着 な らび に 溶 出 に関 す る デ ー タ ー に よって も,あ る程 度 裏 付 け られ る(SaitoとShoji17))。 Fig.5は2mMSi溶 液 か ら の火 山 灰 土 に よる珪 酸 の吸 着 過 程 を 示 した もの で あ る。 これ よ りオ パ ー リ ン シ リカに とむ若 い火 山灰 土 で は,珪 酸 濃度 の高 い 条 件 下 で も,珪 酸 の 吸着 が ほ とん ど行 わ れ ず,逆 に 珪 酸 の 放 出 が認 め られ る。 これ に対 して ア ロフ ェン質 火 山 灰 土 では,珪 酸 の 吸 着 量 が 多 く,こ の 土 壌 の表 面 は非 晶 質 アル ミニ ウ ムに 富 む こ とが 知 られ る。 非 ア ロフ ェ ン 質 土壌 は,活 性 ア ル ミニ ウム(酸 性 シ ュ ウ酸 塩 可 溶 の アル ミニ ウム)を 多量 にふ くみ な が ら,ア ロフ ェ ン質

Fig. 5. Silica adsorption by Andisols from 2mM Si in 0.01M CaCl2 solution at 30•Ž .

(7)

158

Fig. 6. Silica dissolution of Andisols in 0.01M CaCl2 solution at 30•Ž. 土 壌 に比 べ て,珪 酸 の吸着 量 が か な り小 さい。 これ は この アル ミニ ウ ム が腐 植 と複 合 体 を 形 成 し,珪 酸 との 反 応が 著 し く抑 制 され てい る た め で あ る。 Fig.6は 各 グル ー プの火 山 灰 土 か ら の珪 酸 の 溶 出 過 程 を示 した も の で あ る。 オパ ー リン シ リカに 富 む 若 い火 山灰 土 は,他 の 火 山灰土 に比 べ て 珪酸 の溶 出量 が 著 しく,か つ 零 次 反応 とな っ て い る。 先 に 述べ た吸 着 の デ ータ ー と合 せ て考 え る と,こ の よ う な 火 山 灰 土 は,非 晶質 珪 酸 の 表 面 が優 勢 で,珪 酸 の供 給 量 が 多 い こ とか ら,オ パ ー リン シ リカの 生 成 に好 適 な環 境 とな って い る こ とが わ か る。 一方 ア ロフ ェ ン質 土 壌 の場 合 は,珪 酸 の 溶 出量 が少 な く,か つ珪 酸 との 反 応性 の 高 い 非 晶 質Alの 表面 が 優 勢 で あ る こ とか ら,ア ロ フ ェ ン ・イ モ ゴ ライ トの 生 成 が好 適 とみ られ る。 非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰土 は,活 性 ア ル ミニ ウ ム に富 む も のの,腐 植 との 複 合 体 の形 成 に よ って,珪 酸 との反 応 が大 き く抑 制 され,ア ロ フ ェ ン ・イ モ ゴ ライ トの 生 成 が 困 難 とみ られ る。 な お以 上 で 述 べ た 風 化 仮説 は,最 近 の モ デ ル物 質 を 利 用 した 室 内実 験 で もあ る程 度 裏 付 け られ て い る18,1。 東 北地 方 に おけ る有 色 火 山 ガ ラス に 富 む 玄 武岩 あ る い は玄 武 岩 質 安 山岩 に属 す る火 山灰 の 風 化 で は,す べ て ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 が 生成 す る。 こ の こ とを 年 代 の若 い 玄 武 岩 質 安 山 岩 の蔵 王a火 山灰 の風 化20)と流紋 岩 質 の十和 田a火 山 灰 の そ れ とを 比較 しな が ら検 討 し よ う。 Fig.7に,十 和 田a火 山 灰 由来 の 土 壌 の 表 層を み る と,Z-1の ポ ドゾル土 壌 の発 達 して い る アオ モ リ ト ドマ ツ地 帯(年 平 均 気 温T=7∼8℃,年 降 水量P= 1,800mm以 上),Z-2の ブ ナ 帯(T=9∼10℃,P= 1,200∼1,800mm),お よびZ-3の ク リー コナ ラ地 帯 の 一 部(T=9∼10℃,P=1,100∼1,200mm)で は, い ず れ も非 ア ロ フ ェ ン質土 壌 とな って い る。 そ して ア

Fig. 7. Relationships between altitude, acidity and clay mineralogy of soils

derived from Zao-a and Towada-a ashes.

Abbreviations: Allo=allophanic, Non-allo=non-allophanic, Z-1=Abies

mariesii forest zone, Z-2=Fagus crenata forest zone, Z-3 and Z-4=

(8)

非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 の生 成 と特性 159 ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 は,ク リー コ ナ ラ 地 帯 の 一 部(T =10∼11℃ ,P=900∼1,100mm)に み ら れ る に す ぎ な い 。 一 方 蔵 王a火 山 灰 由 来 の 場 合 に は ,Z-1の ポ ド ゾル 土 壌 の み ら れ る ア オ モ リ ト ドマ ツ地 帯(T=8℃ 以 下, P=2,000mm以 上)の み が 非 ア ロ フ ェ ン質 と な り, そ の 他 のZ-2の ブ ナ 帯(T=8∼10℃,P=2,000mm 以 上)やZ-3の ク リ ー コ ナ ラ 地 帯(T=10∼12℃, P=1,300∼2,000mm)で は,ア ロ フ ェ ン ・イ モ ゴ ラ イ トの 生 成 が 盛 ん で あ る 。 こ の よ うな 粘 土 生 成 に 対 す る母 材 の 影 響 は,主 と し て そ の 塩 基 供 給 能 の 相 違 に あ る こ と は,Fig.8に 示 さ れ て い る有 機 物 層 で あ るF層 の 酸 性 と そ の 下 位 に あ る 無 機 物 層(A1層)の 酸 性 と の 関 係 か ら うか が わ れ る 。 す な わ ちF層 のpH(x)とA1層 のpH(y)は 次 の よ う な 関 係 式 で 示 さ れ る 。 蔵 王a火 山 灰 の 場 合

Fig. 8. Relationship between pH of F-horizons

and pH of A1-horizons in Zao-a and

Towada-a Andisols. 十 和 田a火 山 灰 の 場 合 これ らの 式 よ り,蔵 王a火 山 灰 の場 合 に は,十 和 田a 火 山 灰 に比 較 す る と,A1層 が酸 性 化 しに くい こ とが 明 らか で あ る。 こ の理 由 は,蔵 王a火 山 灰 は,先 に述 べ た よ うに有 色 火 山 ガ ラス に富 み ,塩 基 の供給能が大 き いた め で あ る。 非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 の 主要 粘 土 は,先 に述 べ た よ うに2:1型 鉱 物 で あ る。 そ の 成 因 あ るい は 起 源 に つ い て は,従 来 か らか な り論 議 され て い る の で ,こ こ で は,こ れ に関 す る仮 説 を ま とめ て述 べ る こ と に す る。 2:1型 鉱 物 の成 因 あ るい は起 源 に 関 す る仮 説 は, 大 き く搬 入 説 と自生 説 とに分 け られ る1)。 搬 入 説 の1 つ に は,二 次的 火 山 灰 説 が あ る21∼23)。この 説 は,火 山 の地 表 な い し山 体 内部 で,変 質 作用 に よ って で きた 2:1型 鉱 物 が,火 山 爆 発 の 際 に,火 山 灰 と一 緒 に 降 下 した とす る もの で あ る。 も う1つ の搬 入 説 に は,黄 砂 説 が あ る24∼26)。この 説 は,火 山 灰 土 中 の2:1型 鉱 物 は,中 国 大陸 か らの レス に 由来 した とす る も ので あ る。 火 山 灰 土 の なか で,2:1型 鉱 物 が 生 成 した とす る 自生 説 に は,重 鉱 物 風 化 説,非 晶質 粘 土 風 化 説,無 色 火 山 ガ ラス風 化 説 な どが あ る。 重 鉱 物 風 化 説27∼29)に よれ ば,火 山灰 中 の輝 石,角 閃 石,雲 母 な どが 風化 変 質 し て2:1型 鉱物 が で きる とい う。 非 晶 質 粘 土 の風 化 説30)とは,火 山灰 土 中 の非 晶質 粘 土 が2:1型 鉱 物 に 風 化 した とい う説 で あ る。 無 色 火 山 ガ ラス の 風 化 説31) とは,無 色 火 山 ガ ラス が,強 酸 性 の火 山灰 土 表 層 で, カ リウ ムを選 択 的 に と り 込 み,こ れ が 雲 母 鉱 物 を へ て,各 種 の2:1型 鉱 物 に 変 質す る と い う も の で あ る。 以 上 の よ うに,火 山 灰 土 中 の2:1型 鉱 物 の成 因 あ る い は 起 源 につ いて は,い ろい ろ の 仮説 が あ るが,各 火 山 灰 土壌 断 面 の2:1型 鉱 物 の存 在 を 定 量 的 に説 明 す る こ とは,未 だ 困 難 で あ る。 しか しなが ら非 ア ロ フ ェ ン質 土 壌 の示す 若 干 の 注 目す べ き性 質 は あ とで述 べ る よ うに,2:1型 粘 土 鉱 物 の存 在 に よ る も の で あ る 。 3.非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰土 の 特 性 土 壌 の理 化 学 的特 性 は,そ の土 壌 の 粘 土 鉱 物 組 成 に よ る所 が 大 きい。 そ こ で非 アロ フ ェン質 火 山 灰 土 の特 性 を ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 のそ れ と比較 しな が ら述 べ る こ とに し よ う。 1)物 理 的特 性4,5) 火 山灰 土 は,様 々の物 理 的 特性 を も って い る が,そ の な か で,こ こで は と く に重 要 な仮 比 重(bulk

(9)

160 る。 (1)仮 比 重 仮 比 重 が 小 さ い こ とは,火 山灰 土 壌 の も っ と も重 要 な特 性 の1つ で あ る。 そ の た め仮 比 重 は,火 山 灰 土 の 分 類 の重 要 な 規準 とされ る 。 例 え ば,火 山 灰 土 国 際 分 類 委 員 会(ICOMAND)で は,火 山灰 土 の仮 比 重 は 0.9未 満 と規 定 して い る6)。 日本 の 火 山灰 土 を み る と 非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 と ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 の両 者 とも,こ の規 準 を 満 足 す る。 所 で,従 来 か ら火 山 灰 土 の仮 比 重 が 小 さい理 由 は, この 土壌 に ア ロフ ェ ンが 多量 にふ くまれ て い るた め と され て きた 。 しか し非 ア ロ フ ェ ン質 火山 灰 土 の場 合 に は,Fig.9に み られ る よ う に,仮 比 重 は 全 炭 素 と密 接 な 負 の関 係 に あ る こ とか ら,有 機 物 の存 在 が仮 比重 に 大 き く関 係 して い る こ とが 明 らか で あ る。 (2)水 分 保 持 ア ロ フ ェ ン ・イ モ ゴラ イ トを 多 く含 む 火 山 灰 土 で は,水 分 保 持 力 の 大 きい こ とが よ く知 られ て い るが, 非 ア ロフ ェン質 火 山 灰 土 も水 分 保持 力 が 大 き い。 例 え ば,多 くの非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 の15バ ー ル 水 分 は,30∼80%と い う高 い 値 とな って い る。 今 非 ア ロフ ェ ン質 火 山灰 土 の水 分 保 持 状態 を,タ イ プ ロー カ リテ ィ とな っ て い る東 北 大 学 農 学 部 の 向 山 地 区 の土 壌 に つ い て み よ う。Fig.10に は,固 相,15バ ー ル と1/3バ ール の 水 分,お よび 気相 の測 定 結 果 が, 体 積 当 りで示 され て い る。 これ よ り本土 壌 は,1/3バ ー ル の水 分 も,15バ ー ル の水 分 も普 通 の鉱 質 土 壌 に比 べ て 多 く,有 効 水 分 は,体 積 当 りで25%前 後 と大 きな

Fig. 9. Relationship between total C and bulk density of non-allophanic Andisols.

Fig. 10. Distribution of solid, water and air

in Mukaiyanla Andisols

(non-allophanic),

Faculty of Agriculture, Tohoku University.

値 とな って い る。 非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 が,こ の よ うに高 い 水 分 保 持 力 を 示 す の は,主 と して この土 壌 が 多量 の 有 機 物 を ふ くむ こ と に よ る。 2)化 学 的 特 性4,5) 非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 の示 す 多 くの化 学 的 特 性 の な か で,有 機 物 の集 積,有 機 物 とア ル ミニ ウム お よび 鉄 の 複 合 体 の 形 成,活 性 ア ル ミニ ウ ム とフ ッ素 お よび リン酸 と の反 応 性,変 異荷 電,有 害 性 ア ル ミニ ウ ム と 土 壌 酸 性 な どを と りあ げ る こ とにす る。 (1)有 機 物 の集 積 非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 は,ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 に比 べ て,有 機 物 を 集 積 し易 い傾 向 に あ る こ とは,先 の 火 山 灰 の風 化 系 列(Fig.2参 照)で 述 べ た 所 で あ る。 事 実,非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 で は,全 炭 素 含 量 が10%を 越 え る もの が 少 な くな い。 火 山 灰 土 に おい て,こ の よ うに 多量 の有 機 物 が 集 積 す る理 由 と しては,火 山 灰 土 中で は,土 壌 有 機 物 が 腐 植 化 度 の 高 い 安定 な腐 植 物 質 にな る こ とや 土 壌 有 機 物

(10)

非 ア ロフ ェン質 火 山 灰 土 の生 成 と特 性 161

Fig. 11. Relationship

between

pyrophosphate

extractable Al (Alp) and total C in

An-disols.

が ア ル ミニ ウム と安 定 な 複 合 体 を 形 成 し,微 生物 に よ る分 解 を受 け に く くな る こ とが,も っ と も有 力 な理 由 とみ られ る。Fig.11に は,有 機 物 と複合 体 を 形 成 し て い る アル ミニ ウ ム(ピ ロ リン酸塩 可 溶Al)量 と全 炭 素 含 量 との 関 係 を示 した 。 両 者 は 正 の密 接 な 直 線 関 係 に あ る こ と よ り,非 ア ロ フ ェ ン質 土 壌 と ア ロ フ ェ ン 質 土壌 の 両者 とも,そ の有 機 物 の集 積 には アル ミニ ウ ム との複 合 体形 成 が 大 き く関 係 して い る こ と が わ か る。 (2)Al/Fe-腐 植 複 合 体 非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰土 は,ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 と同 様 に 多 量 の 活 性 ア ル ミニ ウ ムや 鉄(酸 性 シ ュ ウ酸 塩 可 溶)を ふ くん で い る。 しか し非 ア ロフ ェン質 火 山 灰 土 で は,下 記 の よ うに,そ の大 部 分が 有 機 物 と複 合 体 を形 成 して い る のが 特 徴 的 で あ る。 Fig.12は,土 壌 のpHと 活 性 ア ル ミニ ウム お よび 鉄 の な か で,そ れ ぞ れ が 有 機 物 と複 合 体 を形 成 して い る もの の(ピ ロ リ ン酸 塩 可 溶)の 割 合 を示 して い る。 これ よ り非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 で は,活 性 ア ル ミニ ウム と鉄 の大 部 分 が 有機 物 と複 合 体 を 作 って い る こ と が わ か る。 これ は,先 の 火 山 灰 の 風 化 系列 で述 べ た よ うに,非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 はpH 5な い しそ れ 以 下 と強 酸 性 で あ り,そ の た め ア ル ミニ ウムや 鉄 との 複 合 体 が で きや す い た め で あ る。 な お複 合 体 を 作 って い る有 機 物 は,大 部 分 が 腐 植 化 度 の高 い腐 植 酸(A型 腐 植 酸)か ら成 る。

Fig. 12. Relationship

between

soil pH and

formation of Al/Fe-hu mus complexes (Alp/

Alo and Fep/Feo).

(3)フ ッ素 お よび リン酸 との 反 応 性 火 山灰 土 の化 学 的 特 性 を み るた め,従 来 か らフ ッ素 や リ ン酸 と の反 応 性 が よ く利 用 され て きた。 特 に リ ン 酸 と の反 応 性 は,わ が 国 で は,火 山 灰 土 の活 性 ア ル ミ ニ ウ ム量 を 示 す 尺 度,す な わ ち バ ン ド性 の強 さを み る た め に 使 用 され て きた。 また フ ッ素 との反 応 は,ア ロ フ ェ ンに 特 異 的 な もの と考 え られ,米 国 では ア ロ フ ェ ンテ ス トに利 用 され て い る32)。しか しなが ら,以 下 に 述 べ る よ うに,非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 で も,フ ッ素 との反 応 が 著 しい こ とが 最 近 明 らか とな り,ア ロフ ェ ン質 土 壌 に特 異 的 で ない こ とが 知 られ る よ う に な っ た 。 Fig.13は,非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 に フ ッ化 ソ ー ダ溶 液 を 添 加 した 場 合 の土 壌pHと 活 性 ア ル ミ ニ ウ ム との 関 係 を 示 した も の で あ る。 米 国の 火 山 灰 土 (Andepts)の 規 準 で は,火 山 灰 土 のpH(NaF)は 9.4以 上 と され て い る32)。しか し なが ら非 ア ロ フ ェ ン 質 火 山 灰土 も,ほ とん ど例 外 な く,こ の規 準 を満 足 し て い る。

(11)

162

Fig. 13. Relationships

between

acid oxalate

extractable Al (Alo) and fluoride pH and

phosphate retention in non-allophanic

An-disols.

この反 応 で は,ア ル ミニ ウム に結 合 して い る水 酸 基 とフ ッ素 との 交 換 反 応 で,カ セ イ ソ ー ダが 生 成 し,土 壌 が アル カ リ性 とな る。 この こ とか ら非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 の有 機 物 と複 合 体を 形 成 し て い る アル ミニ ウ ムもか な りの量 の 水 酸 基 を も って い る こ とが 明 らか で あ る。 土壌 有機 物 と複 合 体 を 作 っ て い る アル ミニ ウム も, リン酸 との反 応 性 が顕 著 で あ る。Fig.13に 示 され て い る リン酸 保 持 量 は,Blakemoreら の方 法33)に よ る も ので あ る。 火 山 灰 土 国際 分 類 委 員 会 で は,こ の方 法 で得 られ る リ ン酸 持 量85%以 上 を 火 山灰 土 の 規準 と し て い る6)。 こ の 図 か ら,非 ア ロ フ ェ ン質 火山 灰土 も, この規準 を 満 足 して い るこ とが 分 る。 また 活 性 ア ル ミ ニ ウム含量 が1∼2%の 火山 灰 土 で も,こ の よ うに 高 い リン酸保 持 量 を 示 して い る こ とか ら,非 ア ロ フ ェ ン 質 火 山 灰 土 の活 性 ア ル ミニ ウ ムが 高 い 反 応 性 を 有 す る こ とが 知 られ る。 (4)荷 電 特 性 火 山 灰 土 は,典 型 的 な変 異 荷 電(variable charge) を 持 つ 土壌 で あ り,非 ア ロフ ェ ン質 火 山灰 土 もそ の例 外 で はな い 。 しか し非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰土 の場 合 に は,ふ つ う厚 層 多 腐 植 質 で あ る の で,土 壌 有機 物 が そ の荷 電 に も っ と も大 き く貢献 して お り,2:1型 鉱 物 に よる荷 電 は そ の一 部 にす ぎな い。 Fig.14は,非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 の 全 炭 素 と CECの 関係 を示 して い る。 両 者 に は,勾 配 が2で, 密 接 な正 の直 線 的 関 係 が あ るこ と よ り,CECに 対 す る土 壌 有機 物 の貢 献 の 大 きい こ とが 明 らか で あ る。 2:1型 鉱 物 は,上 述 の よ うに 非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 全 体 の荷 電 に は 大 きな役 割 を 果 して い な いが,交 換 性 アル ミニ ウ ムの 保 持 とい う点 で は,注 目す べ き存 在 であ る。す な わ ち降 水量 が 多 く,土 壌 の 酸 性 化 が 進 み易 い 環 境 下 で は,非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 は, Table 2に み られ る よ うに,多 量 の 交 換 性 アル ミニ ウ ムを保 持 す る。 した が って この よ うな 土 壌 で は,腐 植 層 で も,非 腐 植 層 で も,ア ル ミニ ウ ム飽 和 度 が 高 く, 植 物 に 対す る酸 性 障 害(ア ル ミ ニ ウ ム過 剰 に よ る障 害)が 農業 上 の 重 要 問題 とな る。

Fig. 14. Relationship between total carbon

(12)

非 ア ロフ ェン質 火 山灰 土 の生 成 と特 性 163 (5)有 害 性 アル ミニ ウ ム と土 壌 酸性12,34,35) Fig.15に 示 され て い る火 山灰 土 のpHと 大 麦 根 の 生 育 お よび アル ミニ ウム障 害 の 関 係 を み る と,非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 の場 合 に は,pH5に な る と,大 麦 根 は 強 い アル ミニ ウム障 害 を示 す 。す なわ ち,非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰土 では,限 界(critical)pHが5付 近 に あ る こ とが 分 る。 これ に対 して ア ロフ ェン質 土 壌 で は,pH5な い しそ れ 以下 で も,大 麦 根 は 正 常 な い し そ れ に近 い成 育 を 示 し,限 界pHが ない 。 この 理 由 は,ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 の場 合,交 換 性 塩基 が 失 な われ た後 の 交換 座 には,プ ロ トンが侵 入 す るた め で あ る。 一 方 ,非 ア ロフェン質火山灰土 では,こ の ような場 合 に は,ア ル ミニ ウ ムが 入 り,こ の交 換 性 ア ル ミニ ウ ムが,植 物 に有 害 な アル ミニ ウ ム の給 源 とな る。 した が って ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 は,非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 とち が って ア ル ミニ ウ ム過 剰 に よ る酸 性 障 害 は見 られ な い 。 畑 作 物 の 生産 か ら考 え る と,保 水性 が 大 き く,か つ 酸 性 障 害 の恐 れ の な い ア ロ フ ェ ン質 土 壌 は, 下 層 土 と して 優 れ た 土壌 で あ る とい え よ う。 3)非 ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 の 分類 非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 の 性 質 の なか で と くに ア ロ フ ェ ン質 火 山灰 土 と異 な る点 を ま と め て み る と, Table 3の 通 りで あ る。 す な わ ち非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 で は,主 要 粘 土 が2:1型 鉱 物 で あ り,腐 植 と複 合 体 を 形 成 して い るAlが 活 性Alの 主 体 で あ る こ と,多 少 な りと も一 定 荷 電 を 有 す る こ と,土 壌 酸 性 が 強 く,Al飽 和 度 が 高 く,植 物 に 有 害 な 交換 性Alが 多 い こ と,5付 近 に 限界pHを 有 す る とい った 点 が あ

Fig. 15. Relationships

of pH of Andisols to

the root length and to the degree of acid

injury of roots of barley.

Degree

of aicd injury:

(1), normal;

(2), slightly injured;

(3), considerably

injured;

(4), severely injured;

(5), very

severely injured.

げ られ る。 以 上 の 記 述 か ら,非 ア ロフ ェ ン質 火 山灰 土 は,鉱 物 学 的性 質,理 化 学 的 特性,さ らに 作 物 生 育 との 関 係 に お い て も,ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 とは,顕 著 な 相違 点 の あ る こ とが 明 らか で あ る。 した が って,火 山 灰土 の 分 類 上,非 ア ロ フ ェ ン質 グル ー プ と ア ロフ ェ ン質 グル ー プ とは ,区 分す ることが合理的であ る。 ご く最 近,火 山灰 土 国 際 分類 委 員会(ICOMAND)6) は,こ の よ うな非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 を ア リュー ダ ン ド(Alludand)と 命 名 し,Table 4に み られ る よ

Table 3. Dissimilarities between non-allophanic Andisols and allophanic Andisols

(13)

Table 4. Classification of Andisols proposed by M.L. Leamy6) うに ユ ー ダ ン ド亜 目(Udand)の 第4番 目 の 大 群 (Great group)と す る提 案 を 行 って い る。 著者 ら も, 非 ア ロフ ェ ン質 火 山 灰 土 の分類 が 早 急 に 確 立 され る こ とを 強 く望 ん で い る。 4.お わ り に 最 近,日 本 各 地 で 非 ア ロフ ェ ン質 火 山灰 土 が 数 多 く 見 出 され,そ の 成 因 や 特 性,さ らに農 林 業生 産 との 関 係 が 明 らか に され つ つ あ る。 そ の結 果,こ れ まで 非 晶 質 粘土 ア ロ フ ェ ンを土 台 と して き た 火 山 灰土 の中 心 概 念 や 分類 に 対 して,い くつ か の重 要 な 問 題 を提 起 す る こ と とな った 。 今 後非 ア ロ フ ェ ン質 火 山 灰 土 に関 す る 各 方 面 の研 究 が 一 層 進展 す る こ とに よ って,よ り包 括 的 な火 山灰 土 の 中 心 概念 や 分 類 体 系 が 確 立 され よ う。 文 献 1) 庄 子 貞雄 (1983) 火 山 灰土 (吉永 長 則 編) pp.31 ∼72 , 博 友社.

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(14)

非 ア ロ フ ェン質 火 山 灰 土 の生 成 と特 性 165

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参照

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