SiC スポンジによるPM 捕集の可視化と現象理解
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(2) SiC スポンジによる PM 捕集の可視化と現象理解. 器より得られるカーボン粒子の粒径分布を図 2 に示す．ここ では，粒径分布の最多粒子数の粒径を 60 nm(7)と設定した．図 中の管状炉は本来粒子捕集後のフィルタを再生するために使 用するが，今回はフィルタを設置した石英管を固定するため に使用した．また，カーボン粒子捕集時間は最大 600 分とし た．実験時のガス温度は 23℃とした． 図 3 に今回フィルタとして用いた SiC スポンジの写真を， 表 1 にその諸元を示す． 今回使用したフィルタは直径 26 mm， 空隙率約 80%の円筒形（円板形）で，SC55，SC75，SC90，SC170 の 4 種類である．図中カッコ内の数字は厚さを表しており， スポンジ名称にある SC の後の数字は 1 インチあたりに存在 する細孔数を示している．平均細孔径はそれぞれ 460，340，. Fig.1 Experiment setup. 280，150 μm である． Table.1 Characteristics of SiC sponge. 発生したカーボン粒子の濃度や粒径分布は，フィルタ通過 後のガスをサンプリングし，粒子凝縮を抑制するために自動 100 倍に希釈した後，走査式モビリティーパーティクルサイザ. SC55. Pore size （µm） 460. ー（SMPS，Model-3034D，TSI 社製）を用いて測定した．捕集. SC75. 340. 0.48. 85. 6.4. 率𝑓𝑓𝑓𝑓𝑁𝑁𝑁𝑁 は以下の式より求めた．. SC90. 280. 0.70. 78. 6.2. SC170. 150. 0.58. 82. 5.3. Sample. 車用希釈装置（MD19-3E，Matter Engineering 社製）を用いて. 𝑁𝑁𝑁𝑁𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖 − 𝑁𝑁𝑁𝑁𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜 𝑓𝑓𝑓𝑓𝑁𝑁𝑁𝑁 = × 100 𝑁𝑁𝑁𝑁𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖. Density Porosity Thickness （g/cm3） （%） （mm） 0.46 86 5.6. (1). ここで，𝑁𝑁𝑁𝑁𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖 はフィルタ通過前の全粒子の個数濃度，𝑁𝑁𝑁𝑁𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜𝑜 はフ. ィルタ通過後の個数濃度である．また，図 1 に示すように圧. 力センサ（VHR3，VALCOM 社製）の一方はフィルタ上流の 管路に挿入し，もう一方は大気開放としているが，流路内の圧 力降下が無視できるため，これらの差がフィルタ前後の圧力 差に相当する．キャリアガスの流量は 5 L/min，50 L/min とし た．このとき SV 値はそれぞれ流量 5 L/min で 15700 1/h，50 Fig.2 Particle size distribution used in experimental. L/min で 157000 1/h となる． 粒子堆積領域の可視化と表面粗さの計測にはレーザー顕微 鏡（VK-9700，KEYENCE 製）を用いた．フィルタ表面を観 察し，得られた画像内の各細孔の粒子堆積状態を可視化し た．ここで，表面粗さとは固体表面の凹凸度合を表す用語で あり，中心線平均粗さ（Ra），最大高さ（Rmax），十点粗さ （Rz）等があるが，今回は中心線平均粗さを用いた．中心線 粗さは次のように求められる(14)． 1 𝐿𝐿𝐿𝐿 𝑅𝑅𝑅𝑅𝑎𝑎𝑎𝑎 = � |𝑓𝑓𝑓𝑓(𝑥𝑥𝑥𝑥)| 𝑑𝑑𝑑𝑑𝑥𝑥𝑥𝑥 𝐿𝐿𝐿𝐿 0. (2). ここで，L は測定長さである．また，中心線を𝑥𝑥𝑥𝑥軸，縦方向. を𝑦𝑦𝑦𝑦軸とし，粗さ曲線を𝑦𝑦𝑦𝑦 = 𝑓𝑓𝑓𝑓(𝑥𝑥𝑥𝑥)で表している．ここで，粗. さ曲線を中心線から折り返したものと中心線とが描く面積を S とすると， 𝑅𝑅𝑅𝑅𝑎𝑎𝑎𝑎 =. 𝑆𝑆𝑆𝑆 𝐿𝐿𝐿𝐿. と表される．. Fig.3 Picture of SiC sponge. (3). 自動車技術会論文集 Vol.52,No.4,July 2021.. 733.
(3) SiC スポンジによる PM 捕集の可視化と現象理解. 3. 実験結果 3.1. 異なる細孔径を持つスポンジの組み合わせ ここでは，流量 Q を 5 L/min（SV 値としては 15700 1/h） として，異なる細孔径を持つスポンジを組み合わせることを 検討した．上流に目の粗いスポンジ，下流に目の細かいスポ ンジを設置することで，フィルタ全体で段階的にカーボン粒 子を捕集できる可能性がある．まずは，低圧損で高捕集率と なる条件を実験により調べた． 以下の A，B，C の 3 条件を検討した．条件 A では同じス ポンジである SC75 を 6 枚重ねた場合と SC55，SC75，SC90 をそれぞれ 2 枚ずつ重ねた場合を比較した．粒子捕集開始か ら 30 分間の得られた圧損と捕集率の関係を図 4 に示す．測 定間隔は SMPS で個数濃度を測定できる 3 分毎のプロットで. Fig.5 Correlation between pressure drop and filtration efficiency （condition B）; Q= 5 L/min. 示している．同じ捕集率で比較すると，異なる細孔径を組み 合わせたフィルタの方がわずかに低圧損となった． 条件 B では SC90 を 6 枚重ねた場合，SC50，SC90，SC170 をそれぞれ 2 枚ずつ重ねた場合，SC75，SC90，SC170 をそれ ぞれ 2 枚ずつ重ねた場合を比較した．圧損と捕集率の関係を 図 5 に示す．本条件では，異なる細孔径を持つスポンジを組 み合わせたフィルタが捕集率が同じでも高い圧損を示した． これは，他と比べて細孔径が極端に小さい SC170 をフィルタ に組み込んだことが影響したと考えられる． そこで条件 C では，高圧損化の原因と考えられる SC170 を 組み合わせから除外し，SC90 を 6 枚重ねた場合，SC55 を 2 枚，SC90 を 4 枚重ねた場合，SC75 を 2 枚，SC90 を 4 枚重ね た場合を比較した．得られた圧損と捕集率の関係を図 6 に示. Fig.6 Correlation between pressure drop and filtration efficiency. す．本条件では異なる細孔径を持つスポンジを組み合わせた. （condition C）; Q = 5 L/min. フィルタが低圧損となったが捕集率も低下した．これは上流 側 2 枚のスポンジの細孔径が影響したと考えられる．ただし 同じ捕集率で比較すると，異なる細孔径を持つスポンジを組. 3.2. 高 SV の場合. み合わせたフィルタが低い圧損を示した．. フィルタの空間速度 SV（Space Velocity）を変えた捕集実験 を行った．SV 値とは流量 Q をフィルタの体積 V で割った値 である．実際のディーゼル車に用いられている DPF の SV 値 は 5000-80000 1/h 付近であるが(15)，GPF がどの程度の値にな るかが不明である．そこで，今回の SV 値として 15700 1/h と 157000 1/h とし，SV 値がフィルタの圧損と捕集率に及ぼす影 響を調べた． SC90 を 6 枚重ねて検討した． 図 7 に圧損の時間変化を示す．SV 値が 10 倍になると圧損 は大幅に上昇し，初期圧損は 28 倍程度となった．式（3）にダ ルシー則を示す．. =. 𝑲𝑲𝑲𝑲 ∆𝑷𝑷𝑷𝑷 𝜼𝜼𝜼𝜼 𝜹𝜹𝜹𝜹. 𝒗𝒗𝒗𝒗. (𝟒𝟒𝟒𝟒). ここで𝑣𝑣𝑣𝑣はフィルタの断面積当たりのガスの流速，𝐾𝐾𝐾𝐾は透過係 Fig.4 Correlation between pressure drop and filtration efficiency. 数，∆𝑃𝑃𝑃𝑃は初期圧損，𝜂𝜂𝜂𝜂は窒素の粘性係数，𝛿𝛿𝛿𝛿はスポンジの厚み. （condition A）; Q = 5 L/min. である．この式より流量と圧損は比例するが，今回は流量を 50 L/min（SV 値は 157000 1/h）にするとレイノルズ数が 3040 と. 自動車技術会論文集 Vol.52,No.4,July 2021.. 734.
(4) SiC スポンジによる PM 捕集の可視化と現象理解. なった．したがって，ダルシー則の適応範囲外の乱流に遷移し，. いわゆるセラミックのハニカムフィルタで見られる深層ろ過. 圧損が大幅に上昇したと考えられる．図 8 に捕集率の時間変. から表層ろ過への遷移(14,16)が起きていないためだと考えられ. 化を示す．SV 値を 10 倍にしたことで捕集率は 10-15%程度低. る．今回検討している SiC スポンジでは，ろ過体積を大きく. 下した．これは，SV 値を 10 倍にしたことで流速が増し，粒. して深層ろ過により粒子捕集を行っているため，妥当な結果. 子捕集のメカニズムの 1 つであるブラウン拡散の影響が小さ. と言える．. くなり，捕集率の低下したものと思われる(16)．. Fig.9 Pressure drop at different time; SC90×6, Q = 5 L/min Fig.7 pressure drop at different SV; SC90×6. Fig.10 Filtration efficiency at different time; SC90×6, Q = 5 L/min 3.4. 粒子堆積領域の可視化と表面粗さの評価. Fig.8 Filtration efficiency at different SV; SC90×6. SiC スポンジの内部に堆積するカーボン粒子の堆積層をレ 3.3. 捕集時間の影響. ーザー顕微鏡によって可視化することで，捕集時間によって. ここでは，捕集時間を長くした場合について検討した．SC90. フィルタ内部における堆積の様子がどのように変化するのか. のスポンジを 6 枚重ねたフィルタを用い，流量 Q を 5 L/min. を調べた．また，堆積の時間変化を定量的に検討するためスポ. （SV 値を 15700 1/h）とし，捕集時間は 30，90，180，600 分. ンジの表面の凹凸を計測することで得られる表面粗さを求め. の 4 条件で行った．図 9 に圧損の時間変化を示す．捕集時間. て検討した．SC90 を 6 枚重ねたフィルタを使用し，流量を 5. を変えた 3 回の実験において，捕集時間が同じであればほぼ. L/min（SV 値を 15700 1/h）に設定して捕集実験を行った．. 同じ圧損を示した．図 10 に捕集率の時間変化を示す．圧損と. 捕集前のスポンジの表面画像を図 11 に示す．画像における. 同様に捕集時間を長くすると捕集率は上昇し続けるが，やが. 黒い部分が細孔であり， 周りの白い部分が SiC の基材である．. てその上昇率はゆるやかになった．400 分を過ぎるとほとんど. これによると，200~300 μm 程度の細孔が連通している構造が. 変化が見られず，600 分経過後の捕集率は 94%であった． 捕. 見られた．特定の細孔のみを拡大した画像を図 12 に示す．な. 集率が 100%に達しなかった理由としては，1 枚目のフィルタ. お，スポンジを 6 枚重ねたフィルタの場合に，配置したスポ. 表面にある全ての細孔がカーボン粒子によって完全に埋まり，. ンジの番号を上流から 1 から 6 とし，①捕集前の細孔，②捕. 自動車技術会論文集 Vol.52,No.4,July 2021.. 735.
(5) SiC スポンジによる PM 捕集の可視化と現象理解. Fig.12 Visualization of pores by laser microscope. 集時間 180 分におけるフィルタ番号 1 のスポンジの細孔，③ 捕集時間 180 分におけるフィルタ番号 2 のスポンジの細孔を 可視化した結果である．①と②を比較すると，①には存在しな かった粒子が②では細孔の全体を覆うように堆積しているこ とがわかった．一方②，③を比較すると，上流のスポンジほど 多くの粒子を捕集していることと，粒子が細孔の縁から中心 に向かって堆積していることが確認できる． 図 13 に各フィルタのそれぞれの捕集時間における表面粗さ の変化を比較した．点線は捕集前のフィルタの平均表面粗さ を示している．また，表 2 に表面粗さの測定結果を示す．画像 内の 5 つの領域 a~e を選んで測定した．表 2 から画像内で場 所により表面粗さが平均値から 10％程度のばらつきがあるこ とがわかった．図 13 から，表面粗さは時間が経つにつれて小. Fig.13 Surface roughness at different time; SC90×6. さくなっていることがわかる．また，どの捕集時間においても 表面粗さが 1 枚目から 2 枚目で大きく低下し，2 枚目から 6 枚 目ではあまり変わらないことがわかった．レーザー顕微鏡で の可視化結果と同様に，一番上流にある 1 枚目の表面粗さが. Table.2 Surface roughness of each filter at different time. 大きく減少していることから，最上流に位置するフィルタが. Time. 粒子の捕集に大きく関与していることがわかった．. 0 min. 90 min. Fig.11 Some original pore before filtration. 180 min. 600 min. 自動車技術会論文集 Vol.52,No.4,July 2021.. 736. Filter a b c d e Ave number 1 146 169 149 170 213 169 2. 234 216 223 204 211 218. 3. 184 198 179 193 160 183. 4. 202 204 205 188 188 197. 5. 168 190 181 177 193 182. 6. 200 197 204 151 175 185. 1. 80. 2. 165 178 158 169 189 172. 3. 163 184 170 177 169 173. 4. 182 186 187 163 168 177. 5. 171 184 150 193 187 177. 6. 177 192 193 171 188 184. 1. 95. 2. 147 177 160 139 161 157. 3. 167 175 170 173 149 167. 4. 181 172 162 165 157 167. 5. 143 147 176 172 176 163. 6. 195 146 190 163 183 175. 1. 59. 2. 146 142 152 129 137 141. 3. 130 182 144 154 164 155. 4. 149 166 169 158 154 159. 5. 131 144 178 151 167 154. 6. 179 166 139 164 152 160. 93. 85. 52. 105. 96. 51. 86. 71. 52. 114. 87. 49. 96. 87. 53.
(6) SiC スポンジによる PM 捕集の可視化と現象理解. 捕集性能の評価，自動車技術会論文集，Vol.50，No.2， pp.309-316 (2019). 4. まとめ. (7)木下輝昭，横田久司，岡村整，中川智史，折原岳朗：ガソリ. 本研究では，炭素粒子発生器を用いて発生させたカーボン 粒子を模擬 PM とし，SiC スポンジの粒子捕集実験を行った．. ン車からのナノ粒子の排出について，東京都環境科学研究 所年報，pp.82-90 (2005). 今回は，異なる細孔径を持つスポンジの組み合わせと高 SV の 場合における圧損特性や捕集特性を検討した．また，レーザー. (8)岩井和郎：超微小(ナノ)粒子の生体影響をめぐって-微小粒. 顕微鏡を用いて粒子堆積の様子を可視化した．その結果，以下. 子との比較で-，大気環境学会誌，35 巻，6 号，pp.321-331 (2000). のことが明らかとなった．. (9)森雄一：自動車における排出ガス規制と計測動向について， 日本燃焼学会誌，58 巻 184 号，pp.65-72 (2016). (1) 異なる細孔径を持つスポンジを組み合わせると，平均細. (10)国土交通省：. 孔径が 340 µm の SC75 や 280 µm の SC90 のみを重ねた. https://www.mlit.go.jp/report/press/jidosha10_hh_000206.html. 場合の捕集率で低圧損を実現できるが，平均細孔径がさ. (参照 2020-08-27). らに小さい 150 µm の SC170 のスポンジを用いると圧損. (11)K.Choi，J.Kim，A.Ko，C.Myung，S.Park，and J.Lee，Sized-. が高くなる．. resolved engine exhaust aerosol characteristics in a metal form. (2) 流量が 10 倍の高 SV 条件では圧損が大幅に上昇し，捕集 率は流量を増加させる前の値より 10-15%程度低下する．. particulate filter for GDI light-duty vehicle，Journal of Aerosol Science，Vol.57，pp.1-13 (2013). (3) 捕集時間を長くすると圧損は上昇し続けるが， 400 分を過. (12)浅井隆宏，山本和弘，西保裕司：SiC スポンジを用いたガ. ぎると捕集率はほとんど変化せず，600 分でも 100%には. ソリン車用フィルタの開発，自動車技術会論文集，Vol.50，. 到達しない． (4) カーボン粒子のフィルタへの堆積は細孔の縁から始まり， 時間経過とともに堆積領域が細孔の中心部に伸びていく．. No.4，pp.1036-1041 (2018) (13)株式会社伏見製薬所：. スポンジの表面粗さを求めることにより粒子の堆積状態. http://www.fushimi.co.jp/industrial-chemicals/industrial. を定量的に把握することができたが， 1 枚目のフィルタに. -chemicals-06.html (参照日 2020-08-27). 堆積するカーボン粒子が最も多く，2 枚目から 6 枚目の. (14)常吉孝治，高木修，山本和弘：DPF の初期 PM 捕集性能に. 堆積量はほぼ同じであったことから，最上流に位置する. 対する表面粗さの影響， 日本機械学会論文集(B 編)， 76 巻，. フィルタが粒子の捕集に大きく関与する．. 767 号，pp.1110-1117 (2010) (15)星野裕之, 満山陽平, 斉藤正浩, 古畑朋彦, 新井正隆：電解 型 PM 処理装置におけるすす処理メカニズム, 日本機械学. 謝辞 本研究で使用した SiC スポンジは，株式会社伏見製薬所か. 会論文集(B 編)，74 巻，740 号, pp.973-979 (2008) (16)鈴木大介, 山本和弘：Diesel Particulate Filter の捕集性能と. ら提供を受けた．ここに記して謝意を表す．. カーボン粒子の堆積過程, 自動車技術会論文集, Vol.47， No.6, pp.1247-1251 (2016). 参 考 文 献 (1)日本機械学会：第 3 部 最近 10 年の部門活動-7.エンジンシ ステム部門-，日本機械学会 最近 10 年のあゆみ (2017) (2)津田里志，吉松昭夫，柏倉利美：高圧燃料噴射システムに よるガソリン直噴エンジンのノック改善，自動車技術論文 集，Vol.45，No.2，pp.215-220 (2014) (3)神長隆史，藤川竜也，原亮介，養祖隆，山川正尚：ガソリン 高圧噴射を用いた高圧縮比エンジンの燃焼技術(第一報)-高 圧噴射による可能性検討-，自動車技術論文集，Vol.49，No.4， pp.745-750 (2018) (4)笠井淳史：自動車から排出される粒子状物質の低減対策に ついて，大気環境学会誌，Vol.52，No.4，pp.91-96 (2017) (5)小林伸治，近藤美則，伏見暁洋，藤谷雄二，齋藤勝美，高見 昭憲，田邊潔：直噴ガソリン乗用車の粒子状物質排出特性， 自動車技術会論文集，Vol.43，No.5，pp.1009-1014 (2012) (6)山本和弘，吉澤健樹：ガソリン車用 PM フィルタの圧損と. 自動車技術会論文集 Vol.52,No.4,July 2021.. 737.
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