〔973〕
高速道路周辺 における粒子状物質の分布 と
多環芳香族化合物 に関す る研究
(第1報)粒
子状物質の汚染現況
Studies
on the Distribution
and Polyaromatic
Hydrocarbons
of
Particulate
Substances
in the Vicinity
of an Expressway
Rep. 1 The present
conditions
of pollution
by particulate
substances
滋賀医科大学保健管理学教室
喜
多
義
邦 ・佐 々 木 武 史
Yoshikuni
Kita
and Takeshi
Sasaki
Department of Health Care and Administration,
Shiga University of Medical Science, Otsu
In order to examine the actual conditions of air pollution by suspended particulate matter (SPM) due
to diesel exhaust, traffic characteristics,
weather conditions and SPM concentrations were measured in
the vicinity of Kusatsu Parking Area (Kusatsu P. A.) which is located between Ritto Interchange
(Ritto
I. C.) and W. Seta I. C. on the Meishin expressway.
Concentrations
of gaseous pollutants, were also
measured in this 24 hours survey which was performed three times at 7 points simultaneously.
The results
obtained were as follows;
1) The total-traffic
volume in this section was about 60000/day and the constitution ratios of large
vehicles which had diesel engines were higher at night (6 p. m.to 4 a. m.) than in the day, the former ratio
was 80 to 90% and the latter was 45 to 50%.
2) In the first survey, the concentration of SPM was about 250μg/m3, a figure derived by the sum of the values in the fractional collection at the roadside. The size distribution curve of SPM showed two peaks; the first was in the fraction below 0.7μm and the second was at about 10μm. From the roardside to about 300m the SPM concentrations decreased with distance from the source of pollution, and the fraction below 0.5μm, which has a directly influence on human health, was above 70% in the particle size distribution at every point.
3) Daily average values of carbon monoxide (CO) and hydrocarbons
(HC as methane) were in the
range from 2.0 to 2.2ppm for CO and 5 to 6ppm for HC at the roadside.
4) Daily average values of nitrogen oxides (NOx) were in the range from 16 to 77ppb for nitrogen
monoxide (NO), 19 to 37ppb for nitrogen dioxide (NO2) and 39 to 120ppb for NOx at the roadside, while,
the hourly values of NO2 rose rapidly with the increase of traffic volume, 90 to 120 ppb of NO2 being
measured from 10 to 12a. m. when the traffic volume was at its maximum.
Key words: Suspended particulate matter, Diesel exhaust, Traffic characteristics, shin expressway, Fractional collection of SPM
浮 遊粒 子 状 物 質,デ ィー ゼ ル排 出 物,交 通 特性,名 神 高速 道 路,浮 遊 粒 子物 質 の 分 級 捕集
〔974〕 日 衛 誌(Jpn.J.Hyg.)第42巻 第5号1987年12月
緒言
高 速走 行 時 の 車輌 か ら排 出 され る排 気 ガ ス 中 に含 まれ る汚 染質 は,急 激 な加 減速 の繰 り返 しの多 い通 常 の都 市 街 路 で の走 行 時 に比 べ て,一 酸 化 炭素(CO)お よび炭 化 水 素(HC)等 の 不完 全 燃焼 成 分 が 大 き く減 少 し,高 温条 件 下 で生 成 され る一 酸 化 窒素(NO)の 排 出 量 が大 き く増 加 す る1∼3)。また,デ ィー ゼ ルエ ン ジン車 に特 有 な黒煙 に つ い て は,高 速 走 行 あ るい は貨 物積 載 等 の 高負 荷 状態 時 に,そ の 排 出 量 は大 き く増 加 す る こ とが報 告 され て い る4,5)。特 に,デ ィー ゼ ル黒 煙 は,そ の粒 子 中 に6-ニ トロ ベ ンツ(a)ピ レ ン等 の芳 香 族 ニ トロ化 合 物 が 多 数見 い 出 され て お り6∼10),粒子 状物 質 として の 生 体 影 響 の み な ら ず,変 異 原 性 を有 す る 汚染 質11)と して 注 目 され て お り, 今 後 の早 急 な 排 出特 性 の把 握 と発 生源 対 策 の必 要 性 が望 まれ て い る。 一 方,近 年 の我 国 は,高 速 道 路網 の拡 充 と と もに,そ の隣 接域 で の宅 地 開 発 が 急速 に進 展 してお り,か つ,高 速 道路 での 貨物 車 輌 通 行量 が 大 幅 に増 加 し,大 量 の デ ィ ーゼ ル黒 煙 の 放 出 に よ る周辺 環 境 へ の汚 染 が 問題 視 され てい る。 これ まで,一 般 の街 路環 境 にお ける 自動 車排 出ガ ス汚 染 につ い て は 多 くの 調 査 研 究 例 が報 告 され て い る12∼16) が,高 速 道 路 を対 象 とした デ ィー ゼ ル黒 煙 粒子 に関 す る 検 討例 は極 めて 少 な く,そ の規 制,対 策 お よび影 響評 価 のた め に,実 態 把握 を含 め た基 礎 的知 見 の 整備 が 望 まれ てい る。 著 者 らは,高 速 道 路 周 辺 での デ ィー ゼル 黒煙 粒 子 を中 心 とす る浮 遊 粒 子状 物 質 に つ いて,道 路 か ら水 平 方 向 に お け る汚染 実 態 とそ の特 性 を把 握,そ し て主 に デ ィー ゼ ル黒 煙粒 子 中 に高濃 度 に存 在 す る多環 芳 香 族炭 化 水 素 濃 度 お よび窒 素 酸 化物 の存在 下 でニ トロ化 を受 け,更 に強 い変 異 原性 を有 す る芳 香 族 ニ トロ化合 物 濃 度 と粒 度 分 布 との 関係 か ら,人 体 影 響 と しての 特性 を把 握 す る た めに, 名 神 高速 道 路 周 辺 で の調 査 を行 った。 本 報 告 で は第 一 報 として,草 津P.A.付 近 の 高速 道 路 路 側 お よび 路側 か ら約 400m以 内 の7地 点 に お け る粒 子 状 物質 と排 気 ガ ス 成 分 の濃 度 分布 状 況 につ い て測 定 した 結 果 を報 告 す る。調
査
方
法
1.測 定 地 点 の概 要 滋 賀 県 内 を ほぼ 南北 に縦 断 す る名 神 高速 道 路(県 内の 総延 長 約83km)に お い て,国 道1号 線 と国道8号 線 か ら の乗 り入 れ に よ り,栗 東I.C.以 西 の 交通 量 が 非 常 に大 きFig. 1 Geographical features and sampling points.
い こ とか ら,栗 東I.C.と 瀬 田西I.C.間 に あ る 草 津P.A. 付 近 を調 査地 点 に選 ん だ。 この地 点 は,走 行 負 荷 変 動 の 比 較 的 少 な い平 均 的 な高 速 走 行 区 間 で あ る。 測 定 地 点 の 概 要 は,Fig.1に 示 す よ うに,南 西 か ら北 東 に走 る名 神高 速 道 路 を発生 源 とした 。道 路 端 か ら各 測 定地 点 まで の距 離 は,南 側E1地 点 が60m,F地 点120m,G地 点290m, H1地 点425m,H2地 点420m,そ してI地 点が40mで あ る。北 側 に設 定 したE2地 点 の道 路 端 か らの 距 離 は15m で あ る。また,地 上 高 さ約24mの 建 屋 屋 上 に設定 したH1 地 点 を除 き,他 の測 定地 点 は高 速道 路 路 面 に対 して ほ ぼ 水 平 に位 置 して い る。 調査 実 施 時 期 は次 の 通 りで,い ず れ も24時 間測 定 を行 った。 第1回:昭 和60年10月23日(水)午 前10時 ∼24日 午 前 9時,天 候 晴 れ。 第2回:昭 和60年10月29日(火)午 前10時 ∼30日 午 前 9時,天 候 霧 雨。 第3回:昭 和60年11月26日(火)午 後6時 ∼27日 午 後 5時,天 候 晴 れ 。
喜 多 ・佐 々木:高 速 道 路 周辺 に お け る粒 子 状 物 質 の分 布 と 多 環 芳 香 族化 合 物 に関 す る研 究(第1報)粒 子 状物 質 の汚 染現 況 〔975〕 2.測 定 項 目お よび測 定 方法 (1) 気 象条 件 の 測定 高 速 道 路 端 よ り420mの 地 点H2に お い て,プ ロペ ラ 型 自記 式風 向風 速 計(光 進 電機 工 業 製,M-V-110型,ク リー ンベ ンCタ イ プ)で,地 上 高 さ約20mに お ける風 向 風 速 の 連続 測 定 を行 った 。 また,同 地 点 で,毎 正 時 に気 温 お よび気 湿 をア ス マ ン温湿 度 計 で 測定 した。 (2) 交 通量 お よび車 速 の 測 定 本 調 査 で は,測 定地 点 の 通行 車 輌 数 を4車 種(大 型 車, 小 型 貨 物 車,小 型 乗用 車 お よび軽 ・自動二 輪 車)に 区分 し,高 速 道路 上 の 横 断橋 上 で毎 正 時 よ り15分 間 の走 行 車 輌 数 を計 測 し,1時 間値 に換 算 した 。 また,車 速 は,距 離既 知 の2地 点 間 に お いて,任 意 の10台 の通 過 時 間 か ら 求 め た。 (3) 各 汚染 質 濃 度 の測 定 浮 遊 粒 子状 物 質(SPM)は,地 点E1,Fお よ びGの3 地 点 で,ハ イ ボ リュー ム ・エ ア ー サ ン プ ラー(H-V)(紀 本電 子 工 業製,H-V,MODEL-120A)に 分 級 装 置(紀 本 電 子 工 業 製,CPS-105)を 取 り付 け,石 英 繊 維 ろ紙 (Whatman,QM-A)上 に,吸 引 流速600l/minに て5段 階 分級 捕 集 を行 った 。各 分 級 ス テ ー ジの 捕促 粒 子 径 は, 第1段10.9μm以 上,第2段5.4∼10.9μm,第3段 1.6∼5.4μm,第4段0,7∼1.6μm,第5段0.7μm以 下 で あ る。 また,地 点E2,H1お よびH2で はH-V法(吸 引 流速,1.5m3/min)でSPMを 捕 集 した。 更 に,SPM 濃 度 の経 時 変 化 を み るた め に,デ ジタ ル粉 塵 計(CPMカ ウ ンタ ー)(柴 田化 学MODEL P-5H2, K=0.001mg/ m3)を 用 い,全 地 点 で 毎正 時(測 定 時 間1min)に 測 定 した 。 CO濃 度 は,全 地 点 で,毎 正 時 にポ リエ ス テル バ ッグ に 被 検 空気 を採 取 し,非 分 散型 赤 外 分析 装 置(柳 本 製 作 所 製,SIR-12L)で 測 定 し,ま たHC濃 度(メ タ ン換 算) は,全 炭化 水 素 計(島 津製 作 所 製,HCM-1B)で 測 定 し た。 窒 素 酸化 物 濃 度(NO,NO2,NOx)は,地 点Iで,窒 素 酸 化 物 自動 測 定装 置(紀 本 電 子 工 業 製,MODEL-258, CLD法)を 用 いて連 続 測 定 した。 また,地 点E1か ら地 点 H2の6地 点 にお い て,NOお よびNO2を ザ ル ツ マ ン法 (捕集 液25ml,吸 引 流速1l/min,捕 集 時 間1hr)で 測 定 した。
結
果
1.気 象概 況 第1回 お よび第3回 調 査 の天候 は,概 ね 晴 れで あ ったFig. 2 Direction and velocity of wind.
(a) at 1st
survey (from 10 a. m. Oct. 23 to 9 a. m. Oct. 24, 1985),
(b) at 2nd survey (from 10 a. m. Oct. 29 to 9 a. m. Oct.
30, 1985), (c) at 3rd survey (from 6 p. m. Nov. 26 to 5
p. m. Nov. 27, 1985), (d) during the period from Oct. 15
to Nov. 30, 1985.
が,第2回 調 査 は 午 前2時 か ら5時 に か け て 霧 雨 と な り, 湿 度 は 終 日90%以 上 を 示 し た 。 各 調 査 日 の 地 点H2に お け る 風 配 図 をFig.2(a.b. c)に 示 す 。 第1回 調 査 で は,地 点E2以 外 の 各 地 点 が 高 速 道 路 よ り風 下 と な る 西 南 西 ∼ 北 北 東 の 占 め る 比 率 は 14.5%(平 均 風 速1.2±0.8m/sec)と 小 さ く,第2回 調 査 お よ び 第3回 調 査 で は,風 下 比 率 は そ れ ぞ れ32.6%お よ び23.1%と や や 高 率 で あ っ た 。 ま た,高 速 道 路 に 対 す る 平 行 風 の 比 率 は,第1回 調 査29.9%,第2回 調 査18.7 %,第3回 調 査14.8%と 第1回 調 査 で 最 も 高 率 で あ っ た 。 な お,Fig.2(d)は,地 点H2で の10月15日 か ら11月30日 まで の 連 続 測 定 に よ る 風 配 図 で あ る 。 本 調 査 実 施 時 期 の 風 向 は,南 か ら 南 西,す な わ ち 調 査 地 点 に 対 し て 風 上 風 が や や 高 率 で,平 均 風 速 は 風 下 風1.3±0.8m/sec,平 行 風1.2±0.8m/sec,風 上 風1.1±0.6m/secで あ り,夜 間 に 北 方 向 の 風 す な わ ち 風 下 風 が 高 率 と な る 傾 向 を 認 め た 。 2.交 通 量〔976〕 日 衛 誌(Jpn.J.Hyg.)第42巻 第5号1987年12月
Fig. 4 Diurnal variations of the proportion of large vehicles in each survey.
調 査 実施 日の 車種 別 時 間 交通 量(上 下線 合 計)の 経 時 変 化 をFig.3に,ま た 大 型車 混 入 率 の経 時変 化 をFig.4 に示 す 。 第1回 調査 の24時 間交 通 量 は54,784台,第2回 調査 は 63,024台,第3回 調査 は59,226台 で,こ の 時期 の 日交 通 量 は概 ね6万 台 前 後 と考 え られ る。 各 調査 日 の時 間交 通 量 の経 時 変化 は ほ とん ど同 様 で,午 前10時 と午 後5時 に ピー ク を もつ典 型 的 な都 市 交 通 のパ ター ン17)であ る。ま た,大 型車 の 日交 通 量 は,2.7万 ∼3.3万 台 と調 査 日に よ る差 はな く,大 型 車混 入 率 は,午 後10時 か ら翌 朝6時 ま で の夜 間 に70%∼90%と 高 く,一 方,午 前8時 か ら午後 6時 まで の昼 間で は40%∼50%と 大 き く異 な る こ とが認 め られ た 。 3.SPMの 濃度 分 布 毎 正 時 に測 定 したCPMに よる値 と,24時 間捕 集 に よ るH-V値 をTable 1お よ びTable 2に 示 す。 た だ し, H-Vに つ い て,地 点E1,F,Gで は分 級 式H-Vに よっ て測 定 して い る こ とか ら,各 分級 ス テー ジ濃 度 の 和 とし て示 した 。 CPMカ ウ ン ター の 日平 均 カ ウ ン ト数 に つ い て み る と, 第1回 調 査 で,路 側 付近 の地 点E1の25.3±1.4cpmか ら 約400m離 れ た地 点H1で20.6±1.3cpmへ と僅 か に低 下 す る傾 向 が み られ た 。第2回 調査 で は,北 側 路 側 の地 点E2が 最 高 値(27.6±1.4cpm)を 示 し,高 速 道 路南 側 で は地 点E1お よ びFが23cpm,そ の 他 の 地 点 で は17 cpmを 示 した。第3回 調 査 で は,各 測 定 地 点 と も他 の2 回 の調 査 に比 べ て7∼10cpm程 度 の低値 を示 した が,路 側 か らの距 離 に よ るカ ウ ン ト数 の低 下 傾 向 は,他 の2回 の調 査 とほぼ 同様 で あ る。 一 方,H-Vで 測 定 した24時 間値 に つい て み る と,第1 回調 査 で は地 点E1が 最 高(251.6μg/m3)で,地 点Fお お よびH1は 約1/2,地 点Gは 約1/6に 低 下 した。 これ に
Table 1 Number of counts measured by CPM counter. Fig. 3 Diurnal variation of total traffic volume in
each survey.
喜 多 ・佐 々木:高 速道 路 周 辺 に お け る粒 子状 物 質 の分 布 と 多
環 芳 香 族化 合 物 に関 す る研 究(第1報)粒 子 状 物 質 の汚 染 現況 〔977〕
Table 2 The concentrations of SPM measured by the H-V method.
Fig. 5 Relationship between SPM concentration measured by the CPM counter method and by the H
-V method . 対 して,第2回 調査 お よび 第3回 調 査 で は,各 地 点 とも 第1回 調 査 に比 べ て大 幅 に低 い値 を示 した。 第3回 調 査 で は,高 速 道 路 か ら離 れ た地 点F,G,H1お よ びH2で は 約17∼45μg/m3で あ り,測定地 点 間 に大差 は認 め られ な か っ た。 次 に,同 一地 点 にお け るCPMの 日平均 カ ウ ン ト数 値 とH-Vに よ る24時 間値 とを プ ロ ッ トす る と,Fig.5に 示 した よ う に,相 関 係数 はr=0.5417(n=15)で 有 意 な 相 関 が得 られ た。 4.SPMの 粒 度 分布 第1回 調 査 に お いて,地 点E1,Fお よびGで 分 級 式H -Vに よ り捕集 され たSPMの 粒 度 分布 ,お よび各 分 級 ス
Fig. 6 Size distribution curve of SPM and constitu-tion ratios of each flaction. Results are shown using data from the first survey. a: ∼0.7μm; b:
0.7∼1.6μm; c: 1.6∼5.4μm; d: 5.4∼10.9μm; e: 10.9μm∼. テ ー ジ の濃 度 の全SPM量 に 占 め る比 率 をFig.6に 示 す 。 路 側 に よ り近 い地 点E1で は,粒 子径1μm以 下 お よび10 μm付 近 に明 らか な ピー ク を もつパ タ ー ンが認 め られ る が,地 点Fお よびGの 場合 は1μm以 下 の微 小 粒 子 の領 域 にの み ピー ク を認 め た こ とか ら,こ れ らの地 点 まで に, 大 型粒 子 は地表 面 へ 急速 に沈 降 す る もの と考 え られ る。 また,各 分級 ス テー ジの濃 度 の 全SPM量 に 占 め る比 率 をみ る と,0.7μm以 下 の粒 子 は,地 点E1が53.1%, 地 点Fが57.3%,地 点Gが55.3%と 高 率 で あ るが,他 の ス テー ジで は,8.7∼14.3%と い ず れ も低 率 で あ った。す な わ ち,人 体 へ の 影 響 が 直 接 的 で あ る11,18)とされ る5 μm以 下 の 微小 粒 子 に つ い て み る と,地 点E1で72.4%, 地 点Fで78.0%,地 点Gで75.3%と い ずれ も全SPM量 の70%以 上 を 占め て い る。 特 に,路 側 か ら120m離 れ た 地 点Fで 最 も高 率 で あ る こ とが認 め られ た。 一 方,第2回 調 査 お よび第3回 調 査 で は,第1回 調査 で み られ た よ うな明 らか な傾 向 は認 め られ な か った 。 5.SPMの 発 生 源 か らの 影響 路 側 付近 の地 点E1と,地 点F,G,H1,お よびH2で のCPMに よ る測定 値 間 の相 関 を求 め る と,Table 3の 通 りで あ る。 第1回 調 査 にお い て は,地 点Fお よびH1と,路 側 付近 の地 点E1と の間 に,危 険 率1%以 下 で 有 意 の 正 の相 関 が認 め られ,第2回 調査 で は,地 点Fを 除 く他 の3地 点 で,危 険 率1%以 下 で有 意 の正 の相 関 が認 め られ た。 第
〔978〕 日衛 誌(Jpn.J.Hyg.)第42巻 第5号 昭1987年12月
Table 3 Correlation
coefficients
of SPM
con-centrations
between point E1 and other points.
(by
CPM counter)
3回 調 査 で は,地 点Gに おい て相 関係 数0.8941と 高 い正 の相 関(p<0.01)が 認 め られ,地 点H1お よ びH2で も そ れ ぞれ 相 関係 数0.5569お よび0.5157と,危 険 率1%な い し5%以 下 で有 意 の正 の相 関 が認 め られ た。 また,第 3回 調 査 にお い て,NO,NO2,NOxお よびHCは,路 側 に近 い ほ ど よ り高 い 相 関 を示 す傾 向が 認 め られ た 。従 って,こ れ らの地 点 で の濃 度 変 動 は,路 側濃 度 の変 動 と 概 ね対 応 して お り,高 速 道 路 通 行 車 輔 に よ るSPMの 影 響 が直 接 に及 ん で い る こ とが 考 え られ る。 6.COお よびHCの 濃 度 分 布 各 調 査 日 に つ い て測 定 したCO,HC濃 度 の 結 果 は Table 4に 示 す通 りで,路 側 付 近 の 地 点E1のCO濃 度 は,い ず れ の 調 査 日 と も 日平 均 値 が2.0∼2.2ppmと ほ ぼ一 定 の値 を示 した が,一 方,北 側 路 側付 近 のE2地 点 で は1.3な い し1.5ppmと,E1地 点 に比 し僅 か に低 値 を示 した 。路 側 か ら離 れ た他 の 地 点 で は,第1回 調 査 で地 点 F,Gの1.8ppmを 除 き,1.0∼13ppmと ほ ぼ同 様 で あ る。 また,第1回 調 査 地 点H1に お い て,地 点E1と の 間 に それ ぞ れ危 険 率1%以 下 で 有 意 の差 が 認 め られ た 。 同 様 に,第2回 調 査 の 地 点G,第3回 調 査 の 地 点H1お よび H2に お い て も,地 点E1と の 間 に危 険 率5%以 下 で有 意 の差 が 認 め られ た 。 次 に,HCの 路 側 付 近 の濃 度 は,第2回 調 査 お よ び第3 回調 査 で,高 速 道 路 の北 側 地 点E2お よび南 側 地 点E1の 濃 度 に大差 な く,本 調 査 で の路 側 付 近 のHC濃 度 は,ほ ぼ4.9∼5.8ppmで あ る と考 え られ る。地 点F以 降 の後 背地 のHC濃 度 は,第1回 調 査 地 点Fに お い て,地 点E1 のHC濃 度 に 対 し て危 険 率5%以 下 で有 意 に低 値 を 示 したが,地 点H1お よ びH2のHC濃 度 は,地 点E1のHC 濃 度 と一 致 した。 また,第2回 調査 お よび 第3回 調 査 で は,い ず れ も地 点E1と そ の 他 の 後 背地 点 との 間 に顕 著 な濃 度 差 は な く,ほ ぼ 一様 に分 布 して い る こ とが 考 え ら れ た。 また,図 示 は してい な い が,COお よびHCの 経 時 変 動 につ い て検 討 した とこ ろ,COに つ い て は,第2回 調 査 お よび第3回 調査 で,午 後6時 か ら翌朝6時 にか け て4∼喜 多 ・佐 々 木:高 速 道路 周辺 にお ける粒 子 状物 質 の 分布 と 多 環 芳香 族 化 合物 に関 す る研 究(第1報)粒 子 状物 質 の 汚染 現 況 〔979〕 5ppmの 顕 著 な 濃 度 上 昇 が い ず れ の 測 定 地 点 に お い て も認 め られ た 。これ に対 して,HCは いず れ の測 定 地 点 に お い て も顕 著 な変 動 は認 め られ な か った 。 7.窒 素 酸化 物 の 濃 度 分布 地 点IでCLD法 に よ り測 定 した1時 間 平 均 値 の 日 平 均 値 をTable 5に,ま た他 の地 点 で のSaltzman法 に よ る1時 間平 均 値 の 日平 均 値 をTable 6に 示 す。 前 者 で は,第2回 調 査 の 日平 均値 は第1回 調 査 で の それ に比 べ て か な り高 く,NO/NOx比 につ い て も,第1回 調 査 で の 0.10に 対 して,第2回 調査 で は0.35と 高 率 とな った 。 高速 道 路 の南 側 路側 付 近 の地 点Iに お け る窒 素 酸 化 物 の経 時 変 化 は,第1回 調 査 にお い てNOが 極 めて低 濃 度 で あ った た め特 徴 的 な傾 向 は認 め られ な か った が,NOx に つ い ては,Fig.7に 示 す よう に午後4時 か ら増 加 傾 向 を示 し,午 後6時 に45ppbの ピー ク に達 した。第2回 調 査 で は,NOxは 午 後3時 か ら午前0時 に か けて ピー クが 認 め られ,午 前0時 か ら午 後2時 にか け て顕 著 な濃 度 減 少 が認 め られ た。 次 に,Saltzman法 に よる地 点E1の 日平 均 値 は,第1 回調 査 で,NOが17.4ppb,NO2が268ppb,NOxが44.8
Table 5 Concentrations of Nitrogen oxides measured by the CLD method at point I.
〔980〕 日 衛 誌(Jpn.J.Hyg.)第42巻 第5号1987年12月
Fig. 7 Diurnal variation of NOx concentration
measured by the CLD method at point I.
ppbで あ った。これ に対 して,第2回 調 査 で は,NOが7.0 ppb,NO2が7.5ppb,NOxが14.9ppbと,他 の2調 査 日 にお ける各 窒 素酸 化 物 濃 度 の1/2∼1/3程 度 で あ った 。 同 様 に,地 点E2で も第2回 調 査 は第3回 調 査 の 各 窒 素 酸 化 物 の濃 度 に比 べ て1/2∼1/5程 度 で あ っ た。 また,第3 回調 査 に お いて,地 点E2と 地 点E1と の 間 に,い ず れ の 窒 素 酸化 物 に も危 険 率1%以 下 で 有 意 の差 が 認 め られ た が,こ の こ とは路 側 か らの距 離 に よ る影 響 と考 え られ る。 地 点F以 降 の後 背 地点 にお ける成 績 は,第1回 調 査 で NOが い ず れの 測 定地 点 にお い て も10ppb以 下 で,地 点 E1と の 間 に危 険 率1%以 下 で 有 意 な 差 が 認 め られ た こ とか ら,路 側 か らの距 離 に よる濃 度低 下 の傾 向 が伺 わ れ た。 また,NO2お よ びNOxは,そ れ ぞ れ16∼18ppb, 24∼27ppbの 範 囲 に あ り,い ず れ の地 点 で も地 点E1よ り低 値 を示 すが,地 点GのNO2を 除 き,有 意 な差 は認 め られ なか った。 一 方,第2回 調 査 にお け る後 背地 点 の成 績 は,い ずれ の測 定 地 点 も地 点E1よ り高 く,地 点E1の 成 績 と比 較 す る と,地 点FのNO,地 点GのNOx,地 点 H1のNO2に つ いて危 険 率5%以 下 で 有 意 な差 が認 め ら れ,ま た地 点GのNO2,地 点H2のNO2に つい て危 険 率 1%以 下 で有 意 な差 が認 め られ たが,各 測 定 地 点 間 の窒 素 酸化 物 濃度 の変 動 は著 明 で あ っ た。 第3回 調 査 に つ い て は,地 点E1のNO濃 度 に対 して地 点Fは 危 険 率1% 以 下 で有 意 に低 いが,他 の後 背地 点 のNO濃 度 とは大 差 なか っ た。 これ に対 して,NO2で は路 側 か ら もっ と も離 れ た地 点H2に お いて 逆 に高 値 を認 め,危 険 率5%以 下 で 有 意 な差 が 認 め られ た。NOxに つ い て は,い ず れ の後 背 地 点 も地 点E1の 濃 度 と大差 なか った。
Fig. 8 Changes of NO/NO2 ratio by distance from
road edge.
Results are shown with data measured
by the Saltzman method.
また,路 側 か ら の 距 離 に よ るNO/NOx比 の 変 動 は Fig.8に 示 す よ うに,第1回 調 査 お よび 第3回 調 査 に お い て約120mの 地 点(地 点F)で 急速 に低 下 す るが,そ れ 以 降 の地 点 で は路 側付 近 の比 率 と大 差 なか っ た。 一 方, 第2回 調 査 で は,路 側地 点 か ら約420mの 地点(地 点H1) まで その 勾配 は ほぼ 一致 し,直 線 的 な低 下傾 向 を示 した。 8.ガ ス状 汚 染 物 質 の発 生 源 か らの影 響 各 ガ ス状 汚染 物 質 の 日平 均 値 に つ い て,各 調 査 ご との, お よび各 地 点 ご との 相 関係 数 と,そ の相 関係 数 に対 す る 検 定結 果 をTable 7に 示 す。 第1回 調 査 で は,地 点FでNOの 相 関 係 数 が0.3648と や や低 値 を示 した もの の,す べ て の窒 素 酸 化物 で危 険 率 5%な い し1%以 下 で有 意 な相 関 が得 られ た。 道 路 端 か ら最 も遠距 離 に あ る地 点H1で は,NO2お よびNOxに 危 険 率1%以 下 で 有 意 な 相 関 が 得 ら れ,特 にNO2は 0.8209と 最 も高 い相 関 を示 した 。 第2回 調 査 で は,い ず れ も相関 係 数 は低 値 で あ り,有 意 な相 関 は認 め られ な か った 。 これ に対 して,第3回 調 査 で は,地 点Fで すべ て の物 質 に,地 点GでNO2,COお よびHCに,地 点H1で NOを 除 くその他 の物 質 に,ま た地 点H2でNO2,NOx お よ びHCに そ れ ぞ れ 危 険 率5%な い し1%以 下 で 有 意 な相 関が 認 め られ た。特 に,HCで は い ずれ の測 定 地 点 にお い て も相 関 係数 が0.7以 上,危 険 率1%以 下 の高 い相 関が 認 め られ た 。
喜 多 ・佐 々木:高 速 道 路 周辺 にお け る粒 子 状物 質 の 分布 と
多環 芳 香族 化 合 物 に 関す る研 究(第1報)粒 子状 物 質 の 汚 染現 況 〔981〕
Table 7 Correlation coefficients of gaseous lutants between point E1 and other points.
考
察
自動 車 の 走行 で発 生 す るSPMは,路 面 堆積 物 の走 行 風 に よ る大 気 中へ の 飛散 や タ イヤ トレ ッ ド部 の路 面 との 摩擦 に よ って生 じ る ゴム粉 塵,お よび デ ィー ゼ ル黒煙 な どが 主 な物 質 と して挙 げ られ る19,20)。これ らは,い ず れ も 大 型 デ ィー ゼ ル車 の高 速走 行 での発 生 量 が 大 き く,特 に デ ィー ゼル 黒煙 に つい て は,高 速 か つ貨 物 の積 載 で 排 出 量 が増 加 し,排 ガ ス温 度 の上 昇 に よっ て デ ィー ゼ ル黒 煙 の 粒 度 分 布 は微 小 方 向 へ 移 行 す る21)ことが 報 告 さ れ て い る。従 って,終 日,大 型貨 物 車 輌 の高 速 で の通 行 量 の 多 い 高速 道 路 沿 道環 境 にお い て は,一 般 道 路 の沿 道 環 境 に比 べ て,高 濃 度 のSPMに 曝 露 さ れ て い る こ とにな る。 名 神 高 速 道 路 で の 本 調 査 対 象 区 間 の 交 通 量 は 約6万 台/日 で,そ の約 半 数 は大 型 車輌 で あ る。また,我 国 の大 型車 輌 にお ける デ ィー ゼ ル車 の構 成 比 は約95%で あ る22) こ とか ら,大 型 車 輌 の ほ とん どは デ ィー ゼ ル車 で あ る と 考 え られ る。 日本道 路 公 団 の59年 度 資料23)に よ る と,本 調 査 で 対 象 と した 栗 東I.C.か ら瀬 田西I.C.間 の 月 別 日 平 均総 交 通 量 は,8月 お よび1,2月 に若 干 の変 動 を示 す もの の概 ね6.3万 台 前後 で あ り,大型 車 輌 の 月別 日平 均 交通 量 は1.7万 台 とほぼ 一定 で あ る。 また,本 調 査 の 実施 時 期 で あ る10月 お よ び11月 の 日平 均総 交 通 量 は,そ れ ぞ れ62,820台,67,621台 で,今 回の 調査 時 の 交通 量 とほ ぼ 一 致 した。 しか し,本 調査 で の大 型車 輌 の 通行 台 数 は約 3万 台 と,日 本 道 路 公 団 の資 料 の 約2倍 に達 してい た。 この顕 著 な差 は,日 本 道路 公 団で は,大 型 車輌 として, 特殊 大 型 車 輌,車 輌 総 重量8t以 上 あ る い は積 載 総 重 量5 t以 上 の車 輌,お よび4車 軸 トレー ラー と し,そ れ以 外 を 普 通車 輌 として 区分 して い る の に対 して,本 調 査 で は, 排 出 ガ ス特 性 の異 な るエ ンジ ン型 式 に着 目 した車 種 区 分 で 計 測 した こ とが原 因 とな っ て い る。 す なわ ち,本 調査 で は,デ ィー ゼ ル車 の構 成比 の著 し く高 率 な 大型 貨 客車 輌22)お よび2t以 上4t未 満 の 小 型 貨 物 車 輌 を大 型 車 輌 とし,普 通 乗 用 車 お よび2t未 満 の小 型 貨 物 車 輌 を普 通 車 と して計 測 した。 なお,京 都 市 衛 生 局24)は,本 調 査対 象 区 間 と大 津I.C.を 挾 む京 都 東I.C.付 近 にお い て,本 調 査 と同様 の車 種 区 分 に よ る計 測 か ら,日 総 交 通量7万 台, 大 型 車混 入 率 約50%を 認 めて お り,今 回 の調 査成 績 とほ ぼ一 致 して い る。 伊 瀬 ら25)は,高 速 道路 にお けるSPMの 発 生源 調 査 か ら,混 合 排 出係 数 の推 定 式 を示 し,大 型 車 混 入率41.5% 時 のSPMの 混 合 排 出 係 数 を910mg/km台 と推 定 し, SPMの 混 合 排 出係 数 は,大 型 車混 入 率 とよ く相 関 す る こ とを認 め て い る。 この混 合 排 出係 数 と推 定 式 に本 調 査 に お け る平 均 時 間交 通 量 を適 用 す る と,SPMの 推 定 発 生 源 濃 度 は約5.7mg/m3と な る。一 般道 路 沿 道 に お け る 実 測 値(35∼150μg/m3)20,26)に 比 べ て,こ の推 定 値 は 38∼160倍 とな って い る。今 回 の調 査 で,高 速 道 路端 か ら 水平 方 向60mの 地 点E1に お け る24時 間SPM濃 度 は約 53∼250μg/m3で,こ の 推 定 値 の ほ ぼ1/22∼1/110と な る。測 定 地 点 が高 速 道路 の風 下,お よび 高速 道 路 と平 行 の 風 向 き とな る場 合 の比 率 が 約40%で あ った こと を考 慮 して も,路 側 付 近 で はSPMの 急 激 な 濃 度減 少 が生 じて い る こ とが 考 え られ る。 また,地 点E1に お け る粒 度 分布 は,5μm以 下 の微 小 粒 子 が総 量 の70%以 上 を示 してい る こ と,お よ び後 背地 点 で も同様 の傾 向が 認 め られた こ と,さ ら には京 都 市衛〔982〕 日 衛 誌(Jpn.J.Hyg.)第42巻 第5号1987年12月 生 局 の調 査24)にお い て,高 速 道 路 端 直下 で は粒径10μm 以 上 が 支配 的 で あ る と述 べ てい る こ とか ら,走 行 車 輌 の タ イヤ 粉塵,路 面堆 積 物 お よ び細砂 な どの比 較 的 大 きい 粒 子 が,路 側 付近 で急 速 に重 力 沈 降 してい る こ とを示 す もの と考 え られ る。 鈴 木27)は,デ ィー ゼ ル車 の排 出粒 子 は,粒 径0.43μm 以 下 が 全SPM濃 度 の80%程 度 を 占 め る と報 告 して お り, 福 岡 ら4)も同様 の こ とを認 めて い る。また,排 出 ガ ス温 度 が300℃ を境 に,高 温 に な る ほ ど粒 径 は微 小 側 に移 行 す る21)ことが知 られ て い る。今 回 の調 査 で も,地 点E1で は 5μm以 下 の 粒子 が 全SPM濃 度 の75.3%を 占 めて お り, この地 点 で の捕 捉粒 子 は,そ の 大 部分 が デ ィー ゼル 黒 煙 に 由来 す る もの と考 え られ る。また,路 側 か ら約300mの 後 背 地 点(地 点G)に おい て,5μm以 下 の粒 子 が 全SPM 濃 度 の70%以 上 を占 め,粒 度 分 布 と濃 度 変 動 が路 側 付 近 の地 点 と同様 の傾 向 を示 した こ とか ら,高 速道 路 周 辺 環 境 にお けるSPM濃 度 に デ ィー ゼ ル黒 煙 粒 子 が 最 も大 き く寄 与 して い る こ とが 示 唆 され る。 昭 和59年 度 の 全 国 自排 局 の測 定 結 果26)で は,COの 単 純 年 平 均値 は2.5ppmで あ り,全 自排 局 で 環境 基 準 に達 してい る。 一 方,非 メ タ ン炭 化 水 素(NMHC)は,実 質 的 な環境 基 準 で あ る光 化 学 オ キ シダ ン ト生 成 防止 のた め の濃 度 レベ ルの 指針 を充 分 に満 足 して い ない こ とを報 告 してい る。 本 調査 に お け る路 側 付 近 のCOの 日平均 値 は,日 交 通 量が6万 台 と一 般道 路 に比 べ て遙 か に大 きい に も拘 わ ら ず,2.0∼2.2ppmと 低 い こ とか ら,通 行 車 輌 の高 速 走 行 に よるCO排 出 量 の 低 下,あ る い は デ ィー ゼ ル 車 のCO 排 出量 が ガ ソ リン車 に比 べ て非 常 に小 さ い こ とを表 して い る もの と考 え られ る。 一方 ,HCに つ いて は,本 来,沿 道 環境 の汚 染状 況 につ い て検 討 す る場 合,自 動 車 走行 に 由来 す るNMHCに て 評価 しな けれ ば な らな いが,本 調 査 結 果 よ り,路 側 付 近 の濃 度 お よび後 背 地 点 の濃 度 が と もに5∼6ppmの 範 囲 にあ り,測 定地 点 間 に も明 らか な濃 度 差 は認 め られ な か った。 これ は,COの 場 合 と同 様 に,ガ ソ リ ン車 に比 べ て,一 般 にデ ィー ゼ ル車 か らのHC排 出 は 比 較 的 小 さ く1,28),かつ,高 速 走行 で はHC排 出 は低 下 す る こと,な らび に,本 調査 時 の 通行 車 輌 の過 半 数 をデ ィーゼ ル車 が 占 め る こ とか ら,顕 著 な濃 度 上 昇 を示 さな か った もの と 考 え られ る。 次 に,Saltzman法 に よ るNO2濃 度 の 日平均 値 で は, 今 回 の 調 査 にお け る全 測 定 地 点 で,環 境 基 準 の40∼60 ppbを 満 足 して お り,京 都 市24)お よび草 津 市29)の調 査 に お い て も同様 の結 果 が認 め られ て い る。 しか し,交 通 量 の ピー ク とな る午 前10時 か ら12時 で は,路 側 付 近(地 点 E1,E2)お よび高 速道 路 か ら120∼425m離 れ た地 点(地 点F,G,H1)で は90∼120ppbを 示 す場 合 が 認 め られ, 高速 道 路 通行 車 輌 に由来 す るNO2で,周 辺 一 帯 の 高濃 度 汚 染 の 出現 が認 め られ る。
一方 ,地 点E1,E2の 路 側付 近 で は,NO濃 度 がNO2濃 度 よ りも高 い傾 向 にあ り,排 ガ ス 中の 窒 素酸 化 物 は,そ の ほ とん どがNOに よ っ て 占 め られ て い る こ と に起 因 す る もの と考 え られ る。 また,NOお よびNO2の 各後 背 地 点 の濃 度 を比 較 す る と,NO濃 度 の 減 少傾 向 はNO2に 比 べ て顕 著 で あ った 。す な わ ち,NOの 距 離 減 衰 はNO2 よ り も著 しい こ とを示唆 して お り,中 村 ら15)の報 告 と一 致 した。秋元30)お よびDeMoreら31)は,オ ゾ ン存 在下 に お けるNOか らNO2へ の 酸 化 速 度 は 極 め て速 い と報 告 して い る。す な わ ち,今 回の 調査 で認 め られ たNOお よ びNO2の 距離 減 衰 の傾 向 は,NOの 化 学 的変 化 に よ る濃 度減 少 と,同時 に起 こ るNO2の 濃 度 上 昇 に起 因す る もの と考 え られ る。 降雨 時 の 調査 にお い て,各 調査 地 点 間 の窒 素 酸 化物 濃 度 に著 明 な変 動 が 認 め られ た が,こ の 原 因 に つ い て は Wash out現 象 あ る い は降雨 に よ る局 地 的 な気 象条 件 な ど種 々 の要 因 が考 え られ るが,本 調 査 結 果 か ら直 ち に合 理 的 な解 釈 を求 め る こ とは困 難 と考 え られ る。 従 って, 今後,同 様 の調 査 お よび気 象 条件 等 の詳 細 な検 討 が 必 要 と考 え られ る。
ま
と
め
高速 道 路 周辺 で のデ ィー ゼル黒 煙 を中 心 とす る粒 子状 物 質 の汚 染 実 態 とその 特性 を把 握 す るた めに,名 神 高速 道 路,栗 東I.C.∼ 瀬 田西I.C.間 に お いて,道 路 端 か ら水 平 方 向 の粒 子 状 物質 濃 度 の測 定 と,交 通 特 性 お よび気 象 条 件 につ い て調 査 した。 また,同 時 に,ガ ス状 汚染 物 質 に つ いて も測 定 し,沿 道 環境 の汚 染 現況 につ い て以 下 の 結 果 を得 た。 1) 本 対 象 区 間 の 日交 通量 は,概 ね6万 台 前後 で あ っ た。 また,大 型 車混 入 率 は,昼 間 の45∼50%に 対 し,夜 間 で は85∼90%と 高率 で あっ た。 2) SPMの 路 側 付 近 の濃 度 は,第1回 調査 に お い て, 約250μg/m3を 認 め,粒 度分 布 にお い て,0.7μm以 下 お よび10μm付 近 に ピー クの存 在 が 認 め られ た 。後 背地 点 の 濃度 は,高 速 道 路 端 か ら120mの 地 点 で 約130μg/m3, 290mの 地 点 で約90μg/m3,420mの 地 点 で 約140μg/ m3で あ り,路側 か ら約300mま で は発 生 源 か らの 距 離 に喜多・佐々木:高 速道路周辺における粒子状物質の分布 と
多環芳香族化合物 に関する研究(第1報)粒
子状物質の汚染現況
〔983〕 対 して 濃度 減 少 の 傾 向 が認 め られ た。 また,人 体 に対 し て直 接 的 な影 響 を及 ぼ す とされ る粒 径5μm以 下 の粒 子 は,路 側付 近 で 全SPM濃 度 の70%以 上 を 占め て お り,こ の傾 向 は他 の後 背 地 点 で も同 様 で あ った 。 3) 路 側 付 近 のCO濃 度 の 日 平 均 値 は,2.0∼2.2 ppm,HC濃 度 の 日平 均 値 は5∼6ppmで あ り,顕 著 な濃 度 変 動 は認 め られ な か っ た。 4) 路 側付 近 の窒 素酸 化 物 濃 度 の 日平 均 値 は,NOが 16∼77ppb,NO2が19∼37ppb,NOxが39∼120ppbで あ り,NO2に つ いて は環 境 基 準 の下 限値 に相 当 す る濃 度 で あ った 。 しか し,交 通量 の ピー ク とな る午 前10時 ∼12 時 に か けて,NO2濃 度 の1時 間 値 は90∼120ppbと な り, 急 激 な濃 度 上 昇 を認 めた 。謝
辞
本 研 究 を遂行 す る にあ た り,常 に御 指 導,御 助 言 をい た だ い た京 都 大学 工 学 部助 教 授 西 田耕 之 助 先 生 に深 く感 謝 致 します 。 また,多 大 な る御 協 力 を い ただ い た 日名 清 也 君,増 田淳 二君 を は じめ とす る京都 大 学 工 学部 附 属 環 境 微量 汚 染 制 御施 設 西 田 研究 室 の諸 氏 に厚 く感謝 致 し ま す 。 な お,本 研 究 は,文 部 省 科学 研 究 助成 費(課 題 番 号: 60480188)の 補助 に よ って行 われ た もの で あ り,要 旨の 一 部 は,第56回 および第57回 日本衛生学会総会(1986年) にお い て発 表 した。 また,デ ー タの 解析 は京 都 大学 大 型 計 算機 セ ン ター を利 用 した 。文
献
1) 西 田耕 之 助:交 通 機 関 排気 ガ スの 分析,p.45-49,講 談社,東 京(1971). 2) 芳住 邦 雄,井 上 浩 一,塚 田登 紀 子,大 平 俊 男:自 動 車 排 出 ガ スお よび測 定 方 法 の基 礎 的特 性,大 気汚 染 研究,11,16-25(1976). 3) 中村 健:平 均 車 速 に よる排 出係 数,空 気 清浄,19, 64-74(1981), 4) 福 岡 三郎,飯 田靖 雄,舟 島正 直,古 明地 哲 人,茅 島 正 資,小 林 温 子,鈴 木 正 次,梅 原 秀夫,泉 川碩 雄, 石 黒 辰吉:小 型 デ ィー ゼ ル車 か らの 汚染 物 質 排 出実 態,東 京 都 公 害研 究 所 年 報1981,10-20,(1981). 5) 灘 原 壮一,菊 池 正,古 谷 圭一,脇 坂和 見,木 内武 美,大 西 克 成:小 型 デ ィー ゼ ルエ ン ジ ン粒 子 状排 出 物 の 変異 原 性,B(a)P含 量 とエ ン ジ ン負荷 との相 関,大 気 汚 染 学 会誌,17,394-398(1982). 6) 河 合 昭宏,後 藤 純雄,塩 崎 卓哉,松 下 秀鶴:多 環 芳 香 族炭 化 水 素 の変 異 原 性 に及 ぼす デ ィー ゼル排 ガ ス 暴 露 の 影 響,大 気 汚 染 学 会 誌,18,496-507 (1983).7) Pitts, J. N., Jr., Lokensgard,
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