深紫外発光素子の高効率化にむけたAlGaN系半導体の結晶成長とキャリア再結合過程に関する研究

Title

Fundamental Study on Carrier Recombination Processes in

AlGaN-related Materials and their Structural Designs toward

Highly Efficient Deep-UV Emitters( Abstract_要旨 )

Author(s)

Ichikawa, Shuhei

Citation

Kyoto University (京都大学)

Issue Date

2017-03-23

URL

https://doi.org/10.14989/doctor.k20383

Right

許諾条件により本文は2018-03-23に公開

Type

Thesis or Dissertation

Textversion

ETD

（ 続紙 １ ）

京都大学 博 士（工 学） 氏名 市川 修平

論文題目

Fundamental Study on Carrier Recombination Processes in AlGaN-related Materials and their Structural Designs toward Highly Efficient Deep-UV Emitters (深紫外発光素子の高効率化にむけた AlGaN 系半導体の結晶成長とキャリア再結合過 程に関する研究) （ 論 文 内 容 の 要 旨 ） 本 論 文 は ，半 導 体 を 用 い た 深 紫 外 固 体 発 光 素 子 の 高 効 率 化 に 向 け て ，半 極 性 AlN バ ル ク 基 板 上 へ の AlGaN/AlN 量 子 井 戸 （ QW） の エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 を 行 い ， 同 構 造 に お け る 輻 射 再 結 合 確 率 の 増 大 と 偏 光 度 の 制 御 を 実 現 し て い る ．ま た ，AlGaN QW に お け る 非 輻 射 再 結 合 過 程 を 定 量 的 に 論 じ て お り ， 全 ６ 章 か ら な っ て い る ． 第 １ 章 は 序 論 で あ り ， 本 論 文 の 背 景 と 目 的 ， そ し て 本 論 文 の 構 成 に つ い て 述 べ て い る ． 深 紫 外 光 は ， 水 や 空 気 の 清 浄 ・ 殺 菌 ， 有 害 物 質 の 分 解 ， 医 療 応 用 ， 加 工 や フ ォ ト リ ソ グ ラ フ ィ ，高 密 度 光 記 録 ，紫 外 線 に よ る 樹 脂 の 硬 化（ キ ュ ア リ ン グ ） な ど 数 多 く の 応 用 の た め に 不 可 欠 な 光 源 で あ る ． 現 在 ， 深 紫 外 光 源 と し て ， 従 来 の 水 銀 ラ ン プ や エ キ シ マ ラ ン プ な ど に 代 わ る 固 体 光 源 と し て ， AlGaN 系 発 光 ダ イ オ ー ド （ LED） が 注 目 さ れ て い る ． し か し な が ら ， AlGaN 系 深 紫 外 LED の 外 部 量 子 効 率 は 高 々 十 数 %程 度 で あ り ， InGaN 系 可 視 LED と 比 較 し て 低 効 率 に 留 ま っ て い る の が 現 状 で あ る ．外 部 量 子 効 率 は ，(1)内 部 量 子 効 率 (2)光 取 り 出 し 効 率 (3)キ ャ リ ア 注 入 効 率 の 積 で 与 え ら れ る た め ， そ れ ぞ れ の 効 率 を 高 め る た め の 方 策 が 必 要 で あ る ． 本 論 文 で は ， と り わ け (1)と (2)に 関 す る 研 究 を 行 い ， Al リ ッ チ AlGaN 系 深 紫 外 発 光 素 子 の 高 効 率 化 に 向 け た 知 見 を 得 る こ と を 目 指 し て い る ． 第 ２ 章 は ， 内 部 量 子 効 率 を 向 上 さ せ る た め の ア プ ロ ー チ と し て ， 発 光 再 結 合 寿 命 の 高 速 化 が 有 効 で あ り ， そ の た め に AlGaN QW の 内 部 電 界 が 低 減 で き る 半 極 性 面 の 利 用 が 有 効 で あ る こ と を 指 摘 し て い る ． つ ぎ に ， 有 機 金 属 気 相 エ ピ タ キ シ ー （ MOVPE） 法 に よ る ， 半 極 性 （ r 面 ，_{(112�2)面 ， 15°オ フ 面 ） バ ル ク 単 結 晶 AlN 基} 板 上 へ の ホ モ エ ピ タ キ シ ャ ル 膜 の 成 長 に 取 り 組 み ， 成 長 圧 力 の 最 適 化 に よ り 原 子 レ ベ ル で 平 坦 な 表 面 が 形 成 で き る こ と を 明 ら か に し た 。 そ の 結 果 ， 非 常 に 急 峻 な 界 面 を 持 つ AlGaN/AlN QW 構 造 を 半 極 性 AlN 基 板 上 に 作 製 す る こ と に 成 功 し て い る ． ま た ， 従 来 の 極 性 面 基 板 上 と 比 較 し て ， 発 光 再 結 合 過 程 が 二 桁 ほ ど 高 速 に な っ て い る こ と を 明 ら か に し ， 著 し く 強 い 室 温 発 光 を 実 現 し て い る ． さ ら に ， 半 極 性 面 QW に お け る 非 常 に 狭 い 発 光 線 幅 を 観 測 し ， そ の 値 を 内 部 電 界 ， QW 幅 揺 ら ぎ ， 混 晶 組 成 揺 ら ぎ な ど を 用 い て 定 量 的 に 解 析 と 評 価 を 行 っ て い る ． 第３ 章 は ，内 部 量子 効 率を 決 定 する も う一 つ の要 因 で ある 非 輻射 再 結合 過 程 に関 す る研 究 を行 っ てい る ．具体 的 には ，カソ ー ド ルミ ネ ッセ ン ス（CL）測定 を 通じ て ，AlN や AlGaN QW の 非 輻射 再結 合 経路 の 温度 変化 を観 測 し，貫 通転 位付 近に お ける 支 配的 な

京都大学 博 士（工 学） 氏名 市川 修平 非輻 射 再 結合 中 心は ， 低温 で は 貫通 転 位で あ るが 室 温 付近 で は点 欠 陥と な る こと を 見 出し て い る． こ の特 性 は，GaN 系 半 導 体と 異 なっ て お り（ 室 温に お いて も 貫 通転 位 が 非輻 射 再結 合 過程 を支 配），Al リッ チ AlGaN QW の内 部 量子 効 率向 上に は ，点 欠 陥密 度 の低 減 が 必要 で ある こ とを 示 す もの で ある ． さら に ， 第一 原 理計 算 の結 果 を 参考 に ， 支配 的 な点 欠 陥種 は Al 空孔が 関 連し て いる と推 定 する と とも に， MOVPE 成長 時に Al 平衡 分 圧を 高 く保 つこ とで ， 点欠 陥 の導 入を 低減 で きる 可 能性 を指 摘し て いる ． 第４ 章 は ，AlGaN/AlN ヘテ ロ 構 造に お ける 臨 界膜 厚 の 評価 手 法の 開 拓と と も に格 子 不整 転 位の 導 入機 構の 解明 に 取り 組 んで いる ．す な わち ， 従来 用い られ て きた X 線 回 折測 定 に よる 評 価よ り も精 度 の 高い 評 価手 法 とし て ， 時間 分 解フ ォ トル ミ ネ ッセ ン ス 測定 に 着 目し ， 光学 測 定を 通 じ て格 子 不整 合 転位 の 導 入の 有 無を 精 密に 評 価 する こ と に成 功 し てい る ．ま た ，極 性 面 基板 の 微小 な オフ 角 に より 生 じる 結 晶す べ り を取 り 入 れて 臨 界 膜厚 モ デル を 構築 し て いる ． さら に ，各 成 長 面に お ける 支 配的 な 結 晶す べ り 機構 を 考察 し ，AlGaN QW の設 計 指針 に つい て議 論 して い る． 第５ 章 は ，深 紫 外発 光 素子 の 実 現に む けた 光 学的 偏 光 度の 制 御に 関 する 研 究 を行 っ てい る ． すな わ ち，LED 構造 作 製時 に は、 表 面方 向 へ の光 取 り出 し を促 進 す る必 要 が あり ， レ ーザ ダ イオ ー ド（LD） 構造 の 作製 時 には ， 劈 開ミ ラ ーを 利 用し た 誘 導放 出 が 望ま れ る ため ， 劈開 面 方向 へ の 光取 り 出し が 重要 に な る． こ れら 光 取り 出 し には 光 学 的偏 光 度(前 者 は 面外 偏光 度 ， 後者 は 面内 偏 光度)の 果た す 役 割が 非常 に 大 きく ， その 制 御 は デ バ イ ス 作 製 時 に お い て 重 要 な 位 置 づ け に あ る ． AlGaN 系 の 半 導 体 で は ， AlN と GaN の 価電 子 帯最 上 位バ ン ドが 異 なる こと から ， 組成 や 量子 井戸 幅， 歪 み等 の 影響 によ っ て 偏光 度 が大 き く変 化 す る． こ の変 化 は， 極 性 面で は 面外 偏 光度 が 変 化す る こ とに 対 応 し， 半 極性 面 では 面 外 ・面 内 の双 方 の偏 光 度 が変 化 する こ とに 対 応 する ． と くに 半 極 性面 成 長で は 結晶 の 性 質上 の 問題 か ら， 劈 開 方向 が 一意 に 決定 さ れ るた め ， 面内 偏 光 度の よ り正 確 な制 御 が 不可 欠 とな る ．そ こ で ，本 章 では 理 論計 算 と 実験 結 果 を比 較 し なが ら 議論 を 行い ， 実 際の 素 子作 製 時お け る 構造 設 計指 針 を提 示 し てい る ． その 結 果， 半 極性 （r 面）AlGaN/AlN QW で は，Al 組成 を 20%以 上 に保 つ こと で ，劈 界 面か ら の光 取 り出 しが 可能 瀬 ある こ とを 示し てい る．ま た，実 際に 作製 し た半 極 性（r 面）AlGaN/AlN 量子 井 戸に 対 し て光 ポ ンピ ン グ測 定 を 行い ， 劈開 端 面か ら の 誘導 放 出 （深 紫 外波 長 ：250nm） の 実 現に 成 功し てい る． 第６ 章 は ，本 研 究の 総 括と ， 今 後の 課 題に つ いて ま と めて い る． す なわ ち ， さら な る内 部 量 子効 率 向上 の ため の Al 空 孔 の低 減 手法 や ， 発光 層 に Al 空孔 の 懸 念が な い GaN/AlN QW へ の 期待 を 述べ て いる ． さら に， 新し い 量子 構 造と して マク ロ ステ ッ プ端 へ の Ga 偏 析 効果 を 利 用し た AlGaN 量子 細線 構造 へ の展 望 につ いて も述 べ てい る ．

（続紙 ２ ） 氏 名 市川 修平 （ 論 文 審 査 の 結 果 の 要 旨 ） 本 論 文 は ，半 極 性 AlN バ ル ク 基 板 上 へ の AlGaN/AlN 量 子 井 戸（ QW）の エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 を 行 い ，同 構 造 に お け る 輻 射 再 結 合 確 率 の 増 大 と 偏 光 度 の 制 御 を 実 現 し て い る ．ま た ，AlGaN QW に お け る 非 輻 射 再 結 合 過 程 を 定 量 的 に 論 じ て い る ．こ れ ら の 成 果 は ，深 紫 外 固 体 発 光 素 子 の 高 効 率 化 に 繋 が る も の で あ り ，以 下 の 内 容 に 纏 め る こ と が で き る ． 1. 半 極 性 AlGaN/AlN 量 子 井 戸 の エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 と 輻 射 再 結 合 確 率 の 増 大 ・ 半 極 性 AlN ホ モ エ ピ タ キ シ ャ ル 膜 成 長 の 最 適 化 と 成 長 モ デ ル の 構 築 ・ 高 品 質 半 極 性 AlGaN/AlN QW の 有 機 金 属 気 相 エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 に 成 功 ・ 半 極 性 AlGaN/AlN QW の 発 光 再 結 合 の 高 速 化 ・ 高 効 率 化 を 実 現 ・ 半 極 性 AlGaN/AlN QW の 狭 い 発 光 半 値 幅 の 実 現 と そ の 機 構 解 明 2. AlGaN 系 半 導 体 に お け る 支 配 的 な 非 輻 射 再 結 合 中 心 の 同 定 ・ カ ソ ー ド ル ミ ネ ッ セ ン ス マ ッ ピ ン グ に よ る AlN お よ び AlGaN QW の 非 輻 射 再 結 合 経 路 の 温 度 依 存 性 の 評 価 ・ 室 温 に お け る 支 配 的 な 非 輻 射 再 結 合 中 心 と し て Al 空 孔 関 連 の 点 欠 陥 を 同 定 ・ Al 空 孔 関 連 の 点 欠 陥 を 低 減 す る た め の 結 晶 成 長 条 件 の 検 討 3. AlGaN/AlN ヘ テ ロ 構 造 に お け る 潜 在 的 臨 界 膜 厚 と そ の す べ り 系 の 解 明 ・時 間 分 解 フ ォ ト ル ミ ネ ッ セ ン ス 測 定 に よ っ て 格 子 不 整 合 転 位 の 導 入 の 有 無 を 精 密 に 評 価 す る こ と に 成 功 ・極 性 面 基 板 の 微 小 な オ フ 角 に よ り 生 じ る 結 晶 す べ り を 取 り 入 れ て 臨 界 膜 厚 モ デ ル を 構 築 ・ 各 成 長 面 に お け る 支 配 的 な 結 晶 す べ り 機 構 を 考 察 し AlGaN QW の 設 計 指 針 に つ い て 議 論 4. 深 紫 外 発 光 素 子 の 実 現 に む け た 光 学 的 偏 光 度 の 制 御 ・ 面 内 偏 光 度 と 面 外 偏 光 度 に つ い て の 実 験 と 理 論 計 算 ・ 上 記 の 結 果 に 基 づ い て 素 子 作 製 時 お け る 構 造 設 計 指 針 を 提 示 ・ 半 極 性 （ r 面 ） AlGaN/AlN 量 子 井 戸 に 対 し て 光 ポ ン ピ ン グ 測 定 を 行 い ， 劈 開 端 面 か ら の 誘 導 放 出 （ 深 紫 外 波 長 ： 250nm） の 実 現 に 成 功 本 論 文 は ， 新 し い 半 極 性 面 方 位 へ の 高 Al 組 成 AlGaN/AlN QW の 試 作 に 成 功 し ， 高 い 発 光 効 率 と 光 ポ ン ピ ン グ に よ る 誘 導 放 出 を 実 現 し て い る ． ま た ， 非 輻 射 再 結 合 中 心 の 同 定 や 格 子 不 整 合 転 位 の 導 入 に つ い て 精 密 な 物 性 評 価 を 行 っ て お り ， 学 術 上 だ け で な く ， 技 術 応 用 上 に お い て も 寄 与 す る と こ ろ が 少 な く な い ． よ っ て ， 本 論 文 は 博 士（ 工 学 ）の 学 位 論 文 と し て 価 値 あ る も の と 認 め る ． ま た ， 平 成 29 年 2 月 21 日 ， 論 文 内 容 と そ れ に 関 連 し た 事 項 に つ い て 試 問 を 行 っ て ， 申 請 者 が 博 士 後 期 課 程 学 位 取 得 基 準 を 満 た し て い る こ と を 確 認 し ， 合 格 と 認 め た ．