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(1)

T itle

平成29年度「量子ビームと核科学の革新的複合利用によ

る先端的物質科学・分析研究拠点の構築」

A uthor(s )

瀬戸, 誠

C itation

K UR R E POR T OF K Y OT O UNIV E R S IT Y R E S E A R C H

R E A C T OR INS T IT UT E (2018), 21: 1-112

Is s ue D ate

2018-02

UR L

http://hdl.handle.net/2433/230283

R ig ht

掲載された論文等の出版権、複製権および公衆送信権は

原則として京都大学原子炉実験所に帰属する。本誌は京

都大学学術情報リポジトリに登録・公開するものとする

。http://repository.kulib.kyoto-u.ac.jp/dspace/

T ype

R esearch Paper

T extvers ion

publisher

(2)

ISSN 2189-7107

平成

29

年度

「量子ビームと核科学の革新的複合利用による先

端的物質科学・分析研究拠点の構築」

Proceedings of the Project Meeting on “Construction of the basis

for the advanced materials science and analytical study by the

innovative use of quantum beam and nuclear sciences”

平成

29

12

15

開催

(December 15, 2017)

編集:

瀬戸

Edited by : Makoto SETO

Research Reactor Institute, Kyoto University

(3)

i

要旨

平成28年度 京都大学原子炉実験所 い プロ ェクト 子ビーム 核科学 革 新的複合利用 端的物質科学 分析研究拠点 構築 実施さ い こ プロ ェクト い 京都大学原子炉実験所 保有す 研究用原子炉 ホットラボ 電子線型 加速器 大型設備群 ユーザ ニー 合わせた多様 子ビーム 軟 提供 並び 有効 つ有機的 子ビーム 核科学 革新的複合利用方法 開発 進的 物質科学 分析研究 拠点を形成す こ を目的 し い 本会議 こ プロ ェクト 参加者 現在ま 実施事 や今後 方向性 つい 発表 び議論を行う事 プ ロ ェクト 在 た 今後 更 発展を目指した あ

瀬戸 誠

(4)

ii

ABSTRACT

The project "Construction of the basis for the advanced materials science and analytical study by the innovative use of quantum beam and nuclear sciences" at Research Reactor Institute, Kyoto University has been implemented since FY2008. One of the purposes of this project is to realize the flexible use of various quantum beams using large equipment such as Kyoto University research reactor (KUR), hot laboratories, an electron beam accelerator, etc. according to the user's request. Moreover, it is aimed to construct firm bases for advanced materials science and analysis research by developing innovative methods of the combined use of the quantum beams and nuclear science. This meeting was held to develop the project further by presenting and discussing the current status and future direction.

(5)

iii

日時:2017年12 15日 金

場所:京都大学原子炉実験所 事務棟大会議室

10:00 - 10:15 全体説明 多元素 バ ア 分 法 物質 生命科学研究 展開 研究計

画 構想 1

瀬戸 誠 京大原子炉 核放射物理学研究分野

10:15 - 10:30 原子炉 加速器照射 バ ア 分 研究 現状 6 尾真司 京大原子炉 核放射物理学研究分野

10:30 - 11:00 京大炉 け 中性子イ ン ロ ト 概要 J-PARCを用いたイ

ン 研究 14

齊藤泰司 京大原子炉 極限熱輸送工学研究分野

11:00 -11:15 休憩

11:15 - 11:20 料照射 そ 評価技術 高度 研究計画 構想 34 木野 淳 <代理:薮内 敦> 京大原子炉 照射 料工学研究分野

11:20 - 11:30 KUR 速陽電子 ライン 陽電子強度向上 た 改良 37 薮内 敦 木野 淳 京大原子炉 照射 料工学研究分野

11:30 - 11:50 料照射タ ト 高精度 照射研究へ 寄与 42 木野 淳 〇薮内 敦 京大原子炉 照射 料工学研究分野 外山 健 東 大 鬼塚貴志 福井大

11:50 - 13:00 休憩

13:00 - 13:15 KUR け 子 を用いた ノ構造研究 ル 全体説明 49 杉山正明 京大原子炉 粒子線物性学研究分野

13:15 - 13:30 京大炉 け 蛋白質 水素 取 組 及び最近 研究成果 53 井上倫太郎 京大原子炉 粒子線物性学研究分野

13:30 - 13:45 子 小角散乱法を用いた食品タン 質凝集体 ノ構造解析 62 佐藤信浩 京大原子炉 粒子線物性学研究分野

(6)

iv

14:00 - 14:40 同位体を利用した 進科学 創出 75

1.原子炉や加速器を用いた核反応メカニ ム

.放射化分析法を用いた特色あ 物質 微 元素分析

.原子力事故 汚 メカニ ム 解明

大槻 勤 京大原子炉 同位体製造管理工学研究分

14:40 - 14:55 休憩

14:55 - 15:15 電子線形加速器を ール したマルチ 子ビーム利用拠点 構築 全体報告

95

高橋俊晴 京大原子炉 研究炉安全管理工学研究分

15:15 - 15:35 電子ライナック 高強度コ ー ントテラヘル 光源 特性 端科学へ

応用 104

奥田修一 大阪府立大 誉教授

15:35 - 15:55 京大炉ライナック け 中性子利用研究 現状

堀 一 京大原子炉 研究炉安全管理工学研究分

15:55 - 16:25 総合討論

(7)

Evolution of materials and life sciences study by using multi-element Mössbauer Spectroscopy. Makoto Seto

[email protected]

多元素

物質

生命科学研究

展開

京大原子炉 核放射物理学研究分野 瀬戸 誠 .

核放射物理学分野 研究用原子炉 中性 子 び加速器 荷電粒子 照射 を利用

生成 た放射性同位体 γ線や放射 X線 核励起 散乱現象 基礎的研究 び う 原子核現象を物質 生命現象 解明 た 用いた 端 応用研究を行 い さ

う 現象を用い 方法 困難 あ た測定を可能 端的 分 法開発 実施 い

原子核 放射性同位体 物質 生命現象 解 明 た ロ 電子系 存在 い 大 ン ルを有 い 例え 57Fe 原 子核 第一励起状態 14.4 keV あ そ 線幅 4.7 neV 大変狭く ΔE/E ~10-13 い さ 同位体 水素 軽い一 部 元素を除け 元素 物性 大 違い い 原子核 大 く違 い た 有効 利用 大変ユニ ロ

得 放射性同位体 場合 そ 取扱い 問題 そ 有効性 充分 開拓 さ 利用さ い 言え い う 思わ そ う 同位体 原子核 可能性を探 求 そ を用いた 物質 生命研究へ 懸け橋

新 い研究を行う 多く 分野 新 た 発展 展開 意義 あ 考え

そ う 原子核 物質 生命科学研究へ 展開 い 本研究分野 無 跳核共鳴吸 分

法 バ ア 核共鳴散乱分 法 関 研究を行 い

.研究内容

バ ア 分 法 原子核を ロ

そ ロ 原子核周辺 電子状態を 原子核 電 子系 相互作用 原子核 ル 準位 へ 影響 測定 あ そ た 物質内 特定元素 い 性質を明

非常 有効 測定法 あ ロ 通常 場合 安定同位体を用い 元素 壊変 生 た イ ン 打ち込

試料 損傷 い 測定 象 影 響を与え く非常 多く 試料 測定 可 能 あ 57Fe 同位体を中心 た多く 研究 さ い バ ア 分 法 安定同位体 を含 測定試料 外部 放射性同位体 RI 線源 γ線を照射 そ γ線 吸 ル 依存性を測定 バ ア ペ

トルを得 長 命 RI 線源 入手可能 57Fe 元素以外 場合 原子炉や加速器 短 命RI線源を作製 測定 可能

う 測定 象 バ ア 核 種を増や 現代 物質 生命科学研 究 必要 さ 多く 元素 測定 可能

核共鳴散乱法 放射 X線 ル 可 変 高輝度 線源を用い 原子核 共鳴散乱を起 させ 通常 γ線源 困難 meV

元素を特定 た ノン測定 可能 あ 核共 鳴非弾性散乱 測定可能 鉄を含 酵素

方 法 を 用 い た 分 子 振 動 測 定

DFT ル計算 を組 合わせ そ 活性 中心 構造解明 関 研究 精力的 実施さ い た 原子核 励起準位 線幅 大変狭い

を利用 たneV 準弾性散乱測定 い 大 進展を せ い

本 ロ ト研究 う バ ア 分 法 高度 応用研究 新 い方法論 構築を 多様 研究分野 い 確立 を目指

以 う 研究 を実行中 あ <多元素 バ ア 分 法 開発>

原 子 炉 中 性 子 照 射 び 加 速 器 荷電粒子照射 短 命 RI線源 生成

を 利 用 た 多 元 素 バ ア 分 測 定 実現

<原子層 バ ア 分 開発> 原子層 多層膜を作製可能 MBE装 置 導入を目指 新た 研究分野創成を目指

<強磁場 バ ア 分 法 展開> 多 元 素 測 定 強 磁 場 測 定 を 融 合 さ せ 世 界 的 類 を い 研 究 セ ン タ 展開を目指

う 本研究分野 進的 バ ア 分 法開発を実施 現代 物質 生命科学研 究 求 局所性や原子分解能 測定実現を 目指 い た 近年導入 た強磁場 バ ア 分 装置 磁性等 研究 い 非常 強 力 ツ ル あ 様々 分野 有効活 用を図 た ロ ト 研究を立ち上 た 今後 研究を本格的 実施 さ

展開を目指 あ

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Kα1 44.5

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161Tb 57.2

159Dy 58.0

155Tb 86.5

160Tb 86.8

155Tb 105.3

160Tb 197

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(12)

Present Status in Mössbauer Spectroscopy Using Irradiation by Reactor and Accelerator Shinji Kitao

[email protected]

原子炉

加速器照射

メスバウアー分光研究

現状

京大原子炉 核放射物理学研究分 尾真司

1.

物質 さま ま 性質を理解す た あ

一つ 元素 着目し 現象 本質を見出すこ 極

有効 あ あ 特定 元素 け つい 電子

状態や振動状態 情報を抽出す こ メス

バウアー分光 非常 強力 分光法 あ し し

一般的 メスバウアー分光法 放射性

同位元素 入手や管理 制限 比較的取扱 容

易 密封線源 実施可能

57Fe

また

119Sn

そ 以外 核種 ほ 行わ い

い 現状 あ 一方 本実験所 研究炉

中性子照射やライナック 利用 短寿命線

源を生成し 多様 非密封 放射性同位元素 取

扱い 環境 整 い いう世界的

極 限 た設備を有す 本研究室 本実験

所 特性を最大限 生 し 多種 元素 メスバウ

アー分光法を開発し こ を多様 分 応用

し 新た 研究を拡大す こ を目指した研究を進 い

.本実験所 実施し い メスバウアー分光核種

本実験所 こ ま 密封線源 メス

バウアー分光 表1 研究を積極的 行 い

密封線源 研究炉 運転 わ 実験を実

施す こ 可能 あ こ ま 数多く 成果

得 た 近年 稀有 装置 あ 強磁場メス

バウアー分光装置 組 合わせ こ 貴

実験成果 得 い そ 加え 以

前 原子炉 照射 (n,γ)反応 生成す 短寿命核種を利用したメスバウアー分光(表 )

つい 積極的 実施し た

.本実験所 実施を すメスバウアー分光核種 本年 研究炉 再稼動を果たし 研究炉を利用し

た線源生成 可能 たこ 研究炉を利用

したメスバウアー分光実験 可能 い 研

究炉を活用す 研究 非常 有用 あ 新た 核

種 メスバウアー分光実験を実用化す こ を目指

した研究を積極的 進 い 表 3 うち n,

γ 生成核種 一方 本実験所 ライナックを利

用し 電子線をPtターゲット 照射し 高エネル ー ガンマ線を発生させ γ,n また γ,p 光 核 反 応 核 種 生 成 を 行 う こ 可 能 あ

表3 うち γ,n また γ,p 生成核種

種々 事情 研究炉 運転 停止し 研究炉を

利用したメスバウアー分光 実施 い状況や

将来的 原子炉 運転停止 見込ま こ

加速器を利用した核種生成 非常 要 あ

本年 研究 い

161Dy

166Er

いくつ

核種 つい 線源生成を試 メスバウアー分光実

験 実施 成 し い こ 多様 核種 メ

スバウアー線源生成手法を拡大し 実用化す こ 多種 元素 メスバウアー分光法 可能

多様 分 け 高度 応用研究を積極的

展開す こ 期待

メスバウ アー核種

エ ネ ル ー (keV)

半減期 (ns)

線源 線 源 半減期

57Fe 14.4 98.3 57Co 271.8d 119Sn 23.9 18.0 119mSn 293.1d 151Eu 21.5 9.6 151Sm 90y

表1. 実施中 密封線源 メスバウアー核種 メスバウ

アー核種

エ ネ ル ー (keV)

半減期 (ns)

線源 線 源 半減期

125

Te 35.5 1.48 125m

Te 57.4d

129I 27.8 16.8 129Te 129m

Te

69.6m 33.6d

197Au 77.4 1.91 197Pt 19.9h

表2. 実施中 原子炉照射 メスバウアー核種 メ ス

バ ウ ア ー 核種

エ ネ ル ー (keV)

半 減 期

(ns)

線源 線 源 半 減期

線源 生成 反 応

61Ni 67.4 5.34 61Co 1.65h (

γ,p)

67Zn 93.3 9160 67Cu 61.8h (

γ,p)

127I 57.6 1.95 127Te 127mTe

9.35h 109d

(n,γ) (n,γ)

157Gd 63.9 460 157Eu 15.2h (

γ,p)

161Dy 25.7 29.1 161Tb 6.88d (n,

γ)* (γ,p)

166Er 80.6 1.82 166Ho 26.8h (n,

γ) (γ,p)

169Tm 8.41 4.08 169Er 9.4d (n,

γ) (γ,n)

170Yb 84.3 1.61 170Tm 129d (n,

γ) (γ,p)

193Ir 73.0 6.09 193Os 30.1h (n,

γ) 表 3. 原子炉照射 びライナック利用 実施 を目指し い 主 メスバウアー核種

(*)161Tb 161Gd

β崩壊 生成

(13)

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(20)

京大炉 け 中性子イメー ン 概要 J-PARCを用いたイメー ン 研究. 齊藤泰司 伊藤大介

[email protected], [email protected]

京大炉

中性子イメー

概要

J-PARC

を用いたイメー

研究

京大原子炉 極限熱輸送研究分 齊藤泰司 伊藤大介

1. :

中性子イメー ン X 線イメー ン 相補

的 特徴を つ有力 非破壊検査法 一つ あ

従来 用い た透過型イメー ン 様々

応用 比較的容易 用い こ た 農

学 理工学 他 研究分 研究者 利用しやす

い 最大 特徴 あ 一方 パルス中性子源を

用いたエネル ー依存型イメー ン 透過像以

外 TOF 手法を用い ブラッ エッ や偏極中性

子 近年様々イメー ン 法 開発さ い

した 定常中性子源 KUR パルス中性子

源 J-PARC を用いたイメー ン を両輪 し 中

性子イメー ン 高度化 利用法 拡大を行う必

要 あ

KUR イメー ン 施設 し 炉室内 E2ポ

ート びB4中性子導管室 二つ 施設 あ そ

E2 中性子束 小さい ビームサイ

大 く φ150㎜程度 比較的大型 試料 静

止画撮像やCT撮像 利用す こ 一方

B4ポート 炉室外 中性子導管室 実験を実施す

た 実験 け 制約 比較的ゆ や あ

様々 応用研究 実施さ い た し B4ポー

ト 中性子束 比較的大 い ビームサイ

小さい 10×75㎜程度

本プロ ェクト KURを用いた応用研究を推

進す さ 従来 定常中性子を用

いた計測対象 あ 鉛ビスマス 相変化 様子を パ

ルス中性子イメー ン 可視化計測を行うこ

を目的 した

.最近 成果:

1. KUR け 撮像系 画像処理法 高度化

定常中性子を用いたイメー ン 撮像系 つい

現時点 蛍光コンバータ CCD カ

メラを組 合わせた撮像系 一般的 あ 蛍光コ

ンバータ し 輝度 残光特性 優 た 6Li 系

一般 的 6LiF:ZnS コン バー タ 用い

こ 多い 製造法や 様 性能 大 く

変わ こ 多い KUR 従来 国産 蛍光コン

バータを用い いた 本プロ ェクト

スイス PSI 製作した蛍光コンバータを入手し

子効率 空間分解能 向上を行 い さ

冷却式 CCD カメラ以外 高速度カメラ組 合わせ

たシステムを構築し 静止画 動

画計測 用い こ

動画計測 い 必然的 露光時間 短く

中性子 計測 け 統計誤差 ノイ

増え こ う ノイ 画像処理 あ

程度 軽減す こ 一般的 スムー

ン フ ルタ を用い 画像 ボ を生

させ た エッ 情報を保存したまま ノイ を

軽減 処理法 必要 本研究 ループ

非線形フ ルター 一つ あ Bi-Lateralフ ル

ターを空間的 時間的 適用す こ

動画処理 用い い [1] こ 方法

中性子束 若干小さい場合 い 露光時間を

短くす こ 可能 撮像速度 選定 自由

度を たせ こ 可能 た

Fig.1 Imaging system at E2 port.

Fig.2 Experimental setup at B4 port.

2. KUR け 応用研究 現状

KUR Fig.1 2 示す二つ ビームポートを利

用し 静止画 主 E2 動画計測 主 B4

を実施し い 特 B4ポート 実験実施上

制約 少 く 高温高圧 大電流 使用

火器 可燃物 使用 安全性を確認した上 実

施す こ 可能 あ こ ま 実施した共同

利用研究 以 通 あ

1) 中 性 子 ラ オ ク ラ ィ を 用い た 混 相 流 タ イ ミ ク 計測

関す 研究 京大炉

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京大炉 け 中性子イメー ン 概要 J-PARCを用いたイメー ン 研究. 齊藤泰司 伊藤大介

[email protected], [email protected]

2)中 性 子 ラ オ ク ラ ィ 機 器 内 流 動 可 視 化 計 測

神戸大学

3)中 性 子 ラ オ ク ラ ィ ホ 機 器 内 熱 物 質輸

送 可視化計測 神戸大学

4 中性子ラ オ ラフ を利用した超臨界水反応場

in-situ観察 東 大学

5)強制流動沸騰系内部 ボイ 率分布 関西大学

6)中性子ラ オ ラフ を用いた熱交換器へ 着霜

評価 関西大学

7 中性子ラ オ ラフ 光学素子等 生産技

術 解析 理研

8)中性子ラ オ ラフ 植物研究へ 応用 岩手

大学

9 中性子イメ ク を用いたセメント硬化体中 水分

測定 茨城大学

10 各種建築材料 温度作用 け 非定常水分

挙動 関す 研究 東京理科大学

11 ラ イ 型 レ タ 内部 け 冷媒分

布 測定 鹿児島大学

12 工業製品 高度化 資す た 金属間 有機

物 び水素含有物 可視化 関す 研究 古屋

大学

13 微細ウイック内流動 NRG 可視化 関

す 研究 古屋大学

上記 うち 4 高温高圧条件 け 実験 5)

試験部を直接通電加熱す た 大電力 20V

1200A を使用 し た研究 10 実 験 い

高強度コンク ート 火災時 爆裂現象を定 的

可視化計測す た 試験用コンク ートをバー

ナー 加熱し い い 一般 中性

子イメー ン 設備 実施す こ い

また 6) 着霜 計測 い Fig.3 示す

う 可視光 中性子を用い 霜密度 計測を行

い [2]

Digital camera

Test section

CCD camera

Fig.3 Experimental setup for frost visualization.

さ 今年度 古屋大学 共同研究

超流動ヘ ウム 流動計測を開始し い

超流動状態 子乱流 観測さ こ 乱

流渦 可視化 た ト ーサー し He*2を生

成させ 方法 あ こ He*2 従来 研究

高強度 ーザーを用い 生成し い [3] 本研究

中性子照射 He*2を生成し さ 生

成際さ た He*2 特定 波長 ーザーを当

こ ト ーサー位置を特定す Fig.4 B4

け 実験装置セットアップを表し ュワ

ー容器 中 冷却さ たヘ ウム 中性子 ーザ

ーを照射し He*2 発す 蛍光 挙動を調べ

最適 照射条件を調べ い

短パ スTi:Sa ーザー

セットアップ

ュワー冷却器

905nm

熱中性子 ビーム

Fig.4 Experimental setup for He.

3. パルス中性子源を用いた液体金属 相変化研究

鉛ビスマス共晶合金 LBE 低融点 高沸点

を有し 化学的 安定 あ こ 加速器駆動

システム ADS 核破 ターゲット兼冷却材 し

有望視さ い [4] し し 過冷却

LBE 凝固や酸化物 析出 流路閉塞シビ

アアクシ ントを引 起こす可能性 あ また

LBE 急冷凝固後 体積膨張を引 起こすこ 報

告さ [5] こ 容器や配管 破損 懸

念さ そ た ADS 安全性確保 た

LBE 溶融 凝固特性を十分 理解す 必要 あ

一般的 固液間 相変化特性 つ い 非定常熱

伝導方程式を解くこ あ 程度予測可能 あ

固体LBE い 凝固速度 違い 結晶構造

変化す こ 報告さ [6] 正確 予測

た 結晶構造 違い 物性値変化特性 相

変化挙動 方を理解す こ 要

(22)

京大炉 け 中性子イメー ン 概要 J-PARCを用いたイメー ン 研究. 齊藤泰司 伊藤大介

[email protected], [email protected]

近年 金属材料 結晶構造 解析 対し パル

ス中性子を利用した評価手法 開発 進 い

本手法 中性子 透過スペクトル 現 ブラ

ッ エッ 情報を解析す こ 結晶構造組織 把

握や相状態 別 可能 [4] 本研究 LBE

固液相構造 把握 対し パルス中性子イメー

ン を適用し 得 た透過スペクトル 2 次元分

布 現 ブラッ エッ 情報 鉛ビスマス結晶

構造 変化を明 す こ を目的 した

実験 J-PARC エネル ー分析型中性子イメー

ン 装置 RADEN い 行 た 検出器 2

次元 TOF情報 取得 可能 GEM検出器を用い

た 検 出 器 空 間 分 解 能 0.8mm/pixel あ

128×128pixel 画像 得 サンプル び試

験部 Fig.5 示す う GEM検出器 正面 設置

した

Fig.5 Experimental arrangement at RADEN.

溶融 LBE 冷却後 結晶組織構造を調べ た

異 冷却速度 凝固させたLBE 対し 測定を行

た アル 容器内 LBEを封入した後 電気加熱

炉 い 200℃程度ま 加熱溶融行 た そし

一つ 氷水 中 容器 挿入し 急速 冷却を行

た う一つ サンプル 加熱を停止した炉内

放置し ゆ く した冷却を行 た

Fig.6 本計測 得 た LBE 中性子

透過スペクトル示す 本結果 サンプル領域 空間

平均スペクトル あ 図 複数 ブラ ッ エッ

を確認す こ こ エッ 変化

結晶構造 評価 可能 あ 次 固体LBEサ

ンプル イメー ン 結果をFig.7 示す 特徴的

ブラッ エッ 位置 透過率を画像化す 冷

却速度 違い ブラッ エッ 出現形態

変化し 構造 違い し 可視化す こ

本結果 徐冷サンプル い 比較的大

結晶構造 表 い こ わ

3.0 3.5 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0 6.5 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0    Slow cooling Rapid cooling T ra n sm is si o n [-]

Wavelength [Å] 



   



Fig.6 Neutron transmission spectrum of solid LBE.

SLOW

RAPID

5.4Å

SLOW

RAPID

5.8Å

Bragg edge images

Fig.7 Neutron radiographs and Bragg-edge images of solid samples solidified by different cooling process

さ 溶融LBE 凝固過程を調べ た SUS304

製矩形容器 80x80x10mm LBE を封入し 上側

ーター 加熱 側 ートシンクを

用いた冷却を行 た そ 上 方向 一次

元 凝固過程を模擬した 試験部 び加熱部 断

熱材 覆うこ 熱損失を極力防い 室温条件

上部壁面を 220℃ま 加熱し そ 後冷却 終わ

ま 一連 過程 イベント ータを GEM 検出

器 取得した

Fig.8 各 点 得 た中 性 子 透 過 ス ペ ク ト ル

5.4Å付近 現 ブラッ エッ ャンプ幅を

ース ール 表した画像 あ (a) い 上

半分 溶融状態 半分 固体 あ 画像

固液相 コントラスト 違い 見 取 こ

液体LBE ブラッ エッ 現 いた あ

(23)

京大炉 け 中性子イメー ン 概要 J-PARCを用いたイメー ン 研究. 齊藤泰司 伊藤大介

[email protected], [email protected]

一方 (b) (a) 状態 徐々 冷却を行い すべ

凝固した後 結果 あ 上部領域 い 上

方向 筋 確認 こ LBE 凝固方向

結晶方位 揃 た樹状結晶 集合組織 ン ライ

ト 形成さ たた あ 考え こ

う 中性子透過スペクトル そ 分布特性を調べ

こ LBE 結晶成長 関す 知見を得 こ

た 今後 詳細 解析を進 こ LBE

凝固過程や微細結晶構造 定 的 評価 可能

考え

参考文献

[1] Saito Y. and Ito D., Physics Procedia, 69 (2015), 265-270.

[2] Matsumoto R., et al., Trans. Japan Society of Refrig-erating and Air Conditioning Engineers, 31 (2014) Issue 2, 207-217

[3] Gao J. et al., Rev. Sci. Instrum. 86, 093904 (2015). [4] Glasbrenner H. et al., J. Nucl. Mater., 343 (2005)

341-348.

[5] Takada O. et al., J. Nucl. Mater., 398 (2010) 129-131. [6] Sato H. et al., Mater. Trans., 52-6 (2012) 1294-1302.

Fig. 8 Bragg edge images of LBE before and after the solidification

(24)

Research Reactor Institute Kyoto University

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(25)

Research Reactor Institute Kyoto University

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15 cm dia.

CT system with CCD camera is installed

by RIKEN

Neutron radiography image and cross section of a bath toy. K.Hirota et al.(Riken)

Continuous measurement of water in cement during hardening for more than 20 days. T.Numato et al.(Ibaraki U.)

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(26)

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(27)

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(28)

Research Reactor Institute Kyoto University

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Research Reactor Institute Kyoto University

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(29)

Research Reactor Institute Kyoto University

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Research Reactor Institute Kyoto University

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(30)

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(31)

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(3)

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(32)

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(hexagonal close

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packed structure)

-phase

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(rhombohedron structure)

-

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-phase

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⤖ᬗᵓ㐀䛾ゎ᫂䛜୙ྍḞ䚹

(Takada, et al., 2010)

Slow cooling LBE

Rapid cooling LBE

㧗 ⏣ 䜙

(2010)

䛿 䝟 䝹 䝇 ୰ ᛶ Ꮚ ㏱ 㐣 ศ ග ἲ 䛻

䜘䛳䛶㖄䝡䝇䝬䝇⤖ᬗᵓ㐀ኚ໬䜢ㄪ䜉 䚸෭༷

㏿ᗘ䛻䜘䜛ᚤᑠ⤌⧊䜈䛾ᙳ㡪䜢♧䛧䛯䚹

⤫ィ⢭ᗘ䛜ప䛟䚸ᐃ㔞ⓗ䛺ホ౯䛜ᅔ㞴䛷䛒䛳䛯䚹

J-PARC

䛻䛚䛔䛶஧ḟඖ᳨ฟჾ䜢

฼⏝䛧䛯䝟䝹䝇୰ᛶᏊ䜲䝯䞊䝆䞁䜾

䜢⾜䛔䚸䜘䜚ヲ⣽䛺᝟ሗ䜢ᚓ䜛

(33)

Solid sample imaging

Different cooling process

- SLOW:

⅔ෆ෭༷

(0.01K/sec)

- MIDDLE:

ᐊ 䛷䛾෭༷

- RAPID:

ịỈ䛷䛾෭༷

(100K/sec)

Preparation of solid samples

i.

⁐ ⼥ 㖄 䝡 䝇 䝬 䝇 䜢 䜰 䝹 䝭 ᐜ ჾ 䛻 ᑒ ධ

䛧䚸ᐊ ᮲௳䛷ᅛ໬䛥䛫䜛䚹

ii.

䝃 䞁䝥䝹䜢෌ᗘຍ ⇕䛧 䚸㟁Ẽຍ⇕⅔

160

Υ

⛬ᗘ䜎䛷ຍ⇕䞉⁐⼥

iii.

␗䛺䜛෭༷᮲௳䛻䜘䛳䛶෭༷䞉จᅛ

Rapid cooling sample

Slow cooling sample

GEM detector

Size:

Φ

80mm x 10mm

Content: about 500g

Neutron beam

GEM detector

(nGEM, Bee Beans Technologies)

Spatial resolution: 0.8mm/pixel

128 x 128 pixels (100mm x 100mm)

TOF resolution: 10

μ

s

Neutron radiographs

SLOW

MIDDLE

RAPID

RUN 1 RUN 2 RUN 3

‡

ྠ 䛨 䝃 䞁 䝥 䝹 䛻 ᑐ

䛧 䛶 䚸 ⁐ ⼥ 䞉 จ ᅛ 䞉

  ᐃ 䜢 ⧞ 䜚 ㏉ 䛧 䛶

䝕䞊䝍䜢ྲྀᚓ

‡

඲䜶䝛䝹䜼䞊㡿ᇦ

䛻䛚䛡䜛㏱㐣ീ

‡

㏱㐣⋡ 䛾㐪䛔 䛛䜙

㖄 䝡 䝇 䝬 䝇 䛾 㡿 ᇦ

䛜ุูྍ⬟

‡

SLOW

MIDDLE

䛻 䛚 䛔 䛶 䛿 䚸 ୖ 㒊

䛻✵ 㝽 䛜 ᙧ ᡂ 䛥 䜜

䛶䛔䜛䚹

‡

኱䛝 䛺㏱ 㐣⋡ 䛾㐪

䛔䛿ぢ䜙䜜䛺䛔䚹

(34)

Wavelength-resolved images

SLOW

RAPID

Macroscopic structure

䛔䛟䛴䛛䛾Ἴ㛗䛻䛚䛔䛶㖄䝡䝇䝬䝇䝤

䝷䝑䜾䜶䝑䝆䛜ほ 䛥䜜䛯䚹

ᚎ ෭ 䝃 䞁 䝥 䝹 䛷 䛿 䚸 ኱ 䛝 䛔 ⤌ ⧊ ᵓ 㐀

䛜 ぢ 䜙 䜜 䜛 䛾 䛻 ᑐ 䛧 䛶 䚸 ᛴ ෭ 䛷 䛿 ẚ

㍑ⓗᑠ䛥䛺⤌⧊䛜⌧䜜䛶䛔䜛䚹

୰ᛶᏊ㏱㐣䝇䝨䜽䝖䝹

(

䝃䞁䝥䝹㡿ᇦ䛾඲ᖹᆒ

)

SLOW

RAPID

5.4Å

SLOW

RAPID

5.8Å

䝤䝷䝑䜾䜶䝑䝆䛻䜘䛳䛶㖄䝡䝇䝬䝇䛾⤖ᬗᵓ㐀䛾ศᕸ≉ᛶ䛜ྍど໬䛷䛝䛯

3.0 3.5 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0 6.5 0.4

0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0

J

E

E

Slow cooling Rapid cooling

Transmission

[-]

Wavelength [Å]

E

J

E

E J

E

J

Bragg edge images

(35)

Effect of cooling speed

Slow cooling sample

ᚎ෭ヨᩱ䛿෌⤖ᬗ䜢⤒㐣䛧䛯䛯

䜑䜶䝛䝹䜼䞊ⓗ䛻Ᏻᐃ䛺≧ែ䛻

䛒䜛䛜䚸ᛴ෭ヨᩱ䛿ෆ㒊䛻䜶䝛

䝹䜼䞊䛜⵳✚䛥䜜䛯≧ែ䛻䛒䜛䚹

Rapid cooling sample

ᛴ෭ヨᩱ䛿ᅛ໬ᚋ䜒䝇䝢䞊䝗䛿㐜䛔䛜෌⤖ᬗ䜢⥅

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ᚋ䛾

┦䛾ᯒฟ䠄෌⤖ᬗ䠅䜢ㄏ㉳䛧䚸

LBE

䛾⭾

ᙇ䛻䠄䛴䜎䜚㓄⟶◚᩿䛻䠅䛴䛺䛜䜛ྍ⬟ᛶ䛜䛒䜛䚹

ᛴ෭ヨᩱ䛜⭾ᙇ䛧䜔䛩䛔䛸䛔䛖ඛ⾜◊✲

䛾ሗ࿌䛸䜒୍⮴䛩䜛䚹

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จᅛ㐣⛬䛻䛴䛔䛶᫂䜙䛛䛻䛩䜛ᚲせ䛜䛒䜛䚹

Subcritical fuel region

(including long-lived nuclide)

Proton accelerator

Steam generator

E.M. pump

Beam window and Spallation target

Neutron

Transmutation with fast neutron

¾

⭉㣗⏕ᡂ≀䜎䛯䛿ᛴ㏿จᅛ䛻䜘䜛⵨

ẼⓎ⏕ჾෆὶ㊰㛢ሰ䛾ྍ⬟ᛶ

⭉㣗⏕ᡂ≀

(PbO, Fe

3

O

4

)

⵨ẼⓎ⏕ჾ䛻䛶⵳✚

⵨ẼⓎ⏕ჾ䛻䛚䛡䜛ᛴ㏿䛺จᅛ

⅔ᚰᐜჾ䜔㓄⟶ෆᵓ㐀≀䛾ᦆയ䚸㓄⟶◚᩿䛻䜘䜛ᨺᑕᛶ≀㉁䛾ᨺฟ

㖄䝡䝇䝬䝇෭༷

ADS

䛻䛚䛡䜛䝅䝡䜰䜰䜽䝅䝕䞁䝖

¾

㖄䝡䝇䝬䝇จᅛ䛻䜘䜛⵨ẼⓎ⏕ჾ◚

᩿䞉ᵓ㐀≀ᦆയ䛾ྍ⬟ᛶ

⅔ᚰ⁐⼥஦ᨾ

㧗 㒊䛷䛾⭉㣗≀⏕ᡂ䚸ప 㒊䛷䛾ᯒฟ

(36)

Experimental setup (LBE solidification)

Neutrons

GEM detector

Heating section

Cooling section LBE region

Front ie Side ie

Cartridge heaters

Fa

Heat si k

T T

T T

T Tup

Tt

¾㖄䝡䝇䝬䝇ᐜჾ䛿SUS304〇䚹 ¾ຍ⇕㒊ཬ䜃෭༷㒊䛿䜰䝹䝭〇䚹

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¾ヨ㦂㒊䛿᩿⇕ᮦ䛷䜹䝞䞊䛧䚸⇕ᦆኻ䜢㜵䛠䚹

LBE sample volume: 80 x 80 x 10mm

3

1

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ୖ㒊䛻ຍ⇕㒊䚸ୗ㒊䛻෭༷㒊䜢᭷䛩䜛▴ᙧᐜჾ䜢⏝䛔䛯䚹

Test section

Experimental procedure

0 3600 7200 10800 14400 18000 21600 0

50 100 150 200 250

T1 T2 T3 T4 T5 Tup Tbtm

C B

Temperature [deg. C]

Time [sec] A

A)

ୖ㒊䝠䞊䝍䞊䛻䜘䜛ヨ㦂㒊

䛾ຍ⇕

(t=0-3300sec)

B) 220

C

䛷ୖ㒊ቨ㠃 ᗘ䜢

ಖᣢ

(t=3,300-6,900sec)

C)

䝠䞊䝍䞊ฟຊ䜢೵Ṇ䛧䚸෭༷

䝣䜯䞁䜢㉳ື

(t=6,900sec-)

 ᗘ ᐃ⤖ᯝ䜘䜚䚸

B

㡿ᇦ䛻䛚䛔䛶䛿ୖ

ୖഃ༙ศ䛿ᾮయ䚸

ୗ㒊䛿ᅛయ䛷䛒䜛䚹

A B

T1 T2 T3 T4 T5 Tupp Tbtm

C

Melting point (124.7C)

(37)

Neutron transmission spectrum

Liquid phase

Solid phase

Sample region

Neutron transmission spectrum in

upper and lower area in B-region

3.5 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0 6.5 0.2

0.3 0.4 0.5 0.6 0.7

Transmission

[a.u.]

Wavelength

[Å]

upper area lower area

upper part

lower part

Bragg-edge image in B-region

ྛ䝢䜽䝉䝹䛷䛾䝤䝷䝑䜽䜶䝑䝆䛾

䝆䝱䞁䝥䠄

λ

=5.4Å

( (101)

䠅䜢⟬ฟ

ᅛᾮ┦ศᕸ䛸⏺㠃఩⨨䛾ྍど໬䛜ྍ⬟

Crystalline structure

Melted in upper side

All solidified condition

5.4 Å

䛻⌧䜜䜛䝤䝷 䝑 䜾䜶䝑䝆 䛿

(

101)

䛾 ᅇ

ᢡ 䜢 ♧ 䛩 䚹 䛣 䛾 㠃 䛜 ୰ ᛶ Ꮚ ㏱ 㐣 ᪉ ྥ 䛻 㑅 ᢥ

㓄ྥ䛧䛶䛔䜛䛯䜑䚸⃰䛟ぢ䛘䜛䚹

⤖ᬗ᪉఩䛾ᥞ䛳䛯ᶞ≧⤖ᬗ䛾

㞟ྜ⤌⧊䛷䛒䜛䛂

䝕䞁䝗䝷䜲䝖

จᅛ㐣⛬䛻䛚䛔䛶䚸䝇䝖䝷䜲

䝥≧䛾ᶍᵝ䛜ぢ䜙䜜䛯

(38)

Dendrite formation

5.0 5.2 5.4 5.6 5.8 6.0 6.2 6.4 6.6 0.5

0.6 0.7

Transmission

[-]

Wavelength

[Å]

upper area lower area

E E E

¾

(

101)

䛻 ᆶ ┤ 䛺

(

002)

䛜 ୖ ഃ 䛷 䛿

ᾘ䛘䛶䛔䜛䚹

¾

(

002)

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ᆶ┤䛺᪉ྥ䜢ྥ䛔䛶䛔䜛䚹

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(

㧗⏣

, 2011)

ୖഃ䛚䜘䜃ୗഃ㡿ᇦ䛻䛚䛡䜛

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(00β)

䛿䝕䞁䝗䝷䜲䝖䛾ᡂ㛗᪉ྥ䛷䛒䜛

ୖྥ䛝䛷䛒䜛ྍ⬟ᛶ䛜㧗䛔

ᾮయ㖄䝡䝇䝬䝇ᵓ㐀䛾ྍど໬

㰺⸨䚸ఀ⸨኱䚸኱ሙ䠄

JAEA

䠅䚸ᑠ㔝ᑎ

0.9

0.8

0.7

0.6

୰ᛶᏊ㏱㐣⋡

0.6 0.4

0.2

୰ᛶᏊἼ㛗 (nm)

ィ⟬್

ᐇ㦂್

㻼 㼎 㻮 㼕

ᾮ య ᵓ 㐀 䛾 ᝟ ሗ 䜢 ᢳ ฟ䛧

䛶 䝬 䝑 䝢 䞁 䜾

ཎᏊ㛫㊥㞳䚸 㓄఩ᩘ

ᖹᆒ஧஌ኚ఩

 ᗘᅉᏊ

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␗✀ᵓ㐀

⇕⭾ᙇ⋡

 ᗘ

䝪 䜲 䝗

⭉㣗

䝸䝞䞊 䝇 䝰 䞁 䝔 䜹 䝹䝻 ἲ䛷 ゎᯒ

ྛ䝢 䜽 䝉 䝹䛷 ㏱㐣⋡䝇䝨䜽 䝖 䝹

ᅗ୰ᛶᏊ㏱㐣⋡ࢫ࣌ࢡࢺࣝ࡟ྵࡲࢀࡿᾮయᵓ㐀࡟ࡼࡿᩓ஘ᡂศࡢゎᯒࡢᶍᘧᅗ.

䝤䝷䝑䜾䜶䝑䝆䛸ྠᵝ䛻䚸⁐

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඲ᩓ஘ἲ䛛䜙ᚓ䜙䜜䜛ཎᏊ㛫㊥㞳䜔㓄఩ᩘ➼䛾ᾮయᵓ㐀䛾᝟ሗ䛿䚸㟁Ꮚ

䜔䝣䜷䝜䞁䛾≧ែ䜢㏻䛧䛶⇕≀ᛶ䛸ᐦ᥋䛻㛵ಀ䛧䚸䜎䛯⇕⭾ᙇ⋡䜔 ᗘ➼䛾

⇕≀ᛶ್䛸䜒┦㛵䜢ᣢ䛴䚹䛣䜜䜙䛾᝟ሗ䜢ά⏝䛧䚸䝟䝹䝇୰ᛶᏊ䜲䝯䞊䝆䞁䜾

ἲ䜢⏝䛔䛯ὶ

ὶ㊰ෆ䛾⁐⼥㻸㻮㻱䛾ᾮయᵓ㐀䛻ຍ䛘䚸⇕⭾ᙇ⋡䜔 ᗘ䚸䝪䜲䝗䚸

⭉㣗➼䛾ศᕸ䛾ᐃ㔞ⓗ䛺ྍど໬䜢⾜䛖䚹

(39)

䜎䛸䜑

„

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䜘䜚䚸㏻ᖖ䛾䝷䝆䜸䜾䝷䝣䜱ᐇ㦂䛷䛿ᚓ䜙䜜

䛺䛔᝟ሗ䜢ᚓ䜛䛣䛸䛜䛷䛝䛯䚹

„

ᚓ䜙䜜䛯䝕䞊䝍䜢⏝䛔䚸

RITS

䝁䞊䝗䛺䛹䛻

䜘䜛⤖ᬗᵓ㐀ゎᯒ䜢⾜䛖䛣䛸䛷䚸㖄䝡䝇䝬䝇

䛾⤖ᬗᵓ㐀䛸⇕≀ᛶ䛸䛾㛵ಀᛶ䜢᫂䜙䛛

䛻䛩䜛䚹

„

ᘬ䛝⥆䛝䚸⤖ᬗᵓ㐀䛻㛵䛩䜛䝕䞊䝍䜢ྲྀᚓ

䛩䜛䛸䛸䜒䛻䚸㓟໬≀䛾ᙳ㡪䛺䛹䛻䛴䛔䛶

᪂䛯䛻ㄪ䜉䛶䛔䛟䚹

Fig.  8  Bragg  edge  images  of  LBE  before  and  after  the  solidification
Figure  1.  Sedimentation  velocity  (SV)  data  detected  by
図 1.  光照射 吸収分光測定系 概念図 .

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